摘要：二维过渡金属硫族化合物(TMDCs)材料被认为是拓展摩尔定律的极具前景的候选材料.然而,该材料的低光致发光效率严重限制了其实际应用,其本质源于材料制备中不可避免引入的缺陷.在本文中,我们报道了一种Sr掺杂单层MoS_(2)的有效缺陷工程策略,该策略在实验上通过简便的化学气相沉积(CVD)一步法成功实现.所制备的具有亚毫米(~324μm)级的大尺寸样品的光致发光可实现高达两个数量级的增强,并伴随着载流子寿命的显著增强.这一现象主要归因于Sr掺杂后MoS_(2)体系中其三激子向激子转换.与此同时,掺杂样品的辐射质量和稳定性也显著提升.第一性原理计算进一步阐明了其调控机制,即在MoS_(2)中引入适当互补缺陷能级与其自身的缺陷能级协同,从而可调节其载流子组分,以实现光致发光的显著增强.此外,我们的缺陷工程策略也适用于其他掺杂剂,如钙掺杂剂.我们的工作报告了一种可以显著提升单层MoS_(2)的荧光性能的有效缺陷工程策略,这为设计和调控二维TMDCs的光电特性提供一种极具前途的方法.

摘要：量子点发光二极管(QLED)溶液法制备的特点和喷墨打印高度契合,在印刷显示器领域展现出巨大的应用潜力.制作QLED器件时,下层薄膜的表面能对上层薄膜的铺展起着至关重要的作用,高表面能可以促进不同功能膜层之间的紧密接触并减少漏电流.然而,已报道的交联空穴传输材料(HTM)低的表面能不利于喷墨打印.在此,我们通过分子设计开发了一种可交联HTM及其聚合物,新的聚合物命名为[9-(4-(乙氧基甲基)苯基)-3-(7-(9-(4-(己炔基)乙氧基甲基)苯基)-9H-咔唑-3-基)-9H-芴]-9H-咔唑(PDA-FLCZ),由3,3′-(9,9-二甲基-9H-芴-2,7-二基)双[9-(4-(丙-2-炔-1-氧基)甲基)苯基]-9H-咔唑(DA-FLCZ)聚合得到.这种新型HTM采用原位光热交联和预聚后热交联两种交联策略,都可以在较低的交联温度下形成稳定的网络结构,具有优异的耐溶剂性和较高的表面能.通过优化交联工艺,交联PDA-FLCZ薄膜实现了更高的空穴迁移率和更低的陷阱密度,其对应的旋涂QLED器件的最大外量子效率(EQE)达到17.59%,比基于DA-FLCZ的器件(14.25%)高出23%.此外,基于交联PDA-FLCZ的喷墨打印QLED显示出15.28%的最大EQE,接近其旋涂器件值的90%.

摘要：水分解是一种利用可再生能源驱动的绿色制氢方法,零碳排放特性使其成为解决氢能源生产的重要途径.在电化学水分解中,制备高活性和稳定性的催化剂至关重要.高熵合金（HEAs）由于独特的结构和性能使其成为理想的催化剂材料,其多元成分和可调组成提供了丰富的表面活性位点和灵活的催化特性,有望提高水分解的效率并降低成本.然而,简易高效地制备HEAs仍面临挑战,且目前对HEA催化剂的结构-活性关系的了解存在不足.因此,探索一种简便有效的方法用以制备高性能HEAs催化剂,并深入理解其在水分解反应中的作用机制和结构演变,能够为未来绿色制氢技术的发展提供重要的科学基础和技术支持.本文采用了电化学测量、CuK-边和PtL3-边的原位同步辐射X射线吸收光谱（XAS）测试以及密度泛函理论（DFT）计算相结合的方法,系统地研究了高熵合金电催化剂PtPdRhRuCu/C的析氢反应（HER）活性、反应机制以及结构演变规律.PtPdRhRuCu HEAs纳米颗粒由简便的一步溶剂热法制备,直径约为6.7±0.6 nm,其合金结构和元素分布通过多种表征手段（扫描透射电子显微镜、X射线衍射和能量色散X射线光谱等）得到确认.XAS对Cu K-边和PtL3-边的分析结果显示, HEAs纳米颗粒表面的少量铜氧化物在HER过程中被还原至金属态.扩展X射线吸收精细结构的拟合结果表明, HEAs在工况HER中保持了金属态和无序的原子排列,没有新的分离相形成.电化学测试结果表明,得益于多金属活性位点, PtPdRhRuCu/C催化剂在酸性和碱性条件下均表现出较好的HER活性和耐久性.在10 m Acm-2的电流密度下,该催化剂在1molL-1KOH中具有23.3 m V的极低过电位,优于商业Pt/C催化剂（50.3 m V）,其质量活性是Pt/C的7.9倍,达到3.0 ***的高熵效应显著提升了催化剂在HER中的长期稳定性,在稳定性测试中, PtPdRhRuCu/C催化剂在10000次循环伏安测试后几乎无性能衰减,而Pt/C的过电位增加了约24 m V.在-55 m V过电位下的30 h的HER测试中, PtPdRhRuCu/C保持95.7%的初始电流密度,而Pt/C衰减了53.6%.在酸性条件下, PtPdRhRuCu/C的循环稳定性和耐久性也优于Pt/C. DFT计算结果表明, PtPdRhRuCu/C较好的HER性能和稳定性归因于高熵合金的协同效应,多金属成分提供了多样的活性位点,优化了HER反应路径,特别是在Volmer步骤中降低了水裂解的反应能垒.PtPdRhRuCu/C上的HER过程遵循Volmer-Tafel机理,水分子优先吸附在Ru位点,促进HO-H键的解离,解离出的质子迁移到Pt上,而OH通过Ru和Rh的桥接作用而稳定,最终在Cu上释放H2.综上,本文展示了高熵合金在HER中较好的性能,并通过详细的表征深入理解了其构-效关系.研究成果为高熵合金催化剂的合理设计和应用提供理论支持,为未来高效、耐久和低成本的绿色制氢技术提供重要的科学依据和技术支持.

摘要：设计了一种具有偏振不敏感和广角吸收的光激发可切换单/双波段太赫兹超材料吸收器.通过调制嵌入谐振器中的光敏砷化镓的电导率实现功能切换,并提取不同砷化镓电导率下的表面电流,对超材料吸收器的吸收机理进行了物理解释.结果表明,该吸收器可以实现从0.568和1.442 THz的双波段吸收(吸收率为99.08%和99.56%)到0.731 THz的单波段吸收(吸收率为95.43%)的切换.该器件强度调制深度为61.4%,频率调谐带宽为60.6%,可制作太赫兹频段的强度调制器和频率选择吸收器.此外,所提出的吸收器对横电(TE)和横磁(TM)偏振波都具有与偏振无关的广角吸收.可调谐超材料吸收器的实现为成熟的半导体技术以及有源太赫兹调制器和开关的潜在应用提供了机会.

摘要：电催化二氧化碳还原反应(CO_(2)RR)能够利用可再生电能将CO_(2)转化为高附加值化学品和燃料,是一项有望缓解当下环境挑战的技术方案.本文总结了CO_(2)RR稳足性下降的根本原因,并探讨了解决这一问题的有效策略以及最新的研究进展.首先,在外加电位的作用下,催化剂会发生结构转变,且碳沉积或气体杂质引起的催化剂中毒都会降低CO_(2)RR的稳定性.其次,气体扩散层(GDL)附近发生水淹和盐沉淀会阻碍反应物/生成物的传输,三相界面会受到破坏.在长时间服役时,液压和电流的作用会导致GDL开裂.在电解质方面,碱性电解质会与CO_(2)中和,形成碳酸盐沉淀;而酸性介质腐蚀催化剂,并伴随严重的析氢副反应.另外,电解质中的金属离子杂质的优先还原进一步加剧了稳定性的衰减.深入理解CO_(2)RR中各类失活现象对设计稳定、高效的CO_(2)电催化系统具有指导意义.针对CO_(2)RR稳定性研究目前所面临的困境,本文最后展望了该领域未来的研究方向.

摘要：随着对X射线成像,特别是对弯曲和不规则物体的三维成像的需求不断增加,高性能柔性闪烁膜的开发引起了人们的极大关注.镧系(Ⅲ)-有机闪烁体由于其在结构设计和光学可调谐方面的巨大灵活性,最近成为一类新的有前途的X射线闪烁体.然而,设计具有高光产额和良好溶液分散性的镧系元素(Ⅲ)-有机闪烁体仍然具有挑战性.本文报道了一种具有高效X射线激发发光(XEL)和良好溶液分散性的铕-钛氧簇合物(Eu-TiOCs)闪烁体.笼状镧-钛氧原子簇核作为X射线吸收剂,产生高能电子并引发二次电子热弛豫.有机配体作为能量转移桥和天线,通过级联能量转移来敏化Ln^(3+);离子的发光.Eu-TiOCs闪烁体表现出高的稳态X射线光产额(高达26,816±2000 photons MeV^(-1)).此外,EuTiOCs闪烁体和聚合物的羟基之间的弱氢键相互作用增强了Eu-TiOCs的溶液分散性,有利于制备低光散射和均匀闪烁膜.铕-钛氧簇与聚合物之间的通过无机簇笼和有机配体之间的协同作用,所得到的柔性闪烁膜对平面和非平面物体都表现出的高空间分辨率和低剂量X射线成像.本工作为进一步设计和制备高性能X射线闪烁体和高分辨率柔性闪烁膜提供了新思路.

摘要：This paper presents a systematic investigation and demonstration of a K-band circularly polarized liquidcrystal-based phased array(LCPA),including the design,over-the-air(OTA)in-array calibration,and experimental *** LCPA contains 16 phase-shifting radiating channels,each consisting of a circularly polarized stacked patch antenna and a liquid-crystal-based phase shifter(LCPS)based on a loaded differential line *** to its slow-wave properties,the LCPS exhibits a maximum phase-shifting range of more than 360°with a figure of merit of 78.3(°)·dB^(-1)based on a liquid crystal layer with a thickness of only 5μ***,an automatic OTA calibration based on a state ergodic method is proposed,which enables the extraction of the phase-voltage curve of every individual LCPA *** proposed LCPA is manufactured and characterized with a total profile of only 1.76 mm,experimentally demonstrating a scanned circularly polarized beam from-40°to+40°with a measured peak gain of 12.5 dBic and a scanning loss of less than 2.5 *** bandwidth of the LCPA,which satisfies the require-ments of port reflection(|S_(11)|)<-15 dB,an axial ratio(AR)<3 dB,beam squinting<3°,and a gain variation<2.2 dB,spans from 25.5 to 26.0 *** total efficiency is about 34%,which represents a new state of the *** use of the demonstrated low-profile LCPA to support circularly polarized scanning beams,along with the systematic design and calibration methodology,holds potential promise for a variety of millimeter-wave applications.

摘要：合理利用Z型电荷调节机制是提高光催化CO_(2)还原效率的有效策略.在本工作中,通过将AgVO_(3)量子点(QDs)原位锚定在TiO_(2)纳米片(NSs)上,从而构建了0D/2D AgVO_(3)/TiO_(2)直接Z型异质结光催化剂.TiO_(2)NSs抑制了AgVO_(3)量子点自身的团聚,从而优化了体系的形貌结构.AgVO_(3)QDs增强了复合材料的光吸收能力,从而提高了对太阳光的利用效率.同时,两种单体之间匹配的能带结构和合适的内部界面电场(即(-)AgVO_(3)/(+)TiO_(2))促进了直接Z型异质结的构建,从而显著促进了光生电子-空穴对的分离,并保持了体系中最高的氧化还原电位.优化后的AgVO_(3)/TiO_(2)复合材料在没有任何助催化剂的情况下,表现出具有竞争力的光催化CO_(2)还原效率(CO,47.61μmol h-1g-1),是原始TiO_(2)NSs的20.97倍.本工作提出了一种直接Z型异质结的合理设计方法,为高效光催化CO_(2)还原催化剂的开发提供了指导.

摘要：非化学计量的氧化硅(SiO_(x),0<x<2)是一种很有前途的锂电池负极材料.然而,它的本征电导率低,体积膨胀明显.特别是,由于连续的电解液消耗,很难形成稳定的固体电解质界面.本工作将空心氧化硅微球包裹在钴碳(Co-C)骨架及其衍生的氮掺杂碳纳米管网络(N-CNTs)中.这种设计解决了电解液消耗和SEI层重复形成的问题,并实现了快速动力学.此外,所制备材料的柔性碳纳米管和坚固金属-碳框架提供力学支撑,可以适应SiO_(x)体积变化.h-SiO_(x)@Co@N-CNTs作为锂离子电池负极材料,具有优异的循环稳定性和高倍率性能.以0.2 A g^(-1)的电流密度循环370次,容量为701 mAh g^(-1),容量保持率为100%.另外,在1.0 A g^(-1)电流密度下循环500圈,容量没有衰减.结果表明,所合成的锂离子电池结构具有一定的优越性,对材料的优化也有一定的启发作用.

摘要：聚合物基固态电解质得益于其易加工性,最有希望应用于下一代固态锂金属电池.目前,聚合物基态电解质的离子电导率提升策略多为加入导锂陶瓷以构建离子传输通道,其提升程度有限.电场在锂离子输运过程中存在重要影响,目前研究中有关电场对锂离子传输的影响机制尚不明确.本文将兼具高离子电导率和高介电常数的铌酸锂嵌入聚偏氟乙烯基体中,设计了一种新型复合固态电解质.铌酸锂颗粒有效调节电解质内部电场结构,增强了离子输运方向电场强度,实现了离子电导率的大幅提升(7.39×10^(-4)S cm^(-1),25℃).该电解质匹配高镍正极和锂金属负极的固态电池可稳定循环1000次以上,容量保持率为72%.该研究为设计下一代固态锂电池用高离子电导复合固态电解质提供了新的策略.