摘要：Exploring and designing a high-performance non-noble metal catalyst for hydrogen evolution reaction(HER)are crucial for the large-scale application of H2 by water ***,novel catalysts with NiMo nanoparticles decorated on reduced graphene oxide(NiMo@r GO)synthesized by a two-step hydrothermal method were *** characterization results showed that the prepared NiMo@r GO-1 had an irregular lamellar structure,and the NiMo nanoparticles were uniformly dispersed on the ***@rGO-1 exhibited outstanding HER performance in an alkaline environment and required only 93 and 180 mV overpotential for HER in 1.0 M KOH solution to obtain current densities of-10 and-50 mA·cm^(-2),*** tests showed that NiMo@rGO-1 had a certain operating stability for32 *** the same condition,the performance of NiMo@rGO-1 can be comparable with that of commercial Pt/C catalysts at high current *** synergistic effect between NiMo particles and lamellate graphene can remarkably promote charge transfer in electrocatalytic *** a result,NiMo@rGO-1 presented the advantages of high intrinsic activity,large specific surface area,and small electrical *** lamellar graphene played a role in dispersion to prevent the aggregation of *** prepared NiMo@rGO-1 can be used in anion exchange membrane water electrolysis to produce *** study provides a simple preparation method for efficient and low-cost water electrolysis to produce hydrogen in the future.

摘要：廉价、高效、稳定的非铂析氢催化剂是电解水制氢技术发展的关键.WC具有类似铂的电子结构,且价格低廉,是极具潜力的析氢催化剂.然而,反应中间体W-H的结合力强,不利于H解离,导致析氢性能不佳.针对这一难题,本工作利用与WC晶体结构兼容性好,且具有富电子特性的WP来调控其电子结构,通过一步原位固相界面反应成功制备了氮磷共掺杂碳负载WC/WP异质结(WC/WP@NPC)催化剂.密度泛函理论计算表明,该异质结设计有效减小了W-H键键强,使材料具有更适中的氢原子吸附自由能(−0.05 eV).得益于WC/WP异质结与氮磷共掺杂碳之间的协同增效作用,WC/WP@NPC在酸性和碱性电解质中均表现出了优异的催化性能.本工作为高效非铂析氢催化剂的设计制备提供了新思路.

摘要：RuO_(x)是一种有潜力的析氢反应(HER)电催化剂,然而,其表面上*OH和*H中间体的竞争吸附以及过度H结合导致其析氢性能较差.FeOOH具有较强的亲氧性,有望与RuO_(x)耦合形成RuO_(x)/FeOOH复合材料来有效促进HER动力学.鉴于Ru^(3+)的强氧化性,构建温和的反应环境是设计结构均匀、Ru位点可及的RuO_(x)/FeOOH复合材料的关键.本文提出一种乙醇调控铁腐蚀策略,在泡沫铁上原位生长了RuO_(x)/FeOOH电催化剂.醇羟基与Ru^(3+)配位降低了Ru^(3+)的氧化性,并减缓了其扩散,避免了剧烈的氧化还原反应.优化的纳米结构以及RuO_(x)和FeOOH之间的强电子相互作用,使所制备的催化剂在50和100 mA cm^(-2)电流密度下驱动HER和全解水,分别仅需67 mV过电位和1.56 V电压.基于羟基调控策略,乙二醇、正丙醇、异丙醇和甲醇同样可替代乙醇来增强RuO_(x)/FeOOH的HER活性.本工作提出了一种调节铁腐蚀行为的配位调控方法,为制备新型钌基复合催化剂提供了理论依据.

摘要：氢能作为一种清洁能源,已成为全球能源战略的重要组成部分,也是实现全球“碳中和”的必要途径之一.在可再生电力的驱动下,水电解法有望成为实现“零碳”排放的一种理想的长期制氢方法.与传统合金相比,高熵合金由于其独特的结构特征,包括占位无序和晶格有序,可提供更多的催化活性位点.它们在水解催化剂领域具有广泛的应用前景.本文综述了电解水的机理、水解过程中高熵合金的催化原理,以及高熵合金作为电解水催化剂的最新研究进展.总结了新型高熵合金设计方面存在的难点及其应用潜力,重点讨论了高熵合金在水解催化过程中表面形态和催化活性之间的联系.最后归纳了高熵合金的组成调控及其在水电解等新兴领域的可能应用前景.

摘要：开发高效、经济的析氧反应(OER)和析氢反应(HER)电催化剂,在绿色和清洁氢能方面具有广阔的应用前景.本工作中,我们在泡沫镍负载的多层次多孔Ni Zn金属间化合物/Ni异质结上原位构筑Ni Fe Zn氢氧化物纳米片阵列(Ni Fe Zn-OH/Ni Zn-Ni/NF)用作高效的OER和HER电催化剂.首先,在泡沫镍表面构筑一层双峰多孔Ni Zn金属间化合物/Ni,获得最大程度的催化位点暴露,然后与Fe Cl_(3)氧化还原反应生长牢固的Ni Fe Zn-OH纳米片阵列.由于Zn掺杂、多界面工程以及三维一体化导电骨架的协同效应,Ni Fe Zn-OH/Ni Zn-Ni/NF对于OER和HER显示出低的过电势,在电流密度为50/600 m A c m;时分别约为235/284 m V和73/212 m V,其Tafel斜率分别为46.1和41.1 m V dec^(-1),在碱性介质中显示出高的催化耐久性.作为双功能催化剂,Ni Fe Zn-OH/Ni Zn-Ni/NF在全水分解中达到20 m A cm^(-2)仅需1.49 V(100 m A cm^(-2)时需1.61 V),且能持续、稳定运行40 h.这项工作有助于探索设计低成本、高效的金属间化合物/多金属氢氧化物异质结电催化剂,为其在全水分解的实际应用提供启示.

摘要：开发具有良好的催化性能和稳定性的析氢反应(HER)和析氧反应(OER)的电催化剂对水分解产氢的商业化起着关键作用.本文通过简单、可扩展的腐蚀配位方法,将金属氢氧化物和金属有机骨架(MOF)组成的二维-三维(2D-3D)纳米结构原位装饰在泡沫Ni Fe (Pt-Ni Fe PBA)上.所设计的特殊形态有利于在电催化过程中提供丰富的活性位点、优化反应途径和加速传质.因此,合成的Pt-Ni Fe PBA在1 mol L;KOH中HER和OER在10 m A cm^(-2)时具有29和210 m V的过电位.值得注意的是,在10 m A cm^(-2)时该催化剂仅需21 m V即可驱动1 mol L;KOH海水,并具有出色的稳定性.此外,将合成的Pt-Ni Fe PBA用作双功能电催化剂时,只需1.46和1.48 V即可以达到10 m A cm^(-2).此外,间歇性的可持续能源,如热能、风能和太阳能可以为该水分解器提供动力.

摘要：随着全球能源需求的增加和环境污染的加剧,氢能作为一种新型的能源越来越受到广泛的关注.高效催化剂的设计和开发是制氢研究中极具挑战性的难题.催化剂的表界面组成与结构对其性能具有极其重要的影响,如何科学地设计调控催化材料表界面结构来提高电催化析氢反应的活性和稳定性一直是催化领域研究的重点.本综述针对电催化析氢体系中的多尺度催化剂设计合成为研究对象,以纳米结构催化剂的设计及构效关系为出发点,总结了目前针对电催化析氢反应的纳米催化剂的合成及构效关系的研究进展,从原子尺度提出纳米催化剂高活性的起源.结合目前报道的各种单原子催化剂的设计合成、在析氢反应中的应用及构效关系的研究,讨论了设计定向单原子位点析氢催化剂的方向,同时对电解水制氢催化剂的发展趋势和挑战进行了展望.

摘要：合理的设计策略以提高贵金属电催化剂在析氢反应(HER)中的利用率,对于简化HER的工艺流程,促进未来能源循环经济的发展至关重要.本文在约2.4 nm的Ru纳米颗粒上设计了大量的缺陷,使其在苛刻的酸性和碱性电解质中具有超高质量比反应活性.在过电势为100 m V时,所制备的缺陷富集型Ru基电催化剂DR-Ru表现出超高的HER翻转频率(碱性:16.4 s^(-1);酸性:20.6 s^(-1))和超低的过电势(碱性:η10=28.2 m V;酸性:η10=25.1 mV),明显优于其他Ru基电催化剂.此外,低配位的Ru活性位和表面部分晶格氧削弱了DR-Ru的Ru–H结合能,促进了酸性HER进行;同时有利于H2O分子分解,缓解了碱性HER过程中水分子的解离迟滞,导致其具有与酸性HER相当的高质量比活性.