摘要：使用液态碳氢化合物燃料的固体氧化物燃料电池(SOFCs)的商业化极大地受到阳极易积碳的阻碍.调控碳氢燃料重整反应位点的局域蒸汽/碳比以提高抗积碳性能是有效的,但仍面临挑战.本文报道了一种新型二氧化铈基催化剂(Ce_(0.95)Ru_(0.05)O_(2-δ),CR5O)的理性设计.催化剂在实际应用过程中,表现出优异的抗积碳性能.在电池运行条件下,催化剂CR5O被还原为二氧化铈骨架及镶嵌在骨架表面的Ru纳米颗粒(Ru/Ce_(0.95)Ru_(0.05)O_(2)-δ,Ru/CR5-xO).Ru/CR5-xO表现出优异的自水合能力,可以有效去除催化剂表面产生的积碳.当应用于以液态碳氢化合物为燃料的SOFCs时,电池表现出优异的电化学性能:在750℃下,以甲醇为燃料时,电池的峰值功率密度达到1.010W cm^(-2),并且在稳定运行的200h以内,没有明显积碳现象.此外,密度泛函理论计算表明,Ru/CR5-xO催化剂修饰的Ni-YSZ阳极的高活性和抗积碳性能归因于速率限制步骤的能垒降低和用于快速除碳的COH中间体的形成.

摘要：源自固定源(如燃煤电厂烟气)和移动源(如机动车尾气)排放的氮氧化物(NOx)造成了严重的大气污染,对其进行减排控制已迫在眉睫.研究表明,氨选择性催化还原(NH3-SCR)技术是消除NOx的最有效手段之一.铈基催化剂因其良好的氧化还原性能、适当的表面酸性、较高的储/释氧容量以及丰富的资源储备而被广泛用于NH3-SCR反应.探讨铈基组分在该反应中发挥的具体作用,有助于了解相关催化过程的本质,为现有催化剂的优化和新型催化剂的设计提供科学参考.基于Ce O2在NH3-SCR催化剂中扮演的不同角色,本文从Ce O2作为载体、铈基复合氧化物、表面负载组分(助剂和活性组分)以及特殊结构的铈基催化剂等方面系统地介绍了近年来铈基催化剂在NH3-SCR反应中的最新研究进展,并对该领域未来可能的发展方向进行了展望.

摘要：铈基催化剂是重要的汽车尾气三元转化(TWCs)及挥发性有机废气(VOCs)氧化催化剂,从理论上系统研究载体、活性组分的性质及其相互作用,反应物在铈基催化剂上吸附与反应行为,可认识催化现象的电子本质,加深反应机制的理解,为催化剂的设计提供理论参考与依据。本文通过CeO2体相、表面、氧空位、团簇性质,探针分子在CeO2表面吸附反应行为,金属铈基催化剂性质及探针分子在其表面吸附与反应等4个方面对近年来的研究工作进行了综述,指出了铈基催化剂研究的方向与前景。

摘要：介绍了铈基SCR脱硝催化剂的研究进展,分别综述了催化剂载体及活性成分对铈基催化剂的影响,分析了不同载体及活性成分催化剂研究情况,阐述了铈基催化剂脱硝机理、耐水耐硫性能及抗碱金属中毒能力,指出了铈基催化剂的研究方向和需要解决的问题。

摘要：工业烟气中氮氧化物高稳定净化催化剂的开发是实现烟气超低排放的重要需求。目前工业上应用最广的SCR商业V_(2)O_(5)-WO_(3)/TiO_(2)催化剂往往面临重金属中毒失活的难题。采用浸渍法改性CeO_(2)载体,开发了具有优异抗重金属(Pb、Zn、Cd)中毒性能的硫酸化钛铈氧化物催化剂。在气体小时空速(GHSV)360000 h^(-1)、温度300℃条件下,硫酸化钛铈氧化物催化剂Pb、Zn、Cd中毒后NO转化率分别为75%、73%、63%,比商用V_(2)O_(5)-WO_(3)/TiO_(2)催化剂Pb、Zn、Cd中毒后NO转化率分别增加了28%、36%、43%。Raman表征结果显示,硫酸化钛铈氧化物催化剂Pb中毒后仍然保持了较高的氧空位浓度。XPS和H_(2)-TPR表征结果显示,Pb与SO_(4)^(2-)发生相互作用,保护了催化剂表面的Ce活性位点,从而抑制Pb对脱硝活性的影响。NH3-TPD表征结果显示,SO_(4)^(2-)的掺杂能使催化剂表面酸量显著增加,且催化剂在Pb中毒后表面酸量基本不变,从而表现出高稳定的脱硝活性。本研究可为抗重金属中毒SCR催化剂的设计提供支撑。

摘要：在控制NO_(x)排放的技术中,NH_(3)选择性催化还原(NH_(3)-SCR)被认为是最具发展前途的方案。CeO_(2)优异的氧化还原性能、超强的储放氧能力和适宜的表面酸性,使得CeO_(2)基催化剂受到了重点关注。从低温活性和操作窗口的角度,综述了纯CeO_(2)、改性CeO_(2)和负载型CeO_(2)的催化性能,探讨了反应条件对CeO_(2)基催化剂性能的影响,以期为催化剂的进一步设计优化提供参考。

摘要：本研究通过水热-浸渍两步法成功制备了不同Mn负载量的二元xMn/Ce(xMnOx/CeO_(2))催化剂,并评估了催化剂在甲苯催化氧化反应中的性能。研究结果表明,引入MnOx能显著提高催化剂的甲苯氧化活性。特别是当Mn负载量为10%(10Mn/Ce)时,在气体空速为60000 mL/(g·h)的条件下,t90(甲苯转化率达到90%时的温度)仅为233℃,显示出最优的甲苯催化氧化活性。这一结果说明,适量加入MnOx能够显著提高催化剂的催化性能。通过X射线衍射(XRD)、拉曼光谱(Raman)、透射电子显微镜(TEM)、程序升温还原(H2-TPR)和X射线光电子能谱(XPS)等表征手段,发现MnOx的加入在MnOx与CeO_(2)之间形成了界面效应,这显著改变了Mn/Ce催化剂的物理化学性质。由于界面效应的作用,不仅提高了10 Mn/Ce催化剂中Ce3+、Mn3+离子的浓度以及氧空位的浓度,而且还降低了催化剂表面Ce−O键强度,使得表面晶格氧更易于参与甲苯的催化氧化,提升了催化剂的氧化还原性能,从而促进了甲苯的催化氧化。本研究不仅成功制备了具有优异甲苯氧化活性的Mn/Ce催化剂,而且揭示了其背后的界面效应机制,为VOCs高效氧化催化剂设计与制备提供了简单有效的方法与思路。

摘要：使用密度泛函理论(DFT)计算对Cr掺杂CeO_(2)催化剂的表面几何结构、电子性质以及其表面的氮氧化物选择性催化还原(NH3-SCR)反应机理进行了系统的研究。从头算热力学计算的结果表明,在实际反应条件下,Cr掺杂会导致催化剂表面被氧化从而形成富氧表面结构。态密度和Bader电荷的电子性质计算结果表明,Cr掺杂CeO_(2)催化剂表面形成了高活性的超氧O_(2)^(-)物种。反应机理的计算结果表明,在Cr-CeO_(2)表面,Eley-Rideal机理起主导作用。本文为进一步合理设计铈基NH3-SCR催化剂提供了理论依据。

摘要：利用水热合成法合成立方体形貌的二氧化铈,并与共沉淀法合成的二氧化铈催化剂在催化剂形貌、晶形、CO催化氧化活性方面进行了比较。结果显示:利用水热法合成的二氧化铈立方体形貌规整、分散性能好、热稳定性能优良;与共沉淀法制备的CeO_2纳米材料相比,对于CO的催化氧化具有更高的活性。

摘要：设计了一种以隐钾锰矿型氧化锰(OMS-2)为基底纤维状负载的三元复合催化剂,并进行了表征和分析。将其应用于汽车尾气NOx污染物的催化脱除反应中,对催化剂PtO-Ce O2-OMS的稳定性和耐水性进行了分析,提出了NOx催化脱除的可行性机理。结果表明:该催化剂在NO-SCR反应中具有优异的耐水性和稳定性,在Pt O位置上CO分子被选择性活化和吸附,催化剂的催化活性显著增强。研究结果能够为铈基催化剂的实际应用提供借鉴。