摘要：在燃煤、水泥以及垃圾焚烧处理厂等工况中,烟气中含有的水汽和SO_(2)在低温条件下极易使催化剂中毒失活。因此如何解决低温抗水汽及SO_(2)中毒成为一个亟待解决的关键技术难题。首先分析了NH_(3)-SCR脱硝催化剂在工业低温环境中所面临的技术难点,包括水汽中毒和SO_(2)中毒的机制,然后详细阐述了近年来提高催化剂抗水抗硫性能的研究策略。包括设计疏水涂层,利用元素协同作用改善催化剂表面电子结构等,以抑制SO_(2)的吸附和氧化;设计酸性位点和氧化还原活性位点,以促进硫酸氢铵盐分解;添加牺牲剂,以提高催化剂的稳定性。最后,对提高抗中毒策略进行了总结与展望,旨在为低温高效、抗中毒能力强、使用寿命长的低温烟气脱硝催化剂设计与制备提供启示。

摘要：综述了铁(Fe)基加氢脱硫(HDS)催化剂的研究进展,为开发高效且经济的金属加氢催化剂提供了重要方向。文中基于该课题组多年来在Fe基HDS催化剂领域的研究,系统总结了Fe基HDS催化剂的研究历程,重点阐述了Fe基催化剂的电子结构调控机制及其对HDS性能的影响。此外,分析了Fe基催化剂在二苯并噻吩(DBT)和4,6-二甲基苯并噻吩(4,6-DMDBT)上的HDS反应机理,为设计和开发低成本HDS催化剂提供了思路。

摘要：CO_(2)作为一种可循环再生的C1资源和氧资源,具有储量丰富、廉价易得、安全无毒等诸多优点,可以通过多相热催化技术转化为醇类等高值化学品和燃料,引起了学术研究与产业应用领域研究者的广泛关注.其中,设计与制备兼具高活性、高选择性和高稳定性的CO_(2)加氢催化剂是关键挑战.近年来,关于CO_(2)加氢合成醇类的催化剂结构设计已有许多研究报道,并在典型的金属基和氧化物基催化剂上均取得了显著的进步.因此,本综述详细分析了CO_(2)加氢制甲醇和乙醇等醇类化学品的基元反应步骤、反应机理等,并从各类活性金属、金属氧化物、碳化物和硫化物等组分的结构特点、催化性能及构效关系等方面进行了归纳和分析,阐释了目前CO_(2)加氢制醇类领域面临的主要挑战,并对未来的发展趋势进行了展望.

摘要：【目的】现有微球形材料磨损指数的测试方法均在气固两相中进行,建立一种在三相流化条件下评价微球形材料耐磨性的方法,以更准确测定微球形材料在气液固三相流化时的磨损指数。【方法】在传统气固两相耐磨性测试基础上,在体系中引入去离子水作为液相,提出并建立一种在气液固三相体系中的微球形材料耐磨性测试方法;系统研究了样品预筛分、气体流量、样品量、加水量和测试时间等对耐磨性测定结果的影响,探索微球形材料在气液固三相中的磨损时变规律。【结果】气体流量对耐磨性测试结果影响最为显著,提高气体流量会使测得的磨损指数增大,且直径小于20μm的细颗粒会干扰耐磨性测试结果的准确性,应在测试前筛除。使用3批样品开展耐磨性重复测试,相对标准偏差均小于5%。采用Gwyn模型对测试数据进行拟合,实测值与模型的吻合程度良好。【结论】建立的耐磨性测试方法具有较优的准确性和重复性,能够更真实地预测微球形材料在气液固三相流化床中的耐磨性优劣。

摘要：乙醇酸是一种结构最为简单的α-羟基羧酸,广泛用于材料、医学和环保等领域。然而当前乙醇酸合成技术存在工艺复杂和产品脱杂质成本高等问题。在“双碳”背景下,开发全新生物质基乙醇酸合成技术具有重要意义。生物质基乙醇酸合成的研究于30年前开始兴起,在近5年成为研究热点。从合成方法和技术路线两个方面,详细比较了纤维素直接转化法、糖类液相氧化法等不同合成方法的特点。指出未来的研究重点在于积极探索新型催化剂设计方法和生物质基乙醇酸合成新工艺。

摘要：燃油中的含硫化合物燃烧会导致酸雨、雾霾等环境问题,因此需要降低燃油中硫化物浓度.但是,目前工业上采用的加氢脱硫(HDS)技术在脱除芳香硫化物时需要更高的温度、压力和氢耗,不利于碳减排(生产1吨H2排放10–20吨CO_(2)),因此亟需开发非HDS工艺.在各种非HDS技术中,以O_(2)为氧化剂的氧化脱硫(ODS)技术由于具有对芳香族硫化物脱除性能高、成本低、反应条件温和等优点,而受到广泛关注.在ODS过程中,催化剂的设计是关键之一.研究发现,金属氧化物具有较好的活化O_(2)性能,但是传统金属氧化物存在活性位点有限、分离回收较难等不足.近年来,人们发现,高熵金属氧化物在以O_(2)为氧化剂的催化氧化反应中表现出较好的催化性能,但如何进一步提升其循环使用性能,是目前高熵金属氧化物在ODS中应用所面临的挑战.为解决上述问题,本文通过组分设计在高熵金属氧化物催化剂中引入高催化活性组分和磁性元素,再采用机械化学球磨辅助高温煅烧策略,构筑了一类新型磁性高熵金属氧化物催化剂(CoCrFeMnNiO_(x),HEMO),并用于活化O_(2)催化氧化脱除燃油中芳香族硫化物.实验发现,900℃煅烧制得的HEMO-900催化剂性能最优.催化剂的结构表征结果表明,通过球磨辅助策略能够降低高熵结构的形成温度.进一步研究表明,高熵结构不仅能够提升催化活性组分的分散度,而且有助于活性组分的电荷调控,从而显著增强了HEMO-900对O_(2)分子的活化能力.将所制备的HEMO-900催化剂用于以O_(2)为氧化剂的燃油氧化脱硫体系中,能够获得较好的脱硫性能,在最优条件下能够获得96.9%的脱硫率(硫化物浓度降低至0.001%以下).此外,HEMO-900催化剂能够高效氧化脱除燃油中不同种类芳香族硫化合物,拓宽了其在不同类型燃油深度脱硫中的应用.进一步分析发现,HEMO-900催化剂可以将燃油中二苯并噻吩定向氧化为二苯并噻吩砜.同时,HEMO-900催化剂对真实油品中的硫化物也表现出较好的脱除性能.此外,HEMO-900催化剂还有较好的磁性循环使用性能:通过外加磁场,可以快速将HEMO-900催化剂与燃油相分离,该性能使得催化剂能够在连续反应过程中被高效回收和重复利用.本研究中,HEMO-900催化剂在5次循环使用后,其ODS活性仍达到91.1%综上所述,本文通过机械化学球磨辅助高温煅烧法成功合成了一种可磁性回收的高熵金属氧化物催化剂,实验发现了机械球磨辅助能够显著降低高熵结构的形成温度.设计制得的催化剂兼具较好的活化O_(2)催化燃油氧化脱硫性能和可磁性分离回收的特点.通过设计该类可磁性分离的高熵金属氧化物催化剂,不仅为实现温和条件下燃油深度脱硫提供新的选择,而且为其他多相催化氧化反应催化剂设计提供了新思路.