摘要：在燃料电池中,碳基氧还原反应(ORR)催化剂被认为是昂贵的铂基催化剂的潜在替代品。近年来,由过渡金属和氮原子共掺杂的碳基材料(M-n-C)以其低成本和优异的活性而受到研究人员的广泛关注。在此,通过精心设计的杨桃状MOF (ZIF-8@ZIF-67)为前驱体,采用简单的一步热解法制备钴、氮共掺杂多孔炭材料(命名为Co-n@CnT-C800)。Con@CnT-C800产生了大量碳纳米管(CnT),独特的三维结构保证了较高的比表面积和孔隙率,有利于ORR的传质和电子传递。同时,Co-n@CnT-C800在碱性介质中表现出优异的半波电位和极限电流密度,分别为0.841 V和5.07 m A·cm^(-2)。此外,与商用Pt/C材料相比,Co-n@CnT-C800还表现出优异的电化学稳定性和耐甲醇毒性。该策略为制备低成本、高活性的能量转换电催化剂提供了一种有效的方法。

摘要：制备结构为ITO/HAT-Cn/TAPC/TCTA/POAPF\:PO-01/Bphen/LiF/Al的黄色磷光器件,其效率滚降特性符合三重态-极化子淬灭模型;接着设计了一组单电子和单空穴器件,实验结果表明:发光层内的空穴是多子且PO-01俘获空穴,被PO-01俘获的多余空穴引起的激子淬灭是导致器件在高电流密度下效率剧烈滚降的原因;采用n掺杂的方法增加电子注入,可减少发光区内多余的空穴,改善器件载流子的平衡状况,降低多余空穴引起的激子淬灭,进而改善效率滚降。

摘要：近年来,由于有机铅卤化物钙钛矿太阳能电池具有原材料廉价、制作工艺简单、吸收光谱宽和光电转换效率高等优势,吸引了国内外众多研究者的关注。文章以乙酸铵为n源,采用水热法制备n掺杂氧化锌纳米棒(ZnO nRs),并将所得的ZnO nRs作为PSCs的介孔层制备了PSCs。研究了n掺杂量对Zn O nRs形貌和PSCs电池光电性能的影响。由实验可知,当乙酸铵添加量为15%时,所得PSCs光电性能最佳,与未掺杂的电池相比短路电流由19.80 mA/cm^(2)提高到20.15 mA/cm^(2),开路电压由0.93 V提高至1.00 V,填充因子由0.56提高到0.67,光电转换效率由10.21%提高到13.53%,提高了约32%。

摘要：本文报道了由ZIF-67衍生而来的n掺杂C层包裹Co纳米颗粒(nC/Co)复合催化剂及其高效光催化CO_(2)还原性能.研究发现热解温度对n-C/Co复合催化剂的晶粒尺寸和金属性Co^(0)含量的调控具有关键作用,并在此基础上优化了催化剂的光催化活性.在较低热解温度(600℃)下获得的Co纳米颗粒尺寸较小,能够被n-C层良好保护,从而有效抑制表面氧化,使得n-C/Co-600样品中具有更高含量的金属性Co^(0).相反,nC/Co-700和n-C/Co-800样品中的表面氧化物CoO_(x)覆盖了内部Co核,不利于电荷分离和迁移.因此,n-C/Co-600样品表现出最佳的光催化活性.CO和H_(2)的产率分别高达1.62×10^(4)和2.01×10^(4)μmol g^(−1)h^(−1).另外,Co纳米颗粒使得复合催化剂具有磁性,能够在外加磁场辅助下,快速、简易地分离回收.本工作有望为MOF衍生碳/金属复合催化剂的设计提供参考依据.

摘要：燃料电池的发展有助于促进“双碳”目标的早日实现,但其阴极氧还原反应(ORR)的多步质电耦合传输机制导致其动力学过程缓慢.目前,金属有机框架材料衍生的单原子催化剂(SACs)因具有较高的ORR催化活性而被认为是一种优势燃料电池阴极材料.然而,由于SACs活性位点的外层结构难以精确表征,因此相关催化反应机制尚不明确.鉴于此,本研究着眼第三配位层γn原子对其邻近βC原子位点和活性金属中心的双重影响开展了深入研究.结果表明,不同位置和数量的γn掺杂会改变Fe–n_(4)/C–γn_(x)结构中被取代C位点的电子结构,从而影响邻近金属中心的βC原子电荷分布.同时,这些变化还将通过长程效应间接影响金属中心的电子分布及自旋,从而增强4e−反应路径的ORR性能.更重要的是,电负性增强的βC原子更容易吸附OH基团,因此使得γn掺杂的Fe–n_(4)/C–γn_(x)具备更加优异的碱性环境ORR理论性能.基于以上结果,我们还发现γn调制的βC辅助ORR路径具有比常规4e−反应路径更低的过电势.本研究针对决速步的波函数分析促进了从电子层次对该反应作用机制的理解,揭示了该类单原子催化剂中γn位点精确设计和表征的重要意义.

摘要：超精细过渡金属氧化物(TMO)在储锂方面具有巨大潜力,但在实际应用中还存在易团聚、电导率低等挑战。本文采用双炭复合方法,首先将ZIFs-67固定于模板法制备的石油沥青基多孔炭骨架上,然后将配位Co2+原位转化为CoMoO4@炭纳米颗粒,生成CoMoO4@炭纳米颗粒/多孔炭骨架(CoMoO4@CP/CF)。通过ZIFs-67热解制备出n掺杂炭骨架,从本质上提高CoMoO4电子传输能力,而超细炭纳米颗粒可以有效阻止CoMoO4聚集。基于上述优点,将该复合材料用做锂离子电池负极,电流密度为1 A g-1时,可提供高达818 mAh g-1的可逆比容量。该合成方法为高性能储能电极材料的设计提供了新途径。

摘要：光电化学(PEC)催化CO_(2)转化合成高附加值多碳化合物具有广阔的应用前景.本文将Au纳米晶修饰n掺杂TiO_(2)纳米片的光阳极与Zn掺杂Cu_(2)O阴极相结合,构筑了高效PECCO_(2)转化体系.该体系在较低外加偏压(0.5 V ***/AgCl)和光照条件下能够实现CO_(2)高效转化合成CH3COOH,其法拉第效率高达58.1%(碳产物的选择性为91.5%).研究人员进一步利用程序升温脱附和原位拉曼光谱发现阴极上Zn的引入能够在选择性催化CO_(2)转化合成CH3COOH过程中起到关键作用:(1)优化Cu_(2)O局部电子结构;(2)增加表面反应活性位点;(3)促进C-C偶联中间体CH2/*CH3的形成.而Au纳米晶修饰n掺杂TiO_(2)纳米片优异的光响应则能够为反应提供更多的光生电子,进而提高催化反应速率.这项工作不仅实现了高选择性光电化学催化CO_(2)向高附加值产物的转化,同时为高效PEC CO_(2)转化体系的设计提供了新的思路.

摘要：作为非金属催化材料的典型代表,碳材料已经成为催化领域的研究热点之一。本文采用石墨化氮化碳(g-C_(3)n_(4))为硬模板,通过先包覆树脂后碳化的简便方法合成中空碳材料(h-nCnW)。采用X射线衍射(XRD)、高分辨率透射电子显微镜(HR-TEM)、n_(2)吸附-脱附、傅立叶变换红外光谱(FT-IR)、热重(TG)、拉曼光谱和X射线光电子能谱(XPS)对h-nCnWs碳材料进行表征,并且研究了h-nCnWs催化剂对O_(2)选择性氧化苯甲醇的催化活性。结果表明,通过在g-C_(3)n_(4)纳米片外围包覆由间苯二酚和甲醛前驱体缩合形成的薄层树脂,并在惰性气氛下进行高温热处理,去除g-C_(3)n_(4)硬模板,最终得到富氮(9.83%)空心蠕虫状碳材料,并且可通过改变制备过程中间苯二酚与g-C_(3)n_(4)的相对比例来调整氮含量和壳厚度。在h-nCnW中,杂原子n主要以石墨型和吡啶型的形式化学地结合到碳骨架中,其中石墨型n占主导地位,使得该材料在苯甲醇氧化反应中表现优异的催化活性。在120℃时,采用间苯二酚与g-C_(3)n_(4)质量比为0.5制备的h-nCnWs催化剂,苯甲醇转化率为24.9%,苯甲醛选择性>99%。但是n掺杂量会显著影响h-nCnWs催化剂的催化活性,采用间苯二酚与g-C_(3)n_(4)质量比为1.5制备的h-nCnWs催化剂,苯甲醇转化率降低至13.1%。另一方面,h-nCnWs催化剂在反应过程中显示出优异的稳定性,在五次循环使用过程中催化剂的活性保持不变。综上所述,理性设计和合成的碳材料作为多相氧化反应的催化剂具有巨大的潜力。

摘要：石墨烯的剥离可谓是21世纪最伟大的发现之一,这种二维材料具有极佳的韧性,并且在在导电性能上也有着较好的表现。尤其是三维石墨烯更是以其多孔的结构,使电极反应更加迅速高效,因此被广泛地应用在电极制备方面。首先利用实验的方法进行了水凝胶和电极的制备;其次,通过实验室数据的整理分析了实验原理与氮吸附的问题;最后,在此基础上论述了n掺杂三维石墨烯的电化学性能。

摘要：以尿素为氮源,采用溶胶凝胶法制备n掺杂TiO_2,然后与钨酸铵混合研磨,通过高温焙烧的方法原位制备WO_3复合n掺杂TiO_2的异质节光催化材料。分别采用X射线衍射(XRD)、紫外-可见分光光度计(UV-Vis)对样品进行分析,考察样品的光吸收阈值变化。以亚甲基蓝为降解底物,考察了样品的可见光催化处理染料废水效果,结果表明,原位制备的WO_3和n掺杂TiO_2异质节光催化材料对亚甲基蓝表现出良好的可见光催化活性。