摘要：大气压气液放电制备的等离子体活化溶液(plasma activated liquid,PAL)是一种富含多活性物种的溶液。该研究以流动水柱替换传统线筒式电极结构内的中心金属电极,设计出利用垂直流动水柱产生放电的电极结构,以实现高效制备PAL的目的。通过改变溶液(水柱)的初始电导率和施加电压,研究了利用该电极所制备PAL的理化特性及灭菌效果,计算了在不同放电参数下产生活性物种的能量效率,并讨论了该电极与液面下鼓泡法电极放电产生活性物种能量效率的差异。结果表明,随着施加电压和溶液初始电导率的增加,PAL的p H值逐渐下降,而平均电导率呈逐渐升高趋势,NO_(3)^(-)、H2O_(2)、O_(3)的浓度逐渐增大。当溶液初始电导率在2~200 mS/cm的范围内,NO_(2)^(-)的浓度随施加电压的升高呈现出先增加后降低的趋势。但当溶液初始电导率<2 m S/cm时,NO_(2)^(-)的浓度随施加电压的增加单调升高。PAL的灭菌效率随着施加电压的升高而增大。该研究将为气液放电技术在不同环境中应用选取适宜电极提供新的思路。

摘要：电解水是绿氢制备最有希望的路线之一,它的颈瓶是阳极析氧反应需要极高的过电位,导致电解水制氢整体能耗高.因此,迫切需要开发廉价、高活性、大电流稳定的非贵金属基多功能催化剂以期降低电解水的制氢能耗,如淡水或含尿素的水.鉴于此,我们合理设计并合成了绣球状的CoP/Ni3FeN异质结,用于碱性析氢、析氧和尿素电催化氧化反应.该催化剂呈现出优异的三功能催化活性和出色的大电流耐久性,在进行析氢、析氧和尿素电氧化反应时,分别需要-0.160、1.538和1.419 V的超低电位就能达到1000 mA cm^(-2)的高电流密度.此外,将该电催化剂作为正极和负极耦合全解水/尿素器件,仅需要1.577/1.668 V的电压就能驱动500 mA cm^(-2).此外,结合原位拉曼光谱、测试后的X射线光电子能谱分析与密度泛函理论计算,我们验证了CoP/Ni3FeN异质结催化剂可以极大地促进析氧和尿素氧化反应中的活性物种金属羟基氧化物的形成,同时降低析氢反应中的水吸附和活性氢中间体的吸附能垒,从而协同促进高效的析氢、析氧和尿素电催化氧化性能.这项工作为开发多功能电催化剂用于低电压电化学制氢提供了一条有效途径.

摘要：甲烷选择性氧化制含氧化合物是天然气资源高效利用的新路线之一。围绕甲烷选择性氧化制甲醇、甲醛、甲酸和乙酸,综述了国内外研究的新进展,分析了催化剂的活性中心、反应过程中的活性物种、反应机理,以及催化剂的构效关系,展望了甲烷选择性氧化制含氧化合物的未来发展方向,可为设计与开发高活性、高选择性的甲烷选择性氧化催化剂提供参考。

摘要：报道了螯合型正方平面羰基铑配合物催化甲醇羰基化反应的机理研究.通过含有两种与铑具有不同配位能力的授体的配体,与四羰基二氯二铑形成螯合型正方平面阳离子配合物.研究证明,该类配合物在催化甲醇羰基化反应过程中,其活性物种区别于文献报道的[Rh(CO)2I2]-阴离子.配合物中铑与吡啶环上共轭N形成的N→Rh配键,在羰基化反应过程中并非通常认为的断裂而是形成新的活性物种,即配体与铑作为整体参与了CH3I的氧化加成及CH3COI的生成过程.通过对相应的聚合物配体铑催化剂的研究,进一步证实了这个反应机理.这一结果,对该类催化剂分子设计,以及克服其工业使用中的催化剂沉淀失活等现象均有重要意义.

摘要：采用简单易行的一锅水热法,制备了还原氧化石墨烯(RGO)复合的Bi_2O_2CO_3光催化剂。通过XRD、N2吸附、XPS、SEM和TEM等测试手段对光催化剂进行表征。结果表明:石墨烯与Bi_2O_2CO_3纳米片形成了有效复合。在设计吸附饱和排除RGO物理吸附的影响下,发现复合光催化剂的性能明显提高,其中RGO复合量为6.0wt%时活性最佳,其光催化降解Rh B的速率是Bi_2O_2CO_3的3.02倍,并具有良好的循环稳定性。光电谱学分析表明复合RGO有效抑制了光生电子–空穴对的复合,且拓宽和增强了催化剂的可见光吸收。机理分析表明:RGO/Bi_2O_2CO_3中O2可多位点捕获光生电子,从而产生更多活性物种O2–·,实现对污染物的快速有效降解。

摘要：采用水热法将GO和TNTs复合,制备了一种新型还原氧化石墨烯/二氧化钛纳米管复合材料(rGO/TNTs)。采用BET、XRD、FT-IR对制备的材料进行了表征,并研究了rGO/TNTs协同降解水中Cr(Ⅵ)和苯酚的性能。结果表明,在Cr(Ⅵ)和苯酚共存二元体系中,rGO/TNTs对Cr(Ⅵ)和苯酚的光催化降解反应动力学常数约为其各自单体系的6.3倍和1.2倍;低pH可促进Cr(Ⅵ)和苯酚的去除,而共存无机阴离子对其具有抑制作用。·OH和空穴主导苯酚降解,光生电子直接还原Cr(Ⅵ)。

摘要：能代替基于金属的催化剂的活跃、持久、没有金属的 carbocatalyst 的发展具有增加科学、工艺的重要性。如此的催化剂的使用将避免例如，包含金属的催化剂引起的问题由稀罕金属资源的重金属和弄空的环境污染。此处，活跃、持久的 graphene carbocatalyst 在周围的温度为 4-nitrophenol 的 carbocatalytic 变换被介绍给 4-aminophenol。carbocatalyst 经由在 L 维生素酸(AA ) 和 graphene 氧化物之间的温和、以水为基的反应被准备(去) 并且没包含任何另外的反应物。在结构和催化性质优化期间，一系列 carbocatalysts 在各种各样的反应温度和 AA/GO 比率被制作。用几种描述技术，详细说明了这些 carbocatalysts 的结构的特征被识别。carbocatalysts 上的可能的活跃种类和地点也被识别例如某些包含氧的组，结合的系统，和 graphene 表边。另外，在这些之间的 synergistic 效果结果上的活跃种类和地点催化活动被加亮。而且，我们澄清了高稳定性的起源和优化 carbocatalyst 的耐久性。这里介绍的工作为加氢反应帮助高效的 carbocatalysts 的设计，并且在分子的水平增加结构、机械学的方面的理解导致高催化剂活动和耐久性。

摘要：报道了螯合型正方平面羰基铑配合物催化甲醇羰基化反应的机理研究。通过含有两种与铑具有不同配位能力的授体的配体,与四羰基二氯二铑形成螯合型正方平面阳离子配合物。研究证明,该类配合物在催化甲醇羰基化反应过程中,其活性物种区别于文献报道的[Rh(CO)2I2]-阴离子。配合物中铑与吡啶环上共轭N形成的N→Rh配键,在羰基化反应过程中并非通常认为的断裂而是形成新的活性物种,即配体与铑作为整体参与了CH3I的氧化加成及CH3COI的生成过程。通过对相应的聚合物配体铑催化剂的研究,进一步证实了这个反应机理。这一结果,对该类催化剂分子设计,以及克服其工业使用中的催化剂沉淀失活等现象均有重要意义。

摘要：本文针对声纳阵列信号处理领域的大数据实时计算和资源调度的问题,借鉴分布式生态系统Hadoop中的MapReduce思想,结合遗传算法,设计了基于集群式服务器的声纳系统分布式调度方法。该方法把计算量较大的任务逐步分解成计算量较小且彼此间相互联系的多个子任务,然后通过任务分配策略安排到最合适的刀片处理器上,实现资源统一管理,运算并行进行,一定程度上解决了声纳处理系统中的计算资源分配问题。此方法为水声阵列信号处理、雷达阵列信号处理等领域的大规模数据实时信号的复杂处理提供了一种思路。在当前声纳阵列信号处理中,通常需要对几百甚至上千个传感器采集的海量数据进行实时处理,普通计算机难以满足要求.