摘要：以热解型Fe/N/C为代表的碳基非贵金属材料被认为是当前最具潜力替代铂的非贵金属氧还原催化剂,其综合性能的进一步突破,对于推动质子交换膜燃料电池商业化应用具有重要意义。对热解型Fe/N/C催化剂活性位结构的深入认识是实现催化剂高活性位密度和高稳定性理性设计的关键。本文总结了热解型Fe/N/C活性位的研究进展,重点介绍了非晶态铁氮配位活性中心、氮掺杂和碳缺陷三类活性位构型。由于热解型Fe/N/C是非均相的,结构非常复杂,导致在活性位认识上还存在诸多争议,本文总结阐述了活性位结构的不同观点。最后,我们展望了Fe/N/C催化剂活性位研究的未来方向。

摘要：由于高的比表面积、可调的孔隙结构以及易于修饰的表面化学性质,纳米碳材料作为催化剂和催化剂载体(碳基催化剂)被广泛地应用于多相催化领域.新型的金属和氮共修饰的碳材料(M-N-C)作为非均相催化剂在许多反应(如加氢/氢转移、加氢脱氧、氧化反应)中表现出了优异的催化性能.从结构上讲, M-N-C催化剂可以分为负载型催化剂(M/CN)、金属单原子分散型催化剂(M_(SAC)/CN)和包覆型催化剂(M@CN).本文围绕本课题组近些年取得的研究进展,重点介绍了M@CN催化剂的结构、性质、制备方法及其在催化反应(包括加氢、氢转移、氧化)中的应用,为从分子层面设计新型的非均相催化剂提供了思路借鉴,并对未来的研究方向和发展趋势进行了展望.