摘要：针对CdTe量子点嵌入PVP薄膜且旋涂于金膜的体系，设计了一系列光学实验，通过测量散射光环角度与激发光波长和偏振的依赖关系，证明了该效应源于表面等离激元协助的方向性发光，并发现了一种有趣的“相移”现象．

摘要：近年来,随着全球科学技术的进步和工业的不断发展,人们的经济生活水平有了极大的提高,但同时也造成能源短缺和环境污染问题,成为21世纪制约经济和社会进一步发展的严重瓶颈,因此开发和研究环保和可再生的绿色能源技术是一项紧迫任务.自首次报道用二氧化钛为电极、采用光电化学分解水制氢之后,光催化分解水制氢引起了人们极大的兴趣,并被认为是缓解全球能源问题的最有希望的解决方案之一.其中,实现有效的太阳能制氢生产中最关键因素是设计稳定、高效和经济的光催化剂,并且能够利用可见光区进行工作(入射到地球上46%的太阳光谱是可见光).聚合物石墨相氮化物(g-C_3N_4)作为一种对可见光响应的新型无机非金属半导体光催化剂,被认为是一种"可持续"有机半导体材料,目前已并被广泛应用于各种光催化反应中.但是由于其光生电子-空穴在动力学上具有相对较大的复合速率,单纯g-C_3N_4的光催化活性远远达不到人们的要求.因此,应该尽可能的提高电荷转移动力学来抑制g-C_3N_4中光生电荷的复合,从而提高光生电荷从g-C_3N_4转移至反应位点的迁移速率.在前期研究的基础上,本文利用钒氧酞菁(VOPc)分子通过p-p相互作用以修饰g-C_3N_4的表面和电子结构,从而提高其光生电子-空穴的分离效率,最终极大提升其可见光光催化制氢性能.本文采用紫外可见光谱(UV-vis),高分辨透射电镜(HRTEM),傅里叶变换红外光谱(FT-IR), X-射线能谱(XPS),稳态光致发光光谱(PL),时间分辨光致发光光谱(TRPL),光电流和阻抗等一系列表征手段研究了VOPc/g-C_3N_4(VOPc/CN)复合催化剂的结构和性质.FT-IR, XPS及mapping等结果表明, VOPc分子已经成功引入到g-C_3N_4表面且未对其晶相、电子结构及其纳米片结构产生显著影响;UV-vis结果显示, VOPc分子成功引入并通过非共价键的p-p作用连接.总之,引入VOPc分子即拓展了催化剂对可见光的响应区域,又有利于光生载流子的传递和光生电子-空穴对的有效分离.当引入4wt%的VOPc分子时, VOPc/CN复合光催化剂的产氢速率增加至65.52μmolh-1, 420 nm处的量子效率高达6.29%,是单纯g-C_3N_4的6倍.此外,该催化剂在可见光下连续照射反应20 h后,其光催化活性几乎没有降低,表现出良好的光化学稳定性.由于两者LUMO和HOMO轨道之间的良好匹配,在光催化过程中光生电子-空穴在VOPc和g-C_3N_4之间实现了空间分离,有效阻止了光生电子-空穴对的复合,因而g-C_3N_4光催化制氢性能显著提升.同时对比了利用NiS和Ni Px做助剂的g-C_3N_4的可见光光催化制氢性能.结果显示, VOPc/CN复合光催化剂具有较好的光催化性能.总之,本文通过一种简单、经济、有效的方法将两种新兴的功能材料有机地复合在一起,用于可见光照射下高效光催化制氢,为以后合理地开发用于太阳能转换的更为高效经济的材料提供了一个新的思路.

摘要：催化表面物理化学主要是研究多相催化反应体系催化剂的表面结构-催化性能关系和催化反应机理从而获得原子分子水平上的理解,为催化剂的改进和设计提供指导.真实催化剂的结构复杂性和不均一性使得无法明确关联其结构和催化性能,因此构筑结构均一的模型催化剂体系是进行催化表面物理化学研究的常用方法.本文介绍了本研究组在催化表面物理化学模型体系研究中的研究理念,综述了近5年来取得的研究进展.我们将模型催化剂的概念从传统的基于单晶/单晶薄膜的模型催化剂拓展到基于纳米晶的模型催化剂,由简单到复杂,在不同层次构筑模型催化剂,开展催化表面物理化学研究.这种研究理念有可能实现在原子分子水平理解真实催化反应条件下的催化剂结构-催化性能关系和催化反应机理.

摘要：本文简要综述了金属-半导体异质结构纳米晶的设计、可控制备和物性研究的相关工作.设计了异相成核与生长、选择硫化和种子介导液相外延生长3种不同的方法并以此制备了多种金属-半导体异质结构纳米晶,对其中所涉及的反应机制进行了论述,并简要探讨了金属-半导体异质结构纳米晶的热稳定性、表面等离子共振活性、荧光特性以及异质界面的电荷转移和保持能力.