摘要：界面微环境是影响酶催化反应及酶传感性能的关键因素.本研究基于三维微纳米结构多孔金基底,通过调控电极表面的亲水和疏水浸润性,制备了具有固-液-气三相界面微环境的氧化酶电极,并研究了界面微环境对酶催化反应动力学的影响规律.基于所制备的三相界面多孔金结构酶电极,反应物氧气能够从气相直接快速地传输到酶催化反应界面,极大地提升了界面氧气浓度及其稳定性,从而大幅度提高了氧化酶活性及酶电极响应的稳定性.以葡萄糖为模型待测物,基于该三相界面酶电极的电化学酶生物传感器拥有宽的线性范围、高的灵敏度、低的检出限以及良好的稳定性.这类独特的三相反应界面设计为高效酶生物传感器的建构以及生物分子的精准检测提供了新思路.

摘要：纳米复合电极是提高中低温固体氧化物燃料电池(solid oxide fuel cell,SOFC)性能的新型前沿技术,其内部三相界面(three phase boundary,TPB)处空间电荷层(space charge layer,SCL)效应凸显,显著影响氧空位传输能力,是其性能优异的重要原因之一.现有研究广泛采用Poisson-Boltzmann方程模拟SCL效应,受限于载流子电化学平衡假设(导体净电流为零),难以准确地揭示SOFC运行条件下(净电流不为零)SCL效应的影响规律.针对SOFC模式电极,本文耦合Poisson方程与载流子质量守恒方程,建立了运行条件下考虑SCL效应的氧空位传输数理模型及数值模拟方法.模拟研究表明,SCL效应导致TPB附近产生明显的氧空位浓度梯度,从而产生显著的扩散电流,其数值甚至高于电势梯度驱动的迁移电流.采用SCL电阻表征SCL效应对氧空位传输过程的影响,发现随着无量纲Debye长度与无量纲电势的增大,SCL电阻呈现减小的变化趋势;增大无量纲平均电流密度,SCL电阻逐渐增大.本文研究工作可为通过科学设计纳米复合电极以提高中低温SOFC性能提供理论依据.

摘要：随着全球范围内碳中和目标的提出,水电解制氢已成为能源化学及催化科学领域的重点研究方向之一。气-固-液三相界面模型是物理化学中的基本概念,已被越来越多地应用于水电解制氢研究中,并逐渐成为研究重点。综述了水电解制氢三相界面的研究进展,在三相界面电解水的原理及其电化学反应动力学探究与讨论的基础上,对新型三相界面构筑从组分调控到界面的微观结构设计进行了系统分析,并结合当前水电解制氢领域存在的问题与挑战,展望了水电解三相界面研究的发展方向。

摘要：针对传统管状与板块结构SOFC的特点,提出了集两种结构设计的优点为一体的金属陶瓷支撑管状结构SOFC,并采用低成本的火焰喷涂与等离子喷涂制备电池各结构层。采用3种不同成分与结构的阳极探讨了阳极结构对电池输出特性的影响,结果表明,阳极结构对电池运行时的极化产生显著影响,采用小颗粒的NiO与YSZ的复合粉末制备的阳极,可以有效增加阳极的三相界面,从而降低阳极极化,显著提高电池的输出功率密度,1 000℃时可达到最大值0.57 W/cm2。这些结果为优化电池阳极结构层的设计与制备提供了依据。

摘要：近年来,为了实现清洁、可再生和高效的能源技术,对涉及气体的电化学反应的理解取得了实质性进展。然而,反应界面微环境对电催化性能(活性、选择性和耐久性)的具体影响机制尚不清楚。本文通过对二氧化碳还原反应和氮气还原反应等气体电催化的界面微环境进行了全面的了解,通过对电解槽层面的总结,如设备的优化,实验条件的控制和工作电极的设计和电解质层面(增加气体溶解度,调节质子供应和替代阳极反应)的调研,旨在检索微环境与电化学性能之间的相关性和相应的反应机制。最后,提出了今后在气体电化学反应中微环境对其影响研究的重点。