摘要：甲烷(CH_(4))等离子体裂解是一种很有前景的制氢方法。采用针-针式纳秒脉冲火花放电方法研究了放电功率、CH_(4)含量、CH_(4)流量、反应温度以及不同背景气氛等对CH_(4)转化和产物分布的影响,并采用TEM与Raman方法对产物纳米碳的形貌和结构进行表征分析。结果表明:CH_(4)放电裂解产物主要是氢气(H_(2))、纳米碳(C)和乙炔(C_(2)H_(2)),另有少量的乙烷(C_(2)H_(6))和乙烯(C_(2)H_(4))生成;在30 mL/min的CH_(4)/Ar总气体流量和10%的CH_(4)初始体积分数下,输入60 W功率时实现了CH_(4)转化率83.56%和H_(2)选择性70.28%。放电功率的增大有助于CH_(4)的完全裂解,促进H_(2)和C的生成;而随着CH_(4)初始含量和CH_(4)气体流速的提高,CH_(4)的转化率、H_(2)和C的选择性明显下降;500℃以下的反应温度对CH_(4)转化影响不大,但当反应温度从500℃升高至800℃时,C_(2)H_(2)高温分解加快;与N_(2)相比,放电中Ar激发态更能促进CH_(4)的初步分解和C_(2)H_(2)的形成;通过TEM和Raman表征,发现N_(2)背景气氛下产生粒径更小的20~30 nm无定形碳,而在Ar背景气氛下纳米碳的石墨化程度更高。

摘要：传统甲烷制氢技术会伴随大量的二氧化碳排放,甲烷等离子体法裂解技术将甲烷中的碳元素直接转化为固体碳材料,过程无二氧化碳排放,并有效提高了甲烷的利用价值。通过文献调研方式回顾和分析了甲烷等离子体法裂解技术在国内外的发展现状。研究结果表明:(1)甲烷等离子体法裂解中等离子体的类别主要分为热等离子体和冷等离子体,冷等离子体中主要的活性粒子是高能电子,热等离子体中的活性物质为高能电子和重粒子;(2)冷等离子体的产生方式主要有电晕放电、介质阻挡放电、滑动电弧放电等,所需功率较低;热等离子体的产生方式主要为直流电弧放电、直流-射频耦合放电,所需功率较高;(3)甲烷在等离子体中的转化率和氢气的产率与工作气体类别、工作气体与甲烷物质的量比、气体电解功率大小、电极构型、反应腔体结构等工艺参数都有直接关系;(4)通过调整工艺参数和电极结构设计,甲烷在等离子体中可裂解生成如炭黑、碳纳米管、石墨烯纳米薄片等不同形貌的固体碳材料,产品多样。结论认为,甲烷等离子体法裂解技术不仅可以降低温室气体排放,还是甲烷高附加值利用的一个重要方向;提高甲烷等离子体法制氢的能量利用效率和生成碳材料的选择性是该技术的发展方向。

摘要：以直吸式太阳能热化学反应器为研究对象,运用数值模拟的方法,以甲烷裂解反应为例,分析入射辐射焦点位置对反应效率的影响。使用反应转化率和化学储能效率为评价指标,结合氢气质量分数云图、辐射强度分布云图等进行分析。结果表明焦点位置越靠后,反应器的集热效果和反应效果越好,入射光线最大夹角从90°减至53°,反应转化率和化学储能效率的增长最明显,当入射光线最大夹角小于53°,随着角度的减小,反应的转化率和化学储能效率变化并不明显。该文研究结果可为直接吸收式太阳能热化学反应器及聚光器的设计提供参考。