摘要：全球变暖对人类的生产生活造成了严重的威胁,已成为当今世界面临的重大挑战之一.碳中和这一重要举措能够有效缓解全球变暖的进程,在这一背景下光催化CO_(2)还原可有效减少碳排放且促进碳循环.g-C_(3)N_(4)因其制备工艺简单、稳定性高、能带位置适宜以及优异的光催化性能而备受关注.因此,提高g-C_(3)N_(4)光催化CO_(2)还原效率是当前研究的热点问题.本文重点探究了碳中和对于全球生态平衡和环境可持续发展的重要性以及在碳中和背景下g-C_(3)N_(4)光催化CO_(2)还原的重要作用和发展前景;综述了目前解决限制g-C_(3)N_(4)光催化CO_(2)还原瓶颈问题的方法和技术手段.对g-C_(3)N_(4)在光催化CO_(2)还原领域存在的问题进行讨论,提出了未来的研究方向,并进行展望.本综述旨在为碳中和背景下基于g-C_(3)N_(4)催化剂光催化CO_(2)还原的应用提供理论支持,为基于g-C_(3)N_(4)高效CO_(2)还原光催化剂的设计提供思路.

摘要：有机共晶,由于其光热转换性质,为光热成像、生物应用和海水淡化等诸多领域带来了希望和活力.然而,有机共晶的光热转换机制尤其缺少详细且深入的理论研究.本研究使用含时密度泛函理论方法探索了激发和去激发过程,并解释了DBTTF-TCNB共晶比其组分单晶具有更高光热转换效率的原因.结果显示,高激发态的高占比促进了非辐射跃迁的发生.基于DBTTF-TCNB共晶中给电子基团和吸电子基团间的电荷转移结果,我们发现给体和受体之间吸引电子的竞争可能会促进光热转换,且给电子基团在共晶结构中也十分重要.这些结果可为光热转换共晶的设计提供理论指导.轨道贡献和电子密度差进一步证明了我们的结论.因此,本研究从量子化学的角度给光热共晶在创新领域的应用提供了理论依据.

摘要：利用可再生能源驱动的电催化C-N偶联来合成尿素可以取代高能耗、高污染的工业生产尿素过程.然而,同时提高尿素收率和相应的法拉第效率,目前仍面临挑战.在此,我们设计了富氧空位的Ru掺杂CeO_(2)电催化剂用于高效电化学合成尿素.通过调节Ru的比例,发现最佳掺杂量为5%,该Ru-CeO_(2)电催化剂在电压为-0.7 V ***时能提供20.2 mmol h^(-1)g^(-1)的高尿素产率和20.1%法拉第效率,优于大多数已报道的催化剂.实验结果表明,Ru掺杂和氧空位的协同效应优化了反应物的吸附和活化,增强了C-N偶联的动力学,并显著提高了电化学合成尿素的效率.本工作将为开发高效合成尿素的先进C-N偶联电催化剂提供借鉴.

摘要：随着化石燃料燃烧导致的二氧化碳排放不断加剧气候变化,且化石燃料储量日益减少,寻求可再生能源已成为一项紧迫的任务.其中,藻类衍生可持续燃料因具有成本优势和可运输性,在解决全球能源危机方面展现出广阔前景,备受关注.利用化学转化技术从微藻中提取脂质,并通过酯交换反应可以将其转化为脂肪酸甲酯,是生产绿色生物燃料的有效途径.这一过程涉及游离脂肪酸、磷脂和甘油三酯的提取,并且生产过程能耗低,成为满足日益增长的能源需求的一种理想解决方案.本文综述了微藻脂质提取和酯交换制备生物燃料的相关研究进展.首先,介绍了微藻脂质的提取方法,包括溶剂提取法、索氏提取法、布利格和戴耶法、超临界二氧化碳提取以及离子液体溶剂法等,并分析了各方法的优缺点.随后,重点阐述了酯交换技术在微藻脂质转化中的应用,包括酸碱催化、酶催化以及原位酯交换反应等,并探讨了这些技术的反应机理、催化剂选择、反应器设计以及生物油生产工艺等方面的研究进展.通过综述上述研究进展,为微藻脂质的生产和应用提供了理论指导.研究表明,通过优化催化剂种类、反应条件以及提取方法,可以有效提高微藻脂质的转化效率和生物油品质.同时,本文也指出了当前微藻脂质生产中面临的挑战,如微藻栽培和生长条件优化、高效转化技术的开发等.随着可持续能源日益受到重视,微藻脂质作为一种可再生能源具有巨大的发展潜力.未来研究应进一步关注微藻的规模化栽培、生长条件优化以及高效转化技术的研发,以提高微藻脂质的产量和品质.同时,应进一步推动和实现微藻生物燃料的实际应用,从而为应对气候变化和能源危机提供有效的解决方案.

摘要：临床上常用的广谱抗生素无法有效解决抗生素高度耐药ESKAPE菌感染的难题,ESKAPE耐药菌已经成为人类生命健康的重大威胁.抗生素与佐剂的联合治疗是解决抗生素耐药菌感染的重要途径,但是探索对所有ESKAPE耐药菌都具有广谱和高效抗菌活性的抗生素-佐剂组合仍然面临巨大挑战.在这里,我们提出了一种抗生素-佐剂的有效设计策略,将对ESKAPE中耐药阴性菌具有高活性的多粘菌素B(PMB)与模拟宿主防御肽的细菌膜靶向阳离子聚(2-噁唑啉)相结合.我们通过2-噁唑啉单体可控聚合,合成了一系列具有不同疏水性侧链的阳离子聚(2-噁唑啉).研究表明,聚(2-噁唑啉)和PMB的组合效果随着聚(2-噁唑啉)侧链疏水性的提高呈现出从拮抗效应到协同效应的逐渐变化.其中,优选的聚(2-噁唑啉)EACA-POX_(20)显著增强了PMB的抗菌活性,尤其是对于ESKAPE耐药阳性菌的抗菌活性增强了16–32倍.聚(2-噁唑啉)EACA-POX_(20)有效增强了PMB的抗菌活性并扩展了PMB的抗菌谱.聚(2-噁唑啉)和PMB的组合策略能够有效对抗所有耐药ESKAPE病原体,为解决ESKAPE耐药菌提供了新的思路.

摘要：设计并合成了基于1,1'-联二萘酚（BINOL）骨架的新型荧光探针（R）-（E）-2,2'-二羟基-3'-(（喹啉-7-亚基氨基）甲基)-[1,1'-联萘]-3-甲醛[（R）-2]及其异构体（R）-（E）-2,2'-二羟基-3'-(（喹啉-6-亚氨基）甲基)-[1,1'-联萘]-3-甲醛[（R）-3].在探针分子的3'位引入的喹啉亚胺基团通过N原子与Zn（Ⅱ）的络合作用参与氨基酸的分子识别,协同增强了BINOL手性醛对氨基酸的对映选择性.探针分子对多种氨基酸在438nm表现出与手性无关的荧光增强,而在513nm显示出优异的对映选择性荧光响应.研究了以上两个不同发射峰强度分别与精氨酸浓度和对映体过量（ee）的依赖函数关系,并应用拟合的函数方程测定了多个精氨酸样品的浓度和ee值.利用1HNMR和HRMS研究了在Zn2+存在条件下,探针分子与不同手性构型的精氨酸分子之间的作用机理,并采用高斯16计算了D-或L-精氨酸/探针/Zn（Ⅱ）络合物的热力学稳定性,进一步阐明了探针分子对氨基酸对映选择性的本质原因.本研究实现了单一探针测定7个手性氨基酸（Glu,Arg,Gln,Ser, Thr, Met, Ala）的浓度和对映体组成两个重要参数.

摘要：准二维钙钛矿表现出独特的光物理性质,这使它们成为激光技术潜在进步的优秀候选材料.高性能纳秒脉冲激光和放大自发发射(ASE)是实现连续波抽运光电泵浦激光器的关键工艺.然而,在纳秒脉冲激光泵浦下发展准二维钙钛矿ASE或激光仍然存在一些困难,包括表面缺陷浓度高、俄歇复合和能量传递效率低.本文通过无添加剂的Cs^(+)阳离子掺杂策略,可以很好地控制准二维钙钛矿膜的形貌和相分布,从而解决了低n相导致的能量传递途径不足的问题.本文通过快速的能量传递过程揭示了增益性质和载流子复合.基于此,掺杂适当比例Cs^(+)阳离子的PEA_(2)(FA_(0.7)Cs_(0.3))_(2)Pb_(3)Br_(10)钙钛矿膜的净增益系数比原始钙钛矿薄膜提高了近3倍,从而将纳秒激光激发下的放大自发发射阈值降低到1/3.研究结果表明,在准二维钙钛矿中掺杂Cs^(+)可为实现高性能激光器件的相位分布设计提供见解.

摘要：本文基于Winkler地基Timoshenko梁理论,考虑水平地基摩阻力及盾构隧道环缝接头塑性变形特征,提出了一种跨断层盾构隧道纵向响应解析模型。首先,以正断层错动工况为例,采用数值模拟方法验证解析解的合理性。然后,分析了盾构隧道环缝接头的塑性变形特征,并通过参数分析讨论了影响隧道纵向变形响应的因素。研究结果表明:断层错动下盾构隧道环缝接头张开及错台变形均较为显著,解析模型计算得到的盾构隧道纵向力学响应特征与数值模型计算结果规律一致;在断层错动10 cm时,盾构隧道环缝接头已产生显著的塑性变形;在穿越活动断层工况中,地层对隧道纵向变形的限制作用更加明显,导致环缝接头变形量更大;地基刚度越大,盾构隧道纵向变形响应越显著。当不考虑断层破碎带宽度时,计算得到隧道纵向力学响应值是偏安全的;在隧道环缝接头弹性变形阶段,弹性弯曲刚度有效率越大,接头张开量越小;在环缝接头塑性变形阶段,盾构隧道二次塑性等效弯曲刚度比越大,盾构隧道环缝接头塑性变形越小。本文提出的解析模型可以预测跨断层盾构隧道环缝接头变形,同时可以为盾构隧道接缝防水设计提供理论指导。

摘要：本文报道了一类兼具超长有机磷光(UOP)和强圆偏振发光(CPL)性质的蓝光轴手性材料.这类材料不仅具有极小的单重态(S1)-三重态(T1)能隙差(ΔE_(ST),0.03 eV),能够极大地促进系间窜越过程以产生更多的三重态激子,而且还具有超长的磷光衰减寿命(5.5 s).因此,这类材料在77 K下的2-MeTHF稀溶液中显示长达60 s的亮蓝色余辉.我们进一步提出了“激子沙漏”模型来描述内部的光物理过程和解释产生超长余辉的原因.此外,由于刚性的轴手性骨架,这类UOP材料还表现出强的CPL活性,尤其是将它们用作液晶材料的手性诱导剂时,能够获得0.34的g_(lum)值.本工作对于进一步设计兼具UOP和强CPL性质的新型纯有机分子材料具有重要的指导意义.

摘要：基于修正的Drucker-Prager Cap模型建立弹塑性本构模型,采用三维有限元模型对粉末压制过程及压制脱模后压坯的残余应力进行仿真分析。利用几个典型的力学性能测试实验确定粉末Distaloy AE的模型参数。模型通过用户子程序USDFLD实现,对粉末Distaloy AE的模压过程及脱模后压坯(d20 mm×5 mm)的残余应力进行预测分析。有限元分析结果与模压实验和X衍射实验结果基本吻合,验证了模型的有效性。结果表明,压坯的侧表面存在一层显著的残余压应力,而压坯上表面和下表面的残余应力值则很小。