摘要：近年来,对热催化剂在黑暗常温常压和不添加其他化学品和能源的条件下降解有机污染物的研究取得了长足的进步,受到了学术界和工业界的广泛关注.与其他高级氧化过程相比,该方法在处理生活和工业废水时具有操作简便和节约成本等优势.但截止目前,对其催化机理的研究尚有争议.本综述首次系统总结了目前报道的各种热催化机理,可为理性设计新型高效热催化剂提供理论指导,从催化材料、催化活性和催化机理三个方面提出发展热催化剂过程中面临的挑战,并对其在黑暗氛围条件下处理污染废水的可行性进行了展望.和传统的多相催化反应一样,黑暗氛围条件下发生的热催化反应也分为五步,即反应物扩散到催化剂表面、反应物吸附到催化剂表面、发生在催化剂表面的催化反应、产物从催化剂表面脱附、以及产物从界面区域扩散到主体溶液.根据第四步反应过程的不同,可将黑暗氛围条件下的热催化反应分为四类:表面电子传递机理、跳跃传导模型机理、Mar-van-Krevelen机理、以及自由基链自氧化机理.对于表面电子传递机理,吸附的有机污染物将自身电子通过催化剂导带或氧化还原对注入催化剂,由此得到被捕获电子和被部分氧化的有机污染物阳离子.随后被捕获电子与吸附氧反应生成活性氧物种,由其导致有机污染物的降解.跳跃传导模型机理类似于光催化机理,当催化剂受到等于或高于禁带宽度的能量时,自身的价带电子被激发到导带,在价带留下空穴.空穴可直接氧化水生成羟基自由基.同时,导带电子可以和吸附氧反应生成活性氧物种,这些活性氧物种实现有机分子的热催化降解. Mar-van-Krevelen机理包含催化剂晶格氧氧化有机污染物和催化剂的氧化再生.对于该过程,催化剂类似于氧气传导媒介.自由基链自氧化机理中,有机物质(RH)与催化剂相互作用生成R?、H+和还原态的催化剂,还原态的催化剂可通过与吸附氧反应再生,同时生成HO^·,而HO^·又可与RH反应得到R^·和水. R^·可通过与氧反应生成ROO^·,由此引发自由基链自氧化反应.由于反应体系复杂多变的特性,对于黑暗氛围的热催化反应需进行系统的研究以明确本征催化位点,在确定涉及活性氧物种和表征催化性能时,建议采用多种技术手段,研究活性氧物种的产生和消亡、电子传递、以及目标污染物/中间产物和催化剂的相互作用,以便准确了解反应进程、阐释反应机理、促进其在废水处理中的应用前景.除了易降解的有机染料,应尽可能的尝试其他难降解有机污染物,考察热催化剂催化性能的普适性.

摘要：利用倾斜放置于光镊光路中的旋转玻片对激光束进行斩波可以实现分时复用多光阱。详细讨论了光镊光路中引入玻片后,光阱位置的变化随玻片位置、厚度以及倾斜角度等因素的变化关系。设计了可以加载不同厚度玻片的8孔转盘,通过直流电机带动转盘旋转实现玻片对激光束的机械斩波,进而获得分时复用多光阱。利用分时复用多光阱实现了两个、三个不同大小聚苯乙烯小球的稳定捕获,通过改变玻片倾角可以改变光阱之间的距离,实现对捕获小球距离的控制。给出了分时复用多光阱的初步结果,从实验上证实了方法的可行性。

摘要：单分子科学是一门新兴的交叉科学,在当前的科技发展中具有重要意义.扫描隧道显微镜是研究单分子的一种强有力而独特的工具.文章以作者所在研究组近年来在单分子表征、操控和原型器件设计等方面的研究工作进展为例,概述了扫描隧道显微镜在单分子科学中的应用,重点介绍了以下成果:在硫醇分子自组装单层膜上观测到C60分子的本征笼状结构,并发现了一种新颖的由C60分子取向产生的拓扑序;结合实验图像和理论模拟,确定了单个C60分子在Si(111)-7×7表面的吸附取向;通过对金属富勒烯分子Dy@C82进行空间和能量分辨成像及相关理论模拟,确定了金属原子相对碳笼的位置及分子的取向;利用扫描隧道显微镜针尖对吸附在Au(111)表面的单个CoPc分子操作"分子手术",以实现其吸附态和自旋态的量子调控;发现了一种由单电子隧穿和C59N分子的特殊能级结构产生的新的整流机制;发现了一种由针尖电子态和CoPc分子中Co原子轨道的空间对称性匹配产生的负微分电阻效应.

摘要：为了满足脉冲式电子顺磁共振谱仪的需要,设计并制作了连续波谐振腔和脉冲谐振腔.连续波谐振腔采用矩形谐振腔的设计,而脉冲谐振腔采用了微型平面腔的设计.在设计阶段,使用Ansoft-HFSS三维电磁仿真软件对2种谐振腔进行模拟计算.微型平面腔的加工采用了微纳加工技术.制作完成的谐振腔的参数指标由网络分析仪测定.实验测得2种谐振腔的参数指标符合理论模拟值,并满足脉冲式电子顺磁共振谱仪的要求.

摘要：本文简要综述了金属-半导体异质结构纳米晶的设计、可控制备和物性研究的相关工作.设计了异相成核与生长、选择硫化和种子介导液相外延生长3种不同的方法并以此制备了多种金属-半导体异质结构纳米晶,对其中所涉及的反应机制进行了论述,并简要探讨了金属-半导体异质结构纳米晶的热稳定性、表面等离子共振活性、荧光特性以及异质界面的电荷转移和保持能力.

摘要：为了满足脉冲式电子顺磁共振谱仪中电子自旋-核自旋双共振模块的需要,利用直接数字合成器设计并制作了射频信号源.该部件产生的射频脉冲具备对频率、幅度和相位快速精确调制的能力,对原子核自旋有较强操控能力.

摘要：近年来,随着全球科学技术的进步和工业的不断发展,人们的经济生活水平有了极大的提高,但同时也造成能源短缺和环境污染问题,成为21世纪制约经济和社会进一步发展的严重瓶颈,因此开发和研究环保和可再生的绿色能源技术是一项紧迫任务.自首次报道用二氧化钛为电极、采用光电化学分解水制氢之后,光催化分解水制氢引起了人们极大的兴趣,并被认为是缓解全球能源问题的最有希望的解决方案之一.其中,实现有效的太阳能制氢生产中最关键因素是设计稳定、高效和经济的光催化剂,并且能够利用可见光区进行工作(入射到地球上46%的太阳光谱是可见光).聚合物石墨相氮化物(g-C_3N_4)作为一种对可见光响应的新型无机非金属半导体光催化剂,被认为是一种"可持续"有机半导体材料,目前已并被广泛应用于各种光催化反应中.但是由于其光生电子-空穴在动力学上具有相对较大的复合速率,单纯g-C_3N_4的光催化活性远远达不到人们的要求.因此,应该尽可能的提高电荷转移动力学来抑制g-C_3N_4中光生电荷的复合,从而提高光生电荷从g-C_3N_4转移至反应位点的迁移速率.在前期研究的基础上,本文利用钒氧酞菁(VOPc)分子通过p-p相互作用以修饰g-C_3N_4的表面和电子结构,从而提高其光生电子-空穴的分离效率,最终极大提升其可见光光催化制氢性能.本文采用紫外可见光谱(UV-vis),高分辨透射电镜(HRTEM),傅里叶变换红外光谱(FT-IR), X-射线能谱(XPS),稳态光致发光光谱(PL),时间分辨光致发光光谱(TRPL),光电流和阻抗等一系列表征手段研究了VOPc/g-C_3N_4(VOPc/CN)复合催化剂的结构和性质.FT-IR, XPS及mapping等结果表明, VOPc分子已经成功引入到g-C_3N_4表面且未对其晶相、电子结构及其纳米片结构产生显著影响;UV-vis结果显示, VOPc分子成功引入并通过非共价键的p-p作用连接.总之,引入VOPc分子即拓展了催化剂对可见光的响应区域,又有利于光生载流子的传递和光生电子-空穴对的有效分离.当引入4wt%的VOPc分子时, VOPc/CN复合光催化剂的产氢速率增加至65.52μmolh-1, 420 nm处的量子效率高达6.29%,是单纯g-C_3N_4的6倍.此外,该催化剂在可见光下连续照射反应20 h后,其光催化活性几乎没有降低,表现出良好的光化学稳定性.由于两者LUMO和HOMO轨道之间的良好匹配,在光催化过程中光生电子-空穴在VOPc和g-C_3N_4之间实现了空间分离,有效阻止了光生电子-空穴对的复合,因而g-C_3N_4光催化制氢性能显著提升.同时对比了利用NiS和Ni Px做助剂的g-C_3N_4的可见光光催化制氢性能.结果显示, VOPc/CN复合光催化剂具有较好的光催化性能.总之,本文通过一种简单、经济、有效的方法将两种新兴的功能材料有机地复合在一起,用于可见光照射下高效光催化制氢,为以后合理地开发用于太阳能转换的更为高效经济的材料提供了一个新的思路.

摘要：根据差分相移量子密钥分发实验对高速电光调制电路的需求,利用固体开关技术和变压器隔离技术,设计出了重复频率为45kHz、输出脉冲电压达到2kV的电光调制电路,该电光调制电路由两部分组成,正负1kV高压脉冲产生电路,其中正1kV高压脉冲的上升沿为50.44ns,下降沿为44.6ns,负1kV高压脉冲下降沿为52.29ns,上升沿为50.44ns。普克尔盒调制电路与光路进行联调,光路的消光比达到23dB,完全满足了消光比为20dB的实验需求。

摘要：扫描探针电子能谱学是正在发展中的一种结合了扫描隧道显微技术的电子能谱学技术,可以原位地获得固体表面的形貌和能谱信息。本文针对新研制的扫描探针电子能谱仪专门设计制作了一台采用横向隧道结结构、小巧紧凑、稳定对称的扫描隧道显微镜,可以工作在隧道区测量样品表面形貌,也可以在近场发射区测量表面背散射电子能谱。在高定向热解石墨和石墨基底上蒸镀的银膜样品的得到的原子分辨、纳米结构图像和原位电子能量损失谱表明这两种功能已完全实现。

摘要：催化表面物理化学主要是研究多相催化反应体系催化剂的表面结构-催化性能关系和催化反应机理从而获得原子分子水平上的理解,为催化剂的改进和设计提供指导.真实催化剂的结构复杂性和不均一性使得无法明确关联其结构和催化性能,因此构筑结构均一的模型催化剂体系是进行催化表面物理化学研究的常用方法.本文介绍了本研究组在催化表面物理化学模型体系研究中的研究理念,综述了近5年来取得的研究进展.我们将模型催化剂的概念从传统的基于单晶/单晶薄膜的模型催化剂拓展到基于纳米晶的模型催化剂,由简单到复杂,在不同层次构筑模型催化剂,开展催化表面物理化学研究.这种研究理念有可能实现在原子分子水平理解真实催化反应条件下的催化剂结构-催化性能关系和催化反应机理.