摘要：氢气因为其高质量比活性,环境友好等特点,被公认为是一种很有希望替代化石能源的可再生能源.其中,碱性条件电解水被认为是可大规模生产氢气的技术之一.但氢气析出反应在碱性条件反应速率缓慢,为提升氢气析出反应速率,因此研究者们设计和制备了大量的材料.本文归纳了有效促进碱性条件氢气析出反应速率的关键材料--层状过渡金属氢氧化物的重要研究进展.首先,基于过渡金属氢氧化物的结构,阐述了过渡金属氢氧化物与氢气析出反应活性材料间的协同催化机理.接着,以提升协同催化作用为中心,归纳了基于过渡金属氢氧化物的氢气析出反应催化剂和电极的最近研究进展,分别包含过渡金属氢氧化物和氢气析出反应活性材料的种类、结构、形貌及其相互作用.此外,本文从高活性和长寿命的催化剂和电极设计出发,归纳了最近基于过渡金属氢氧化物的催化剂和电极在水分解领域的进展.最后,本文总结和展望了电解水制氢技术的未来应用和发展中不可避免的一些问题与挑战.目前,应用于氢析出反应的过渡金属氢氧化物主要集中于镍基、钴基和铁基氢氧化物和其双金属氢氧化物,为层状水滑石结构.因为上述过渡金属氢氧化物弱的氢吸附,所以其析氢活性非常低.但是过渡金属氢氧化物对氢氧根的吸附能力强,其与析氢活性材料复合后能形成协同作用,提升氢析出反应速率.具体而言,当水吸附在析氢活性材料和过渡金属氢氧化物的界面处时,水的氢原子端吸附在析氢活性材料侧,而水的另一端--氢氧根,吸附在过渡金属氢氧化物侧,这样的吸附方式对水的分解具有很强的剪切作用,从而加快碱性氢析出反应的决速步--水分子分解,加快析氢反应速率.为深入理解协同作用和进一步提升协同作用效果,研究者对过渡金属氢氧化物和对应的复合析氢活性材料的种类、结构、形貌和含量,进行了系统深入的研究.结果显示,氢氧化镍和氢氧化钴能明显促进氢析出反应,其中,氢氧化镍更具优势.此外,过渡金属氢氧化物具有较好氧析出活性,所以合适的过渡金属氢氧化物与析氢活性材料复合后,可制备氢析出反应和氧析出反应的双功能催化剂和电极.

摘要：在电子洞再结合和水氧化之间的运动比赛是为切开材料的有效的太阳的水的发展的关键限制。在这研究，我们在场由构造量解决这挑战的一个解决方案设置点的 nanostructure。第一次，我们证明设置的 nanostructure 的夹层费用能显著地在光催化禁止电子洞再结合。为双性人 2 WO 6 个量点( QD )在 montmorillonite ( MMT )设置了 nanostructure 作为一个例子， photogenerated 费用搬运人的平均一生被构造设置的 nanostructure 从 3.06 s 增加到 18.8 s 。增加的一生显著地改进了双性人的 photocatalytic 表演 2 WO 在太阳的水氧化和环境纯化的 6 。这个工作不仅提供一个方法生产设置 QD 的 ultrathin nanostructures 而且一条一般线路为太阳的燃料产生和环境纯化设计有效基于半导体的 photoconversion 材料。

摘要：研究了不确定奇异分数阶系统的鲁棒稳定和镇定问题.在该系统里,状态矩阵的不确定参数通常假定为时不变和范数有界的.首先设计一个可预测的控制器使得不确定奇异分数阶正则;然后设计一个输出反馈控制器使得正则后的系统稳定,这样可以得到当分数阶阶次在[1,2)时系统鲁棒渐近稳定的充分条件;最后通过一个数值仿真证明了该方法的有效性.

摘要：Bromodomain是一种表观遗传读取器,在识别乙酰化组蛋白方面发挥关键功能而越来越受到关注。Bromodomain结构域的蛋白质与多种疾病的发展有关,靶向Bromodomain结构域已成为开发蛋白质-蛋白质相互作用抑制剂的重要策略。本研究在BRD4的乙酰赖氨酸结合位点中发现了ZA通道上的新热点。为探究该热点的重要性,对基于结构的3,5-二甲基异恶唑基BRD4抑制剂(4)进行了药物设计,并围绕ZA通道热点合成了一系列具有结构修饰的衍生物。结构优化产生了具有纳摩尔蛋白和细胞效力的有前途的衍生物21。研究表明,ZA通道热点可能在BRD4抑制剂的活性和选择性中起重要作用。

摘要：近年来,云计算、人工智能和物联网等新兴计算应用的出现,对计算机系统设计提出3个共同要求:高利用率、高吞吐量和低延迟。在这里,这些被称为"高通量计算"的要求。我们进一步提出一种新指标,称为"系统熵",用于测量计算机系统的混乱程度和不确定性。我们认为,与追求高性能和低功耗的传统计算系统的设计不同,高通量计算应致力于实现低并发性。然而,从计算机体系结构角度看,高通量计算面临两大挑战:(1)如何充分利用应用程序数据的并行和并发执行来实现高吞吐量;(2)如何获得低延迟,即便在具有高利用率的数据路径中发生严重争用的情况下。为应对这两个挑战,引入两种技术:片上数据流体系结构和标签化冯诺依曼体系结构。构建了两个可以实现高吞吐量和低延迟的原型,显著降低了系统熵。

摘要：设计了一款用于激光雷达的CMOS单光子飞行时间图像传感器.该传感器集成了16个结构优化的单光子雪崩二极管像素和一个双计数器结构的13-bit时间数字转换器电路.每个像素单元包括一个新型的主动淬灭-恢复电路.该设计通过优化器件的保护环来降低器件的暗噪声;带有反馈回路的主动淬灭-恢复电路用于降低死时间;时间数字转换器采用双计数器结构来避免计数器的亚稳态导致的计数错误.基于CMOS180nm标准工艺制作了该传感器.测试结果表明:在1V的过偏压下,单光子雪崩二极管列阵的中值暗计数率为8kHz;在550nm波长光照下探测效率最高,为18%;设计的主动淬灭-恢复电路将死时间有效降低至8ns;时间数字转换器的分辨率为416ps,帮助整个系统实现厘米级距离分辨率.该传感器在0.5m距离下实现了空间分辨率为320×160的深度图像,其测距的最大非线性误差为1.9%,准确度为3.8%.

摘要：通过CT扫描、Unigraphics V18.0软件进行影像边界记录、定标等方法,按照点、线、面、体的顺序重建三维结构,采用计算机辅助设计数据处理技术,输入相关的材料特性,通过计算机分析颈椎C3～4的应力分布。验证重建模型的有效性。建立了颈椎C3～4三维有限元模型,分析结果证明其在仿真分析中是可行的。结果提示,建立的颈椎三维有限元模型可以模拟生物力学实验,可为计算机分析该模型的局部结构在各种受力情况下的生物力学表现创造力条件。

摘要：设计开发绿色、可持续的生物质资源高效转化制化学品催化过程具有重要的科学与应用研究价值.生物质基平台分子糠醛在分子氧存在下与甲醇发生氧化酯化,提供了一条糠酸甲酯的"非石油基"合成新路线.该反应采用贵金属/非贵金属催化体系,目前通常需要引入K_2CO_3或CH_3ONa等碱性添加剂,以提高催化氧化酯化反应活性和选择性;但是存在活性组分流失、生成副产物及污染环境等问题,阻碍了其进一步应用.探索高性能非贵金属催化剂,实现无碱条件下糠醛高效氧化酯化,对于提高该生物质路线竞争力与推动工业化进程具有重要意义.本文利用浸渍法将1,10-邻菲罗啉合钴(Ⅱ)负载到碱性载体氧化镁上,在氮气气氛下800 ℃热解,制备了非贵金属Co-N-C/MgO催化剂.在糠醛氧化酯化制糠酸甲酯反应中,Co-N-C/MgO催化剂表现出优异的性能,在0.5 MPa O_2,100 ℃条件下反应12 h,糠醛转化率达到93.0%,糠酸甲酯选择性达到98.5%,远超过相同方法制备的其他载体(活性炭、NaX、NaY和CaO)负载的钴基催化剂,实现了无碱性添加剂条件下糠醛高效氧化酯化制糠酸甲酯.X射线光电子能谱、X射线衍射、透射电镜、元素分析以及对比实验结果表明,Co-N-C/MgO催化剂上可能存在含钴的氮掺杂碳物种;该催化剂在糠醛氧化酯化中的高性能与其脱氢能力密切相关.并且在0.3–1.0 MPa氧气压力范围内,Co-N-C/MgO催化糠醛氧化酯化过程基本不受压力变化影响.糠醛与甲醇的氧化酯化反应和缩合反应为两个竞争路径,反应路径决定了反应的主要产物.我们使用盐酸处理Co-N-C/MgO催化剂,脱除MgO载体,制备了Co-N-C(HCl)催化剂.当使用该催化剂时,糠醛与甲醇主要发生缩合反应,得到缩醛产物2-(二甲氧基甲基)呋喃.如果在Co-N-C(HCl)催化反应体系中引入MgO添加剂,则主要发生糠醛氧化酯化反应,主产物为糠酸甲酯.为了验证-Cl是否对反应产生影响,使用NaCl溶液对Co-N-C/MgO进行浸渍、清洗处理,或直接使用NaCl为添加剂-;在这两种情况下,糠醛转化率与糠酸甲酯选择性均下降,表明Cl对糠醛氧化酯化反应具有负面作用.根据实验结果,阴离子-(Cl)可能与℃(Ⅱ)中心发生配位,从而影响了金属活性中心的催化性能.Co-N-C(HCl)加入氧化镁,使得糠醛主要遵循氧化酯化路径进行转化,降低-Cl对Co-N-C(HCl)催化活性中心的影响.以上研究可为生物质基醛类化合物氧化酯化转化过程以及高性能非贵金属催化剂的设计开发提供有益参考.

摘要：本文利用从头算非绝热分子动力学结合时域密度泛函理论模拟,计算表明部分FA(FA=HC[NH2]2^+)阳离子的重定向造成电子和空穴局域在不同位置,减小了非绝热耦合并抑制了原子运动,从而显著抑制了FAPbI3的非辐射电子-空穴复合.虽然慢的核运动同时增加了退相干时间,但是减小的非绝热耦合是影响电荷复合的主导因素,将电子-空穴复合的时间尺度延长至数纳秒,比原始的FAPbI3激发态寿命长约3.9倍,与实验结果相符.研究厘清了实验报导的FAPbI3激发态寿命增加的机理,为设计高性能的钙钛矿太阳能电池和光电器件提供了合理的策略.

摘要：芳烃类化合物是石化行业重要的基础原料.非石油基碳资源经合成气直接转化制取芳烃具有重要的应用前景,但该过程仍存在着芳烃收率低以及催化剂稳定性差等难题.近年来相关工作取得重要进展,研究人员尝试通过高效催化剂的设计和操作条件的优化以获得更好的催化反应性能.本综述首先对该过程进行了热力学分析,并根据催化剂体系对相关研究成果进行分类总结,主要包括改性FT催化剂和复合催化剂.然后,对各类催化剂体系的反应性能特点和机理进行了深入探讨.改性FT催化剂常采用添加助剂或引入分子筛载体的方法调变反应中间体在传统FT催化剂上的反应路径,以促进芳烃的生成.但是,该过程倾向于生成链烃而致使芳烃选择性受到限制,而且容易形成积炭,催化剂稳定性差.复合催化剂可分为氧化物-分子筛和FT-分子筛催化剂,合成气首先在氧化物或者FT催化剂上生成某些亚稳态中间物种,随后扩散至分子筛孔道内经芳构化转化为芳烃.对于氧化物-分子筛复合催化剂,CO在氧化物上活化并生成醇类(主要是甲醇),随后在分子筛上进行C-C偶联、环化、芳构,生成芳烃.在该串联反应中,由于中间产物的不断转化,不仅使CO加氢反应的平衡右移,提升转化率,而且增加了芳烃的收率与反应的稳定性.另外,该过程CH4产物的选择性极低.对于FT-分子筛复合催化剂,合成气首先在高温FT催化剂上生成低碳烃类,然后转移至分子筛孔道内进行芳构化,该方法可以获得较高的CO转化率但芳烃选择性仍比较低.文章还详细描述了针对不同过程的反应器设计,包括单反应器和双反应器.在单反应器中可装填改性FT催化剂或物理混合的复合催化剂.对于复合催化剂,存在两种活性组分的优化反应条件不一致以及混合方式影响反应活性和产物分布等问题.因此,探索更佳的反应工艺条件对于实现合成气直接转化制芳烃的工业应用具有重要意义.双反应器则是将复合催化剂的两种功能组分分开装填,使分步过程分别在各自最佳反应条件下进行,从而避免了不匹配的问题.最后,该综述展望了合成气直接转化制芳烃过程存在的挑战和应用前景,为更好地设计催化剂、构建反应路径和优化工艺条件提供指导.