摘要：构建具有丰富缺陷且缺陷浓度可调的二维(2D)介孔金属氧化物(氢氧化物)纳米材料作为高效电催化剂仍然是一个巨大的挑战.本工作开发了一种简便有效的一锅溶剂热路线来合成由晶体相Mo_(4)O_(11)和准非晶相氢氧化钴组成的介孔Mo_(x)-Co-O杂化纳米片.由于短链有机胺在高温下的刻蚀作用,合成过程中在Mo_(x)-Co-O杂化纳米片上原位产生了大量的介孔空穴,增加了材料的电化学比表面积.此外,Mo_(x)-Co-O纳米片的尺寸、介孔和晶相/非晶相纳米片上缺陷(本工作中的氧空位)的浓度可以通过控制Mo/Co摩尔比调节.电化学测试表明,2D介孔Mo_(x)-Co-O纳米片表现出优异的析氧反应活性,其中Mo_(0.2)-Co-O纳米片表现出最高的催化活性(在1 mol L^(−1)KOH中10 mA cm^(−2)处的过电位为276 mV).研究发现,Mo_(0.2)-Co-O纳米片具有合适的d带中心和最高浓度的氧空位,这是促成其优异催化活性的两个主要因素.本工作构建具有丰富缺陷(氧空位)和合适d带中心的二维金属氧化物(氢氧化物)的晶相/非晶杂化纳米材料的方法,为设计更高效的催化剂提供了重要启发.

摘要：鉴于员工身体健康对工作的重要性,很多组织广泛开展健身运动鼓励员工锻炼身体。随着可穿戴设备(例如智能手环)和健身应用(手机健身应用)的广泛使用,越来越多的组织使用在线健身项目形式,员工使用可穿戴设备在线跟踪身体活动来完成健身任务。为了鼓励员工的参与性,在线健身项目通常采用金钱激励或社交激励策略。然而,当这两种类型的激励措施共同使用时,其交互作用却鲜有研究。此外,组织者也缺乏相应的科学知识以设置最佳水平的健身挑战。因此,本研究采用实证研究方法验证金钱激励和社交激励对员工锻炼行为的联合效应。基于国内一所大学在线健身项目的面板数据集,包括2578名参与者在100 d内的日常锻炼记录,本研究发现金钱激励和社交激励之间存在挤出效应——当存在未实现的金钱目标时,社交激励(即,社会支持和社会传染)的影响相对较弱;一旦实现了金钱目标,社交激励的影响将会变强。此外,本研究还发现当动态目标设定在最佳水平时,参与者的锻炼行为将最大化。本研究的结论将为组织者更好地设计在线健身项目提供理论指导。

摘要：光催化技术在环境净化及新能源开发方面具有巨大的研究潜力,特别在有机污染物降解去除和分解水制氢展示出了广泛的应用前景.二氧化钛(TiO2)具有出色的光催化活性和稳定性、低成本和无毒性等性质,是最有前景的光催化剂之一,但离广泛实用还有一定距离.TiO2光催化活性很大程度上取决于其尺寸,结晶度和形状等结构特征,因此,TiO2的纳米结构优化设计,为开发高活性TiO2光催化材料,推动其商业和工业应用提供了新的可能.最近大量研究表明,一维(1D)纳米结构,如纳米管,纳米线和纳米纤维等,具有卓越的光生电荷分离和传输能力,可提高光催化活性.鉴于此,1D TiO2纳米光催化剂的设计和可控制备引起了广泛的研究关注.一般而言,1D TiO2制备方法包括溶胶凝胶法,水热法,溶剂热法和静电纺丝法.其中,水热法由于简单高效,是最广泛使用的一种制备方法.通常,水热法制备1D TiO2包括两个主要步骤.首先,在浓NaOH水溶液中的水热处理,将不规则的TiO2颗粒转化为均匀的1D纳米钛酸盐中间体.随后,通过氢离子交换和热转化,将所获得的钛酸盐转化为1D TiO2.钛酸盐中间体的形成和转化过程,对调控所得1D TiO2产物的结构特征,包括相、尺寸、形状和组成等,具有至关重要的作用.然而,传统水热法的反应条件非常苛刻,经常导致1D纳米结构的破坏及纳米颗粒的无序排列,降低了获得材料的光催化活性.因此,发展温和的钛酸盐转化方法,将为制备高活性光催化材料提供新思路.本文通过新颖的蒸汽热方法,成功将钛酸盐纳米带转化为由纳米晶定向组装而成的介孔TiO2纳米纤维.结合XRD,BET,TEM,XPS,UV-Vis和PL等分析手段详细表征了催化剂的组成与结构,基于有机污染物(以罗丹明B为例)降解以及光催化分解水制氢考察了催化剂的光催化活性.结果表明,在150°C蒸汽热处理得到的1D TiO2纳米纤维具有最高的光催化氧化活性与还原活性,均优于商业TiO2(P25).1D TiO2纳米纤维具有介孔结构,其纳米晶排列有序,从而对增强光催化性能至关重要.各向异性锐钛矿纳米晶的有序排列,促进了光生电子与空穴沿纳米纤维结构定向传递,降低电子-空穴复合几率.介孔结构和高表面积有利于光催化反应过程中的质量交换.鉴于1D TiO2纳米纤维同时具有最高的光催化氧化活性与还原活性,我们发展了光催化水处理-产氢集成新技术,通过光催化“有氧氧化-缺氧还原”串联工艺来实现.有机染料在有氧氧化过程中部分氧化,并在后续的缺氧还原阶段充当高效牺牲试剂以促进光催化分解水制氢.该研究为制备高活性有序介孔TiO2纳米纤维及其应用提供了新思路.

摘要：活性物质和电极的多孔结构设计是实现锂氧电池中氧气电极高容量和良好可逆性的关键措施.本文报道了一种创新的三维复刻策略,并用于设计锂氧电池氧气电极用多孔碳材料的三维结构.作为一个实例,采用聚多巴胺包覆层为碳源,通过完整复制纳米结构氧化锌模板的形貌,成功地制备了由扭曲的中空碳纳米片组装而成的花球状碳微球.作为氧气电极的活性物质,花球状碳微球的三维多孔结构不仅能容纳放电产物过氧化锂,同时也能保持离子和气体的扩散通道.此外,氮掺杂引入的高缺陷为氧还原/析出反应提供了充足的活性位点.从而,花球状碳微球表现出高达9163.7 mA h g^(-1)的比容量和优异的可逆性.本工作呈现了一种用于能源存储和转化的多孔碳材料的三维结构的有效可控制备方法,即复制过渡金属氧化物模板的纳米结构.

摘要：利用太阳光在光催化材料作用下将低能量密度的太阳能转化成化学能储存在氢气和一氧化碳等清洁能源中,有利于能量的存储、运输和使用,具有广阔的前景.光催化技术的关键在于催化剂,以TiO2为代表的传统半导体光催化剂存在着电子与空穴复合率高、禁带宽度过大和无法吸收可见光等缺点,这些因素限制了其在光催化领域的进一步发展和应用.因此,寻找优秀的光催化材料是科研工作者的不懈追求.石墨相氮化碳是一种仅由C和N两种元素组成的有机半导体材料,具有良好的热稳定、耐腐蚀性和生物相容性,这些优点使得石墨相氮化碳在多个领域都极具应用前景.在光催化领域,石墨相氮化碳独特的电子结构、稳定的物理化学性质,以及其导带位置(约–1.12 eV)远小于氢离子的还原电势(0 eV),使其能够很好地应用于光解化降解污染物和光解水产氢.目前,石墨相氮化碳光催化技术的研究重点在于如何解决石墨相氮化碳比表面积过小和光量子效率低的问题.针对这些问题,我们对石墨相氮化碳光催化材料的结构进行了设计,构建出Cd S修饰的一维g-C_3N_4多孔纳米管.以三聚氰胺为原料,通过质子化处理,得到表面光滑、质地均匀、拥有超高长径比的三聚氰胺纳米纤维(MNFs),然后对其进行煅烧处理得到多孔纳米管状g-C_3N_4催化剂.随后,在纳米管的基础上通过水热法与Cd S颗粒复合,成功制备出多孔管状g-C_3N_4/CdS复合异质结型催化剂.利用多种表征手段对所合成的新型光催化剂的形貌、结构、光学性质及光电性质进行了表征,并评估了其光催化降解罗丹明B和光解水产氢性能,考察了催化剂的循环利用及稳定性.SEM和TEM结果表明,管状的石墨相氮化碳拥有丰富的孔道结构,其增大的比表面积有利于暴露更多的活性位点,从而提高了光催化性能.光催化降解罗丹明B实验表明,多孔管状g-C_3N_4的催化性能较体相g-C_3N_4有明显提高.当管状g-C_3N_4与适量Cd S复合形成异质结型光催化剂时,光催化效果得到进一步提升,其中当Cd S负载量为10mol%时,复合物的催化效果最好,在60 min内可完全降解罗丹明B.在光催化分解水产氢实验中, 5 h内管状g-C_3N_4/CdS复合物产氢量高达362.7μmol,分别是体相g-C_3N_4的16.3倍和管状g-C_3N_4的4.6倍.

摘要：氢气活化在过渡金属氧化物催化的加氢反应中起到至关重要的作用.二氧化铈(CeO_(2))表面上氢气如何活化是乙炔加氢反应中的重要科学问题.本文利用密度泛函理论计算(DFT)的方法,系统研究了化学计量及有氧缺陷的CeO_(2)(111)、(110)和(100)表面上氢气活化机理.氢气在化学计量的CeO_(2)表面解离时仅形成羟基,而氧空位的存在可以有效促进氢气活化.CeO_(2-x)(111)和(100)缺陷表面上H^(+)和H^(-)物种可以共存,而在CeO_(2-x)(110)缺陷表面上只能观察到H^(+)物种.化学计量及有氧缺陷的CeO_(2)表面上氢气活化的结构敏感性与H^(+)和H^(-)吸附能有关,并由氧空位形成能以及Ce、O离子的电荷分布决定.该理论工作深入理解了二氧化铈基催化剂上氢气活化过程,为优化和设计高效加氢催化剂提供了理论支撑.