摘要：锂(Li)和硼(B)同位素是地质作用过程中良好的示踪剂,被广泛应用于岩石起源、矿床成因和环境演化等领域。但锂、硼在MC-ICP-MS仪器分析中的“记忆效应”明显,不同实验室已报道的MC-ICP-MS分析中锂、硼背景占信号比变化范围大(0.01%~5%),所采用的背景控制方法和效果也各不相同,因此给锂、硼同位素的准确测定带来困难。为研究MC-ICP-MS锂、硼同位素记忆效应及其抑制方案,提高测试的稳定性,本文参考前人研究成果,设计不同背景清洗方案,并对各种国际标样(IRMM-016、JG-2、ERM-AE121、ERM-AE122、NASS-7)和实验室内部标准(Alfa Li、Alfa B)进行长期测试,检验实验方案的长期重现性。结果表明:仅使用0.3%氯化钠溶液清洗背景可以显著降低锂背景信号,从20mV下降至4mV,并保证7Li背景值在24h内低于5mV,实验室内部标准溶液Alfa Li的δ^(7)Li长期测试外精度为0.13‰(2SD,n=73)。氟化钠、氨水等清洗液并不能显著降低本研究所使用仪器的硼背景,因此选择使用灵活的空白扣除方法来保证数据稳定性。实验室内部标准溶液Alfa B的δ^(11)B长期测试外精度为0.19‰(2SD,n=60)。本文锂、硼同位素国际标样的测试结果与前人数据在误差范围内一致,证明了实验结论的可靠性。

摘要：锂同位素测量在核燃料循环中具有重要应用,热电离质谱法精密度高,其是常用的测量手段。传统的方法是使用较大尺寸的商用热电离质谱仪对锂同位素进行分析,其磁分析器的偏转半径多为250 mm,仪器体积较大,价格昂贵。本课题研制出一种紧凑型热电离质谱仪(M90),其磁分析器偏转半径只有90 mm,整机体积小,非常适合锂同位素分析。此紧凑型热电离质谱仪采用模块化设计,由真空系统、离子源、离子透镜、隔离阀、磁质量分析器、检测器、数据采集控制和软件系统组成。真空系统由一台机械泵、涡轮分子泵、离子泵和复合真空规组成,离子源室真空度优于5×10^(-6)Pa,分析室真空度优于5×10^(-7)Pa;离子源由带冷阱的离子源腔室、10工位样品转盘和悬浮高压灯丝电源组成,灯丝电流调节范围介于0~6 A之间;离子透镜由加速电压电极、引出电压电极、狭缝电压电极、上下偏转电压电极、左右偏转电压电极及离子透镜电源组成,各电压调节范围介于0~6 kV之间;磁分析器由磁铁、霍尔探头和磁流电源组成闭环控制系统,能满足质量范围介于6~45 amu之间的需要;检测器由3个独立的法拉第杯及其检测电路组成,检测器输出电压最高到10 V,4 s积分的本底噪声小于30μV;数据采集使用24位ADC数据采集卡实现。软件采用C^(#)语言结合MySQL数据库编写,使用RS485通信协议实现与硬件数据的交换控制。整机对天然锂同位素比值的测试内精密度可以达到0.01%~0.03%的水平。

摘要：首次了提出纳米气泡同位素分离方法,并通过实验实现了氢、氧、碳和锂等轻同位素的分离,测得了分离系数,验证了该方法的科学性和有效性.研究揭示了纳米气泡同位素分离过程首先发生在由于快速塌陷式绝热自收缩形成纳米气泡时,可能因高温或纳米表面效应作用引起表面分子离解,而使气泡表面带负电荷对周围介质的吸附过程中,并且也出现在后续纳米气泡与特定溶液组成分离体系的同位素(离子)化学交换过程中,它具有双重分离效应.由于纳米气泡的形成是一个快速过程,并且气泡在溶液中的离子交换是同位素共振交换化学反应,过程也很快达到平衡,两者共同决定了纳米气泡同位素分离可能是一种平衡时间很短的分离方法,克服了通常化学方法平衡时间长的缺点.在研制成纳米气泡分离原型单机的基础上,本文也设计了纳米气泡同位素分离级联,增加分离效果,以获得各种丰度的同位素,从而说明其工业化生产的可能性。

摘要：锂同位素(~6Li和~7Li)是核能源开发所需要的重要原料,在能源、环境和国防安全等领域具有重要应用价值。本文从已报道的化学交换分离锂同位素方法中,对锂汞齐法、溶剂萃取法、离子色层交换法和膜法进行了系统的总结、归类和评述,详细分析了各种化学交换法的分离机理和特点。结果表明,化学交换法分离锂同位素的分离效应与体系中络合剂与锂离子键合作用相关,锂汞齐法会因环境问题将被其他无汞分离体系取代。此外,溶剂萃取法、离子色层交换法和膜法都具有较大的分离效应,均是非常有前景的锂同位素分离方法。最后,对锂同位素分离研究领域的未来方向提出了一些建议,如新型螯合剂设计合成,不同分离工艺的联用和不同实验条件下分离机理中尚待解决的理论问题。