摘要：氮是地球大气的主要成分,体积分数约为78%。在常温常压下,氮以三键的形式(N≡N)结合为稳定的双原子分子。然而,在极端高压的作用下,氮气可以解离成含有双键(N=N)甚至单键(N―N)的固体聚合氮结构。由于N≡N与N=N、N―N之间存在巨大的能量差异,其转变过程中伴随着巨大的能量释放,因此,聚合氮是备受关注的高能量密度物质。然而,单质聚合氮必须在高于百万大气压(100 GPa)的环境下才能实现实验制备,苛刻的合成条件极大地限制了其发展及应用。研究发现,金属元素的引入可降低反应势垒,提供化学压力,有效降低聚合氮的合成压强,并形成丰富多样的聚合氮构型。为此,本文重点介绍了高压下主族金属氮化物的结构和含能特性研究进展,讨论了金属富氮化合物在高压下稳定的物理机制,并对未来新型富氮化合物的设计和制备方向提出展望。

摘要：聚合氮是一种理想的高能密度材料。本工作在室温下将分子氮加压至136GPa,利用激光加热至2000K成功合成以共价N-N单键结合的三维网状立方聚合氮cg-N。采用自主设计的高压低温装置,在173K到300K的温度范围内测量了cg-N样品的变温拉曼光谱,观察到不同压力下cg-N的A模声子对温度具有不同的响应。基于多声子耦合模型,研究A模频率的蓝移现象和A模声子对温度的响应特性。结果表明低温条件下cg-N拉曼散射效应中三声子耦合过程占主导,133GPa时的三声子耦合过程对声子模拉曼频移的影响要小于140GPa,而四声子耦合过程对声子模拉曼频移的影响要大于140GPa。