摘要：本文报道了一种对CO氧化反应具有低温催化活性的新型硫功能化MXene-Ti_(2)C(Ti_(2)CS_(2))负载的锇金属单原子催化剂Os_(1)/Ti_(2)CS_(2).通过密度泛函理论计算,从一系列过渡金属(M=Fe,Co,Ni,Cu;Ru,Rh,Pd,Ag;Os,Ir,Pt,Au)中筛选出最稳定的锇金属单原子催化剂.计算结果表明,Os_(1)/Ti_(2)CS_(2)有利于O_(2)和CO的共吸附,且O_(2)分子的吸附能略高于CO分子.此外,由于O_(2)+2CO能稳定地共吸附在Os;单原子上,CO氧化反应可能通过三分子反应机理进行.因此,我们研究了CO在Os_(1)/Ti_(2)CS_(2)单原子催化剂上发生氧化反应的四种不同的催化机理:Langmuir-Hinshelwood(L–H)、Eley Rideal(E–R)、termolecular Langmuir-Hinshelwood-A(TLH-A)和termolecular Langmuir-Hinshelwood-B(TLH-B)机理.结果表明TLH-B机理最可能发生,其反应势垒仅为0.74 e V,远低于L–H、E–R和TLH-A的反应势垒(分别为1.06,1.09和1.47 e V).上述研究结果有助于理解MXene的表面化学并设计稳定的新型二维硫端基MXene催化材料.

摘要：Bromodomain是一种表观遗传读取器,在识别乙酰化组蛋白方面发挥关键功能而越来越受到关注。Bromodomain结构域的蛋白质与多种疾病的发展有关,靶向Bromodomain结构域已成为开发蛋白质-蛋白质相互作用抑制剂的重要策略。本研究在BRD4的乙酰赖氨酸结合位点中发现了ZA通道上的新热点。为探究该热点的重要性,对基于结构的3,5-二甲基异恶唑基BRD4抑制剂(4)进行了药物设计,并围绕ZA通道热点合成了一系列具有结构修饰的衍生物。结构优化产生了具有纳摩尔蛋白和细胞效力的有前途的衍生物21。研究表明,ZA通道热点可能在BRD4抑制剂的活性和选择性中起重要作用。

摘要：含钠层状氧化物比容量高、结构多样、组分可调、制备简单,是极具前景的钠离子电池正极材料之一.其中,P2型和O3型层状氧化物因结构的差异表现出了不同的性能特点,制备P2/O3复合相材料可在一定程度上耦合二者的优势.然而,这种复合相材料的形成机制尚不明确,材料设计缺乏指导依据.对此,本文基于阳离子势观点系统研究了P2/O3复合相的形成机制,证明了P2/03双相结构本质上源于反应热力学/动力学因素导致的元素分布不均匀性及其引起的局部阳离子势差异,进一步提出了具有普适性的“临界阳离子势+调控组分熵”材料设计原则,并阐释了以P2/O3相竞争反应为主的复合相“协同效应”,为钠离子电池新型氧化物正极材料的设计开发提供了理论依据.

摘要：目的氨基酸是一类重要的环境友好型金属有机缓蚀剂,研究缓蚀剂分子在金属表面的吸附行为,对深入理解缓蚀机理及设计新型缓蚀剂分子有重要的理论意义。方法基于第一性原理框架下的原子轨道线性组合方法,采用Dmol3软件研究了甘氨酸、丙氨酸和亮氨酸三种分子在铁表面的吸附行为。首先对铁晶体表面的形貌学参数进行了计算,然后选取合适的晶面作为吸附表面。最后通过计算三种分子在铁表面的吸附能和分波态密度等参数分析缓蚀机制。结果铁的三种常见晶面中,Fe(110)面为最佳吸附表面。三种氨基酸分子在Fe(110)表面呈竖直型吸附构型,甘氨酸、丙氨酸和亮氨酸的吸附能绝对值大小分别为2.233、2.254、2.472 eV,这与其实验缓蚀效率大小顺序相一致。结论缓蚀剂分子吸附可导致金属基底的功函数减小。Hirshfeld电荷分析表明,吸附过程中存在从氨基酸分子到Fe(110)表面的电子转移现象。态密度分析表明,氨基酸分子中的活性原子与铁表面原子形成了共价键,键能的大小对缓蚀剂分子的缓蚀效率起决定性作用。

摘要：本文研究一类强耦合的奇异摄动对流扩散方程组的移动网格方法.首先,利用迎风有限差分格式对方程组进行离散.然后,推出数值解的后验误差估计,并以此设计出相应的自适应网格生成算法.同时,证明数值解具有一阶一致收敛性.最后,数值实验验证了本文移动网格方法的一致收敛性.

摘要：“Dan” is a Taoist method that integrates Chinese life culture. Between things and non-things, as the holy things that condense the essence of heaven and earth, Dan is not only the survival philosophy and life science passed down from generation to generation for thousands of years in China, but also the life aesthetics accompanied by the present reality. It creates, carries and reflects the thinking logic, perception mode and living habit of local traditional culture. It is the most important and rich “home heritage” of Chinese traditional culture.