摘要：[背景]聚合物电解质(PE)由于其良好的热稳定性、高柔韧性以及可加工性,成为固态电解质理想材料之一.原位聚合技术能增强电极-电解质的界面相容性,革新传统PE的制备方法,已广泛应用于PE的制备.[进展]本文阐述了原位聚合制备PE的最新研究进展,探讨了不同原位聚合工艺制备PE的优缺点,比较了不同单体通过原位聚合制备PE的差异,综述了原位聚合设计PE在离子电导率、机械性能、高电压稳定性和阻燃性能等方面的改性方法.[展望]基于上述研究进展,总结了原位聚合制备的PE在锂金属电池应用中所面临的问题和发展方向.由于各类电解质固有的局限性,研究者需要更深入地思考如何选择合适的方案对PE进行改性,为高能量密度固态锂金属电池的研发提供指导.

摘要：锂金属电池电解液的调控对锂枝晶生长抑制具有重要意义。传统的电解液设计思路主要依赖经验直觉与实验试错,较少借助计算模拟方法以高通量筛选电解液配方。理论计算模拟手段能够建立电解液微观特征与宏观性质之间的联系,从原子尺度上指导电解液设计、预测电解液性能,在电解液研究领域发挥了重要作用。本文综述了锂金属电池电解液在理论计算模拟方面的相关进展。首先,介绍了电解液研究中量子化学计算和分子动力学模拟的基本原理与计算方法;其次,总结了这两种计算模拟手段在电解液组分静态化学性质、电解液体相和电极-电解液界面的微观结构与性质研究中的应用,如配位络合物中的结合能,电解液组分的氧化还原稳定性、静电势,体相电解液的溶剂化结构、离子电导率、介电常数,电极-电解液界面的微观结构、性质与化学反应;最后,讨论了理论计算模拟面临的挑战及未来的发展方向,为锂金属电池电解液的计算模拟提供了新的研究思路。

摘要：聚合物固态电解质因其质轻安全、结构可设计以及优异的机械性能,成为高能量密度、高安全性全固态电池的潜在材料,逐渐成为研究的重点.但因其结晶度高、室温离子电导率低等缺陷也限制其进一步商业化.本综述梳理了近年来比较优越的聚合物固态电解质种类,包括聚醚类聚合物、聚碳酸酯类聚合物、氟化聚合物、聚离子液体聚合物、单离子传导聚合物,围绕如何提升离子电导率,重点回顾了针对不同基质的结构设计和合成工艺方面的创新.最后阐述了聚合物固态电解质目前面临的基础研究和应用问题,以期为新型聚合物固态电解质的设计与制备提供新思路.

摘要：锂离子电池(LIBs)作为目前使用最广泛的二次电池,绝大多数以理论比容量较低的石墨(372 m Ah/g)为负极,已无法满足人们日益增长的对电池储能性能的要求。金属锂因其超高的理论比容量(3 860 m Ah/g)和最低的还原电势(-3.04 V,相比于氢标准电极)被看作是下一代高能量密度可充电锂电池最理想的负极材料。尤其是当金属锂与硫、氧组成锂-硫或锂-氧电池体系时,其理论能量密度远超锂离子电池,受到研究者的广泛关注。然而,库伦效率低和稳定性差一直是限制锂金属电池商业化应用的关键因素。当金属锂直接用作电池负极时,其易与电解液反应,在其表面形成一层脆弱的固态电解质中间相(SEI)膜。电池循环时,负极体积膨胀会破坏SEI膜,诱导锂枝晶和“死锂”形成,造成不可逆的容量损失。此外,锂枝晶生长至一定程度后会刺穿隔膜,导致电池内部短路甚至发生爆炸,引发严重的安全问题。为了解决上述问题,研究者们在锂金属负极失效机制、结构设计及界面强化等方面进行了许多探索。一些研究枝晶生长的理论模型如Chazalviel-Brissot模型、Yamaki模型和静电屏蔽模型等已受到广泛认可。在此基础上,研究者们尝试通过设计三维集流体、表面改性集流体以及构筑原位或人工SEI膜的方式来抑制锂枝晶生长和缓解体积效应,并取得了一定成果。本文系统地介绍了几种典型的锂金属负极失效机制,着重总结了近年来研究者们在锂金属负极结构设计和界面强化方面的研究进展,最后分析了锂金属电池研究中仍存在的问题并给出了一些建议,以期为早日实现锂金属电池的商业化应用提供参考。

摘要：金属锂作为下一代高能量密度电池的负极材料,具有广阔的应用前景。然而,金属锂的沉积/剥离过程常伴随着高曲折度的枝晶的形成,导致电池寿命短,甚至会诱发安全隐患。迄今为止,研究者们已开发出多种方法来抑制枝晶生长和调节固体电解质界面膜的均匀性。炭材料因其轻质、高导电、多级多孔、化学和物理稳定特性被设计成不同种类的材料来用于稳定金属锂。按照特定的功能进行分类,本文总结了炭材料在锂金属电池中作为骨架、电解液添加剂和涂层等方面的研究进展。从结构和化学方面讨论了各种炭材料的优点和局限性。最后,就如何推动锂金属电池的应用,展望了未来炭材料的发展前景。

摘要：采用液态碳酸酯电解质的锂离子电池在遭遇极端工况时,极易发生泄露、燃烧、甚至爆炸等重大安全事故.相对比,聚环氧乙烷(PEO)固态聚合物电解质可以显著提升锂电池的安全性,并且其优异的可塑性使其可以被制成特定形状进而满足特殊领域的差异化需求;更为重要的是:PEO固态聚合物电解质与锂金属负极兼容性好.然而,PEO固态聚合物电解质电化学氧化窗口低,难以匹配高电压正极材料(≥4 V),极大限制了其在高电压、高能量密度固态聚合物锂金属电池中的进一步应用.近期经过国内外科研工作者在PEO固态聚合物电解质结构设计、PEO端羟基改性、含硼锂盐引入、功能型粘结剂设计开发以及正极界面层构筑等方面所做出的不懈努力,PEO固态聚合物电解质基高电压固态锂金属电池取得了系列化重大科研进展.基于此,本综述主要从以下八个方面:(1)高电压正极片表面修饰超薄聚合物层、(2)高电压正极颗粒包覆、(3)对碳黑颗粒进行包覆、(4)使用富含羧基的粘结剂、(5)不对称固态聚合物电解质结构设计、(6)正极界面原位形成耐高电压界面层、(7)醚氧官能团(-OCH3)封端PEO,提升其本征耐高电压性能、(8)含硼锂盐做添加剂,详细综述了采用PEO固态聚合物电解质构建的高电压固态锂金属电池所取得的最新研究进展以及相应的高电压固态锂金属电池界面稳定作用机制.最后还对未来PEO固态聚合物电解质在高电压固态锂金属电池方面所存在的巨大挑战和发展趋势进行了详细展望和总结阐述.

摘要：近年来,锂金属电池由于具有较高的能量密度而成为储能领域的研究热点。电解液作为锂金属电池的“血液”发挥着至关重要的作用。在传统锂离子电池电解液中,锂金属负极与电解液之间的界面副反应严重并伴随着锂枝晶生长,从而导致安全隐患以及循环寿命缩短等问题。在解决锂金属负极问题上,电解液调控策略具有易操作性和有效性,因而在推动锂金属电池发展方面具有举足轻重的地位。氟代电解液是目前重要的研究方向,氟代电解液在循环过程中能够在电极表面形成富含LiF的固体电解质界面膜(SEI);该界面膜不仅可以有效抑制负极锂枝晶的形成,并且在正极方面能够大幅提高电解液的氧化稳定性,从而提升高电压正极的适配性和锂金属电池的循环稳定性。氟代电解液中氟代溶剂/氟代锂盐的分子结构对电解液的溶剂化结构有重要影响。当氟代溶剂分子中氟原子的位置与数量不同时,氟代溶剂的物理化学性质也会随之发生变化,进而改变了电解液与电极的界面反应性。因此,氟代溶剂能够起到调制SEI膜成分和结构的作用,是决定电池性能的关键因素。本文总结了应用于锂金属电池的主要氟代溶剂,尤其是近几年来发展的新型氟代溶剂;着重介绍了高度氟代的溶剂分子作为局域超浓电解液的稀释剂,以及对溶剂进行精准分子设计得到的部分氟代溶剂等。此外,本文还分析探讨了氟代溶剂分子与电池性能之间的构效关系,展望了构建新型氟代溶剂分子的策略,希望能对电解液溶剂分子的结构设计以及构效关系的评估有一定的启发意义。

摘要：固态锂金属电池因其理论上的高能量密度和安全性成为下一代锂二次电池的重要发展方向。然而,由于低温下(≤0℃)固态电解质离子电导率下降、电解质/电极界面处阻抗增加,固态锂金属电池在低温下的电化学性能快速劣化,为推进固态锂金属电池的实用化进程,亟须提升固态电解质在低温下的性能。本文围绕固态电解质的先进新兴技术,从材料层面切入,对近年来受到广泛关注的固态锂金属电池在低温领域的进展进行了梳理。首先介绍了固态锂金属电池的低温化学特性和失效机制,从本体离子传输、界面电荷转移、电极表面结构、锂金属稳定性等方面进行了归纳和分析。其次根据不同类型的固体电解质,对低温运行的先进金属锂电池的设计技术进行了总结,详细介绍了无机、聚合物及复合固态电解质的设计原理、化学组成-性能关系及界面优化策略等。最后从新材料、新表征、新机理及新标准四个维度对低温固态锂金属电池的未来实用化研究方向进行了展望,为低温固态锂金属电池的合理设计提供参考。

摘要：锂金属因其高理论容量,在能量储存领域极具潜力。然而,锂金属电池中锂金属不均匀沉积产生的锂枝晶,可能导致电池短路并引发安全问题,限制了其目前的实际应用。三维集流体因具有高比表面积和大量亲锂位点,通过动力学原理控制锂金属沉积,从而降低局部电流密度,提高锂离子传输速度和金属成核速率。从锂金属电池中金属基、碳基、复合材料三维集流体及其改性等方面,综述了近年来锂金属电池三维集流体领域的最新研究进展,并对领域内需要解决的问题和未来发展方向进行了展望。

摘要：锂金属凭借其质量比容量高、电极电位低,有望成为新一代高能电池体系最有潜力的负极材料之一。然而,在循环过程中不可控的锂枝晶生长、死锂的形成,以及体积膨胀等问题,不仅会降低电池循环过程中的稳定性,甚至引发安全隐患,严重限制了锂金属负极的实际应用。3D集流体在缓解/抑制锂金属负极在循环过程中的体积变化、延缓锂枝晶生长、降低局部电流密度,以及提高库仑效率等方面起着重要作用。然而,在实际过程中,单纯的3D集流体使用性能并不理想,需要对其进一步改性。本文从表面改性(表面包覆、表面掺杂、表面化学处理)和梯度化设计出发,综述了3D集流体在锂金属电池中的应用研究进展,并详细分析了其对锂金属电池的性能影响,最后进行了总结和展望。