摘要：介绍了降低柴油车尾气氮氧化物(NOx)排放的小孔型分子筛在nh3-scr领域的研究成果以及亟待解决的科学问题,重点分析了SSZ-13、SAPO-34、SAPO-18、SSZ-39等小孔分子筛与其nh3-scr性能之间的内在原理与差异,阐明了硫(S)、磷(P)中毒与保护机理,并针对分子筛应用于nh3-scr中所存在的问题提出了未来的发展方向。

摘要：工业烟气中氮氧化物高稳定净化催化剂的开发是实现烟气超低排放的重要需求。目前工业上应用最广的scr商业V_(2)O_(5)-WO_(3)/TiO_(2)催化剂往往面临重金属中毒失活的难题。采用浸渍法改性CeO_(2)载体,开发了具有优异抗重金属(Pb、Zn、Cd)中毒性能的硫酸化钛铈氧化物催化剂。在气体小时空速(GHSV)360000 h^(-1)、温度300℃条件下,硫酸化钛铈氧化物催化剂Pb、Zn、Cd中毒后NO转化率分别为75%、73%、63%,比商用V_(2)O_(5)-WO_(3)/TiO_(2)催化剂Pb、Zn、Cd中毒后NO转化率分别增加了28%、36%、43%。Raman表征结果显示,硫酸化钛铈氧化物催化剂Pb中毒后仍然保持了较高的氧空位浓度。XPS和H_(2)-TPR表征结果显示,Pb与SO_(4)^(2-)发生相互作用,保护了催化剂表面的Ce活性位点,从而抑制Pb对脱硝活性的影响。nh3-TPD表征结果显示,SO_(4)^(2-)的掺杂能使催化剂表面酸量显著增加,且催化剂在Pb中毒后表面酸量基本不变,从而表现出高稳定的脱硝活性。本研究可为抗重金属中毒scr催化剂的设计提供支撑。

摘要：柴油机尾气排放的氮氧化物(NO_(x))是造成环境污染的主要污染源之一。氨选择性催化还原(nh3-scr)技术是目前最有效的NO_(x)控制技术,而nh3-scr催化剂的催化活性是该技术的核心。如今,分子筛基nh3-scr催化剂已在该领域工业化并被广泛应用。但是,随着环保法规日益严苛及柴油机尾气“零排放”要求实施,开发具有更加优异催化活性以及抗中毒性能的分子筛基催化剂,特别是核壳结构催化剂显得尤为重要。本综述着重介绍了三种常用的Beta、ZSM-5、SSZ-13分子筛为内核的核壳结构分子筛基催化剂在nh3-scr反应中最新的研究进展。还总结了抗高温水热老化,抗硫中毒,抗碳氢中毒以及抗碱金属中毒的反应机理,并解释了核与壳之间的界面效应在该反应中所起的重要作用。最后,对核壳结构分子筛基催化剂未来的发展和应用前景进行了展望。

摘要：在富氧且有催化剂存在条件下以nh3或尿素为还原剂选择性地还原NOx为N2的技术,即nh3/Urea-scr技术,是去除固定源和移动源NOx最为有效且应用最广的技术之一,其中最重要的催化剂体系是钒基催化剂。本文从钒基催化剂的组成及其nh3-scr反应性能、钒基催化剂的活性改进以及钒基催化剂上的nh3-scr反应机理三个方面对该领域的研究进展做了较为全面的综述,并对nh3-scr领域可能的发展方向做了展望。传统的V2O5-WO3(MoO3)/TiO2催化剂以及改性后的钒基催化剂在中温段具有优异的NOx净化效率和抗SO2中毒性能,其中高分散的V5+物种以及多聚的钒酸盐物种为nh3-scr反应的活性中心。针对采用不同方法制备的或具有不同组成的钒基催化剂体系,多数学者认为nh3-scr反应按照Eley-Rideal(E-R)机理进行,部分学者认为按照Langmuir-Hinshelwood(L-H)机理进行,这可能与催化剂的钒负载量以及反应温度区间相关。在后续工作中研究者应结合多种测试手段,具体问题具体分析,综合考虑温度的动态影响以及表面酸碱性对反应物的吸附活化,以得出更为全面、真实的反应机理。系统了解前人在钒基nh3-scr催化剂领域的研究进展有助于现阶段开发高效稳定、可适应复杂工作条件的钒基scr催化转化器,同时也对设计合成新型高效、环境友好且抗中毒的非钒基scr催化剂体系具有一定的参考价值。

摘要：本文综述了近年来国内外有关低温锰基分子筛nh_3-scr催化剂的研究进展,较为全面地总结了该系列催化剂主组分MnOx、助剂的选择及其对催化剂性能的影响,分析了锰基低温分子筛脱硝催化剂的H_2O和SO_2中毒机理,对锰基分子筛催化剂上低温nh_3-scr反应机理进行了详细总结,并对分子模拟在分子筛催化剂设计中的应用做了介绍.最后,针对锰基分子筛应用于低温nh_3-scr所存在的问题,展望了该领域未来可能的发展方向和研究热点.

摘要：柴油车尾气排放是大气污染物氮氧化物(NOx)的主要来源之一。氨选择性催化还原技术(nh3-scr)具有高效率、低成本等特征,已成为目前主要的移动源脱硝技术。传统铜基中孔分子筛高温水热稳定较差,而小孔分子筛负载催化材料具有优良的催化活性和水热稳定性,近年受到国内外研究者的广泛关注,成为一种新型nh3-scr催化材料。综述了铜基小孔分子筛催化材料在柴油车尾气脱硝领域的研究进展。以Cu-SSZ-13和Cu-SAPO-34为例,论述了其突出的低温活性和水热稳定性,总结了Cu含量、Cu物种形态及表面酸性等因素对其催化活性、水热稳定性的影响,归纳其反应活性中心、反应路径等催化机理方面的研究进展。分析表明,该类催化材料是极具发展潜力的nh3-scr催化材料。其新型催化材料设计、抗中毒机理等还有待进一步深入研究。