摘要：作为紫外/深紫外非线性光学材料的潜在体系,氟化硼酸盐已引起了该领域的广泛关注.鉴于该类体系中双折射和折射率色散的影响因素尚未明确,我们设计了可能的氟化硼酸盐基团,分析了光学各向异性以探索其对双折射率的影响.通过响应电荷分布各向异性近似,我们进一步证明和筛选了有利于双折射率的微观基团,并系统地探讨了可有效调节双折射率的功能模块.基于发展的折射率色散分析方法,我们发现氟化硼酸盐基团的引入有利于降低该类体系在深紫外区的折射率色散,从而获得较短的相位匹配波长.该研究为功能驱动的材料设计提供了一条途径.

摘要：红外非线性光学晶体在光电器件、资源勘探和长距离激光通讯等领域具有极其重要的应用,因此探索性能优异的新型红外非线性光学晶体材料已成为该领域的一个重要方向.当前,该领域面临的主要挑战之一是如何实现宽带隙和大倍频效应之间的平衡.本文中,我们提出一种设计策略,即引入d^0过渡金属的氟化功能基团作为活性基元,设计中红外非线性光学晶体材料.通过对含d^0过渡金属氟氧化物的系统研究,我们探索了这类氟化功能基团对带隙和倍频响应的影响机制.研究发现d^0过渡金属的氟化功能基团有利于产生较大的带隙.基于第一性原理计算,我们分析了碱金属/碱土金属d^0过渡金属氟氧化物的光学性能,它们具有宽的带隙(>3.0 e V)和大的双折射率(>0.07),其中2个分别含W和Mo的氟氧化物也呈现了较强的倍频效应.此外,我们对比分析了其他氟化功能基团,发现在基本构筑基元中引入氟离子有利于光学性能的提升.由此说明,这种具有优异氟化功能基团的d^0过渡金属氟氧化物,可以作为探索新型中红外非线性光学的潜在体系.