摘要：我国CO_(2)的排放中70%来自工业领域,故工业过程的碳捕集对实现“双碳目标”十分关键。工业烟气中往往含有的硫氧化物会腐蚀设备并使后续脱碳等过程使用的催化剂中毒。因此,工业烟气的深度脱硫技术对后续的CO_(2)捕集或提纯过程至关重要。循环流化床半干法烟气脱硫因具有脱硫效率高、无污染、停留时间可控等优点受到广泛关注。循环流化床脱硫工艺中作为脱硫剂的脱硫灰颗粒为典型Geldart C类颗粒。由于C类颗粒的强黏附性,其在循环流化床操作中容易结块,从而影响装置稳定运行。为了强化脱硫灰颗粒在循环流化床内的流动稳定性,提出了环流强化的耦合提升管反应器的概念,并自行设计搭建了一套导流筒内径100 mm、高度300 mm,外筒内径160 mm、高度760 mm,输送段内径75 mm、总高度12.6 m的环流耦合提升管。在U_(g)=4 m/s、G_(s)=45 kg/(m^(2)·s),U_(g)=7 m/s、G_(s)=25 kg/(m^(2)·s)的操作条件下,考察了环流段的压力分布、标准差以及功率谱密度。当环隙区气速为0.4 m/s时,环流流动能够实现稳定、连续的密相环流流动。在C类颗粒形成稳定流动基础上,讨论了环流耦合提升管内的流动特性分布规律,包括固含率和颗粒速度。实验发现,环流流动的设计可以强化C类颗粒的流动特性,大幅提高耦合反应器内C类颗粒脱硫灰固含率,并实现了C类颗粒循环流态化装置的稳定运行。同时,这些研究结果可以为C类颗粒新型循环流态化反应器设计提供参考。

摘要：高效储氢技术研发是实现氢能规模化应用的关键。甲基环己烷(MCH)作为理想的有机液体储氢介质,具有质量储氢密度高、储运安全方便等优势,但其脱氢过程仍存在反应温度高、效率低等难题,开发高效脱氢催化剂并引入有效的过程强化是解决上述问题的关键。以不同焙烧温度得到的氮掺杂多孔碳(NPC)作为载体,通过浸渍法制备了系列NPC负载Pt的催化剂(Pt/NPC),在新型电内加热(IEH)模式下,研究了其对MCH脱氢反应性能的影响规律。研究结果表明,随着NPC焙烧温度的升高,Pt^(2+)占比先增加后减少,并在550℃达到最大值。在MCH脱氢反应中,Pt^(2+)占比与反应速率呈近似线性正相关。在优化的Pt/NPC催化剂上,IEH模式下的释氢速率约为传统外加热(CEH)模式的3倍。组合温度测量、反应热与传热计算、性能评价和原位红外表征结果阐明了IEH模式下高的加热速率与传热速率,以及增强的MCH吸附是提升催化性能的重要原因。本研究可为新型电内加热反应方式及与之相匹配高效催化剂的设计研发提供指导。

摘要：乙烯、丙烯等低碳烯烃是化学工业重要的基础原料。近年来,全球低碳烯烃的需求量持续增加,发展不同原料催化裂解增产低碳烯烃的技术仍将是主流方向。围绕催化裂解高效制备低碳烯烃工艺,阐述了分子筛催化剂制备及其催化裂解性能的研究进展,尤其是基于ZSM-5分子筛综述了催化裂解催化剂的研制及性能调控的研究进展,包括用于增产低碳烯烃的ZSM-5分子筛的高效合成及结构形貌控制,探讨了通过元素改性、多级孔结构制备对ZSM-5分子筛的织构性质、酸性质的调变,分析总结了其对原料转化率、低碳烯烃选择性和催化剂稳定性的影响,阐明了不同微观结构性质的ZSM-5分子筛催化剂上催化裂解增产低碳烯烃的构效关系,为精准调控ZSM-5分子筛的结构性质研究提供新思路,为设计烃类催化裂解制低碳烯烃工艺关键催化剂奠定基础。

摘要：通过实验和理论已经验证钴基氧化物是一种很有前景的析氧反应(OER)催化剂。然而,普通的钴基催化剂在酸性环境中非常不稳定,在酸性电解质中容易被腐蚀。因此,在目前的研究中,设计出能在强酸性条件下同时保持活性和稳定性的析氧催化剂是实现大规模工业制氢应用的一项重要挑战。因此,我们报道了通过在四氧化三钴的尖晶石晶格中引入锰(Mn)从而产生富含缺陷的催化剂(CoMn_(1)O),它在酸性电解质中具有较长的使用寿命。我们利用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、高分辨率透射电子显微镜(HRTEM)和能量色散光谱(EDS)元素图研究了晶相结构和化学价态。在引入锰后,由于局部晶体结构的改变,产生了大量的缺陷。此外,随着锰含量的增加,可以观察到Co 2p光谱的红移,这表明Co的总价逐渐增加,形成了更稳定的Co-O键。此外,当Mn与Co的比例达到1(CoMn_(1)O)时,目标催化剂表现出良好的OER活性,在10和50mA·cm^(-2)时,过电位分别为415和552 mV。详细的物理表征和电化学测试表明,CoMn_(1)O比不含锰的Co_(3)O_(4)(CoMn_(0)O)能稳定4倍以上的时间。这可以归因于锰的引入调节了Co的电子密度偏向O,从而形成更稳定的Co-O键。Mn可以通过延缓Co活性位点的氧化速率来促进酸性氧的进化,并进一步提升稳定性。密度泛函理论(DFT)计算进一步分析了CoMn_(1)O和CoMn_(0)O的电子结构。与CoMn_(0)O相比,CoMn_(1)O中Co 3d的d带中心(εd)向费米能级(EF)移动。这表明CoMn_(1)O通过加强与OER中间物的键合作用从而降低了反应能垒。本研究为设计非贵金属电催化剂实现高效稳定的酸性析氧提供有前景的策略。

摘要：采用Euler-Euler双流体模型对安装不同数量的水平多孔板的鼓泡塔内气液两相流动及传质特性进行数值模拟研究,并探究了不同表观气速条件对鼓泡塔内气含率、气泡直径分布和气液传质系数的影响。结果表明,不同数量的多孔板和不同位置的多孔板都会影响气含率的分布;随着多孔板的数目增加,鼓泡塔液相上方区域的气含率增加,但影响区域有限;安装多孔板后,鼓泡塔内径向位置的平均气含率变化明显,出现“M”形状的分布。不同表观气速下,未安装多孔板的鼓泡塔内直径为1~2mm的微小气泡占比超过30%;安装多孔板后,微小气泡占比明显增加;气液传质系数在中心区域(径向无量纲为-0.5~0.5)较为平缓,波动不大。最后将模拟计算得到的气液体积传质系数与Akita的关联式计算值进行比较,本文计算结果略高。

摘要：精馏技术提纯六氟化铀是铀转化工艺的重要环节,该精馏工艺的模拟可为工艺设计及操作优化提供关键支撑。然而,由于六氟化铀及氟化物汽液相平衡数据及物性数据的缺乏,六氟化铀提纯精馏工艺的建模和模拟难以开展。为此,利用COSMOtherm和Turbomole软件,预测UF_(6)与TiF_(4)二元体系汽液相平衡数据。通过预测已知的WF_(6)-UF_(6)二元体系汽液相平衡实验数据以间接验证COSMO-RS模型预测的准确性。利用Aspen Plus软件的物性常数估算系统(property constant estimation system),估算出缺失的无限稀释水溶液Gibbs生成能等物性参数。文献中UF_(6)饱和蒸气压实验数据与模拟值进行对比,相对误差在1.76%以内。根据文献中的实验数据和预测的汽液相平衡数据,利用Aspen Plus软件回归NRTL模型的二元交互作用参数。针对六氟化铀及氟化物的分离,设计直接分离序列和间接分离序列提纯UF_(6)的两种方案。设定UF_(6)产品纯度,以总年度费用(TAC)最小化为目标,采用灵敏度分析对塔板数、进料位置和回流比的关键参数进行优化,结果表明,间接分离序列提纯UF_(6)方案的TAC更低。

摘要：为解决运载火箭在常规和极端服役工况下的密封泄漏问题,该文提出一种可预测深低温接管系统接头连接密封性能的方法。首先借助有限元仿真方法分析求解接触界面力学的宏观接触压力分布;之后利用真实粗糙表面形貌,结合接触压力分布,计算微观接触形貌,进而求解泄漏通道的平均高度;考虑介质流动特性,采用栅格模型构建泄漏率量化计算模型,最终得到作为评判密封性能标准的泄漏率。基于数值计算方法,从理论上研究了不同温度、载荷和介质压力等参数对垫片密封性能的影响规律;同时通过简化接头-接管系统结构,设计了一种可重复使用且操作方便的模拟工装实验结构,进而开展了不同载荷下的垫片密封泄漏率测试,结果表明:泄漏率的仿真值和实验值误差在一个数量级内,吻合度较高。该研究对接头-接管垫片密封结构的设计优化及工程应用具有一定的指导意义。

摘要：当前钠离子电池作为新型储能技术在新能源领域被寄予厚望,其中碳负极作为钠离子电池关键组成之一,其材料制备、储钠机制研究和综合性能提升颇具挑战。沥青基前体具有低成本、高碳含量、高碳收率等优势,被认为是合成碳负极的潜在碳源。然而沥青基碳源直接高温热解碳化将产生高石墨化的碳,碳层间距小,致使其储钠容量相对较低。近年来,陆续提出了沥青改性、结构设计、表面修饰、碳复合等策略来解决碳化过程中易石墨化和重排的难题,所得碳负极储钠性能得到显著提升。本综述详细归纳总结了当前以沥青为碳源制备碳负极材料的相关技术研究进展,讨论了沥青衍生钠电碳负极未来面临的问题和研究重点,期望为高性能碳负极材料的制备提供参考。

摘要：为开展卓越工程科技人才培养,基于气固流态化专业实验分析,研制了一套循环流化床气固流态化实验平台。该平台包括多功能循环流化床实验装置和配套测量系统。实验装置主体由有机玻璃制成,分为颗粒内循环回路和颗粒外循环回路。通过改变颗粒回路中的操作条件可观测流型转变和流化速度对床层压降的影响并进行颗粒循环回路压力测试、颗粒质量浓度分析等实验,同时测量系统可对实验过程中压力及颗粒浓度数据进行实时采集。本实验平台实验数据可为循环流化床故障诊断和工业生产提供参考。

摘要：以煤焦油中难转化的酚油为原料,采用Ni、W负载的MgO和酸碱耦合剂为催化剂,在高压反应釜内对酚油催化加氢制环烷烃反应性能进行研究。结果表明:P改性MgO(P质量分数为0.8%)与酸碱耦合剂均能有效降低加氢催化剂结晶度、优化孔道结构、提高产物环烷烃和芳烃选择性;在Ni-W活性金属负载量(w)为9.0%时,催化剂选择性加氢活性最高,环烷烃选择性达到57.5%。煤焦油加氢的最佳工艺条件为:氢初压8.0 MPa,温度380℃,反应时间60 min。