摘要：The A_(2)B_(2)O_(7)-type rare earth zirconate compounds have been considered as promising candidates for thermal barrier coating(TBC) materials because of their low sintering rate,improved phase stability,and reduced thermal conductivity in contrast with the currently used yttria-partially stabilized zirconia (YSZ) in high operating temperature *** review summarizes the recent progress on rare earth zirconates for TBCs that insulate high-temperature gas from hot-section components in gas *** on the first principles,molecular dynamics,and new data-driven calculation approaches,doping and high-entropy strategies have now been adopted in advanced TBC materials *** this paper,the solid-state heat transfer mechanism of TBCs is explained from two aspects,including heat conduction over the full operating temperature range and thermal radiation at medium and high *** paper also provides new insights into design considerations of adaptive TBC materials,and the challenges and potential breakthroughs are further highlighted for extreme environmental *** for improving thermophysical performance are proposed in two approaches:defect engineering and material compositing.

摘要：基于第一性原理计算,我们通过将客体原子嵌入β-C_(3)N_(2)笼状结构的内在空腔中,预测了机械超硬和可控磁性的共存.以氢掺杂(H@β-C_(3)N_(2))和氟掺杂(F@β-C_(3)N_(2))为例,我们的研究表明两种掺杂构型是稳定的,并发现它们分别属于反铁磁半导体和铁磁半金属.这些有趣的磁相变源于它们在费米能级周围独特的能带结构,并可通过具有半填充占据的3D Hubbard模型和Stoner模型很好地解释.此外,H@β-C_(3)N_(2)和F@β-C_(3)N_(2)的高维氏硬度(49.0和48.2 GPa)表明它们具有笼状超硬材料特征.因此,氢和氟在β-C_(3)N_(2)笼中的掺杂分别产生了一种新型的超硬反铁磁半导体和超硬铁磁半金属,这些材料在极端条件下具有潜在的应用前景.我们的工作为设计具有优异机械性能和磁性的新型高性能多功能材料提供了一种有效的策略,这可能会为超硬材料未来在自旋电子学的应用提供理论依据.

摘要：作为一种新兴的联合治疗策略,肿瘤化学免疫治疗拓展了传统化疗药物的潜在可能性,利用某些化疗药物诱发免疫原性细胞死亡(ICD)激活抗肿瘤免疫应答,提升肿瘤治疗效率.本文设计了一种ICD和免疫激动剂协作的树形高分子纳米平台作为极简“原位”肿瘤疫苗用于高效的化学免疫治疗.利用树状高分子PAMAM担载ICD引发药物DOX以及免疫激动剂CpG,该DOX@PAMAM/CpG(简称DPC)纳米粒子物理性能适宜,通过便捷的瘤内注射可在肿瘤组织良好蓄积和内化,并最大限度地降低全身毒性.在CpG的协助下该纳米粒子可引发强劲的ICD并激活全面的抗肿瘤免疫反应,体内动物实验证实该DPC纳米粒子对侵袭性黑色素瘤具有显著的抑制.本研究为肿瘤化学免疫治疗纳米递药平台的构建提供了一种切实可行的策略.

摘要：Modern medicine is increasingly interested in advanced sensors to detect and analyze biochemical *** sensors based on potentiometric methods are a promising platform for monitoring physiological ions in biological *** semi-implantable devices are mainly based on single-parameter *** semi-implantable electrodes for multiparameter sensing have more restrictions on the electrode size due to biocompatibility considerations,but reducing the electrode surface area could potentially limit electrode *** study developed a semi-implantable device system comprising a multiplexed microfilament electrode cluster(MMEC)and a printed circuit board for real-time monitoring of intra-tissue K^(+),Ca^(2+),and Na^(+)*** electrode surface area was less important for the potentiometric sensing mechanism,suggesting the feasibility of using a tiny fiber-like electrode for potentiometric *** MMEC device exhibited a broad linear response(K^(+):2–32 mmol/L;Ca^(2+):0.5–4 mmol/L;Na^(+):10–160 mmol/L),high sensitivity(about 20–45 mV/decade),temporal stability(>2weeks),and good selectivity(>80%)for the above *** vitro detection and in vivo subcutaneous and brain experiment results showed that the MMEC system exhibits good multi-ion monitoring performance in several complex *** work provides a platform for the continuous real-time monitoring of ion fluctuations in different situations and has implications for developing smart sensors to monitor human health.

摘要：光热催化降解去除污染物对解决环境问题具有独特的优势.本文通过水热法结合超声处理的方法合成了BiVO4/CoPc S型异质结光热催化材料.实验结果表明,BVO-1%CoPc在10分钟内对四环素对降解率可达76%,相比钒酸铋单质提高了1.8倍.进一步的红外热成像仪表明酞菁钴(CoPc)的光热效应可以提高反应体系的温度.同时,研究人员还发现降解后的中间产物毒性显著降低.光致发光光谱的结果表明,合成的复合材料可以增强光生载流子的分离能力.基于捕获实验、能带结构和原位XPS等研究结果,我们提出了光生电荷在合成的催化剂中的S型传输机制.本工作为设计和开发用于去除有机污染物的S型光热催化材料提供了一种可行的策略.

摘要：化学取代是有效调节分子电导,产生多通道输运、量子干涉效应和其他机制的关键方法.但分子骨架和侧基之间存在复杂的相互作用,目前仍未被研究清楚.在本工作中,我们结合扫描隧道显微镜裂结实验技术和第一性原理计算方法,深入研究了具有不同σ和π侧基的分子电导.实验结果及理论分析表明,σ侧基的加入引起了分子前线轨道的对称性破缺并加剧了分子内散射,从而导致电导的降低.相反,π侧基引入了额外的电荷传输通道,实现了电荷传输的多通道效应,增加了分子的电导.这些发现为未来分子功能化和分子电子器件的设计提供了坚实的基础.

摘要：基于d电子理论设计Ti-Nb-Cu形状记忆合金的相组成,以优化其性能。XRD分析和TEM观察表明,Cu添加导致键级(Bo)和金属d轨道能级(Md)值减小,从而使相组成发生演变。随着Cu含量的增加,相组成的变化可以总结如下:β+α"→β+ω→β+α"+ω→β。随着Cu含量的增加,Ti-Nb-Cu形状记忆合金的屈服强度、极限抗拉强度和伸长率均呈先增大后减小的趋势。通过优化Cu合金元素含量,Ti-Nb-Cu形状记忆合金具有优异的力学性能,其屈服强度为528 MPa,极限抗拉强度为742 MPa,这主要归因于固溶强化、晶粒细化以及析出强化的综合作用。

摘要：对柔性电子设备日益增长的需求使得开发具有高灵敏度和高线性度的传感器更加迫切.由于拉伸应变下不可逆结构损伤诱导电阻线性急剧增加,现有的可拉伸应变传感器难以完美地同时实现这两个特性.针对这一问题,本文提出了一种兼具表面褶皱和体相梯度孔隙的新型分级互连结构,利用水热活化机制精确控制纳米级褶皱间距,通过调控相分离中热力学和动力学行为构筑出体相梯度多孔结构,通过改变器件两侧曲率实现各向异性特征,深入研究各种设计的功效、量化几何结构对灵敏度的有效贡献和追踪形态演变.基于器件显著的灵敏度和各向异性,所制备的传感器能够有效监测静态和动态位移、表面运动、二维应变信号变化以及预测液位随时间变化.本工作为实现高质量的感知能力提供了一种广泛适用、适应性强、可扩展且具有成本效益的方法.

摘要：随着对X射线成像,特别是对弯曲和不规则物体的三维成像的需求不断增加,高性能柔性闪烁膜的开发引起了人们的极大关注.镧系(Ⅲ)-有机闪烁体由于其在结构设计和光学可调谐方面的巨大灵活性,最近成为一类新的有前途的X射线闪烁体.然而,设计具有高光产额和良好溶液分散性的镧系元素(Ⅲ)-有机闪烁体仍然具有挑战性.本文报道了一种具有高效X射线激发发光(XEL)和良好溶液分散性的铕-钛氧簇合物(Eu-TiOCs)闪烁体.笼状镧-钛氧原子簇核作为X射线吸收剂,产生高能电子并引发二次电子热弛豫.有机配体作为能量转移桥和天线,通过级联能量转移来敏化Ln^(3+);离子的发光.Eu-TiOCs闪烁体表现出高的稳态X射线光产额(高达26,816±2000 photons MeV^(-1)).此外,EuTiOCs闪烁体和聚合物的羟基之间的弱氢键相互作用增强了Eu-TiOCs的溶液分散性,有利于制备低光散射和均匀闪烁膜.铕-钛氧簇与聚合物之间的通过无机簇笼和有机配体之间的协同作用,所得到的柔性闪烁膜对平面和非平面物体都表现出的高空间分辨率和低剂量X射线成像.本工作为进一步设计和制备高性能X射线闪烁体和高分辨率柔性闪烁膜提供了新思路.

摘要：发展原位电化学光谱方法对深入研究电化学反应机理,并最终提高电池性能有着重要价值。建立在这一认识之上,能够应用于电池体系的原位光谱电化学表征技术被认为是表征电池电极材料性能的有效方法。但是受限于电池严格密封的不透明外壳和当前商用电池体系严格隔绝水氧的客观要求,开发更贴近真实电池工作条件的原位光谱电化学表征技术仍有较大需求。基于此,本文设计了一种基于传统纽扣电池架构的原位电化学池,该装置通过特殊设计实现了在尽可能模拟电池工作环境的前提下拥有透明的上盖,从而使发生电化学反应的同时进行光学检测成为可能。利用这一电化学池,本文以锂离子电池中常用的正极材料LiFePO_(4)(LFP)、NCM811和LiCoO_(2)(LCO)为例,对其电化学反应过程中的漫反射光谱进行了采集和分析。相关数据定量地揭示了不同种类电极材料在一般反射光路架构下对不同波长可见光的响应关系,并能够直接用于对单色光检测场景下的波长优化提供指导和依据。更进一步,本文还对不同材料在充放电过程中的光谱特征进行了定量分析,揭示了其光谱特征同材料内在能级状态间的相关性。综上,本文提出了一种基于漫反射光谱的原位光谱电化学表征方法,作为对光谱电化学应用于电池体系的有效补充,本方法能够为评估电极材料性能提供一种全新且简单直接的途径,并最终助力电池性能的提升。