摘要：综述了cH_(4)和cO_(2)共转化生成合成气、乙酸和c2烃3种反应路径的反应步骤、关键中间体及反应产物选择性的影响因素。当生成合成气时,cH_(4)与cO_(2)的活化解离是关键步骤,催化剂载体表面为酸性或中性时反应遵循单功能机理,cH_(4)和cO_(2)在同一活性中心被活化,当载体为表面碱性时,cH_(4)和cO_(2)遵循双功能机理,在不同活性中心被活化,通常双功能机理的催化效率更高。当生成乙酸时,c-c耦合过程应被重点关注,该过程中气相cO_(2)可能直接插入M—cH3键(Eley-Rideal机理)或先被吸附活化后再插入(Langmuir-Hinshelwood机理),后者反应能垒更低。当生成c2烃时,活性氧物种被认为是反应过程中的关键中间体,其可能来源于催化剂中的晶格氧或cO_(2)的活化与解离。因此,在催化剂表面构建多个独立活性位点,以分别对cH_(4)和cO_(2)进行多位点协同催化被认为是良好的催化剂改性策略。另外,先进的模拟计算方法和原位表征手段能够深入揭示反应过程中催化剂和反应中间体的动态演变过程及机理,从而为真实cH_(4)和cO_(2)共转化反应过程中催化剂的设计提供理论指导。

摘要：利用夹套型反应器对甲烷的射频等离子体有氧转化进行了系统的研究,得到了产物H_2、c_2H_4、c_2H_6、c2H_2和少量的cO_2。研究表明,激发电压、放电面积、O_2/cH_4配比和气体总流量对甲烷的转化率、c_2烃的收率和选择性有显著影响,其适宜的转化条件为:激发电压1150V,放电面积7.065cm^2,O_2/cH_4配比0.17,混合气体总流量220mL/min。在此条件下得到甲烷转化率为80.4%,c_2烃的总收率和总选择性为14.3%和18.7%