摘要：非质子锂氧电池基于锂金属与氧的可逆反应生成Li_(2)O_(2),可提供极高的理论能量密度.然而,Li_(2)O_(2)的成核/消除机制仍然不清楚.因此,构建能在原子水平上深入了解催化机理的催化剂体系,是开发高性能锂氧电池的关键.在此,我们报道了一种在富氧空位的Co_(3)O_(4)(Pd1-Co_(3)O_(4x))中实现Pd单原子选择性锚定的策略.原子水平表征技术揭示了Pd原子优先地结合到缺陷Co_(3)O_(4)的四面体位点.理论计算表明,选择性锚定的Pd单原子与氧空位的耦合引起了明显的电荷重分布,这可以有效地提高Pd 4d轨道在费米能级附近的能带占用率,促进电子转移,有利于中间体的吸附.这种双重相互作用不仅可以调节放电过程中Li_(2)O_(2)的成核生长过程,而且有利于Li_(2)O_(2)上的电子云的离域,减弱Li-O键的强度,从而促进Li_(2)O_(2)在充电过程中的分解.本研究对锂氧电池在原子水平上的催化机理和高效催化剂的合理设计提出了一些见解.