摘要：LaTiO3是一种典型的强关联电子材料,其(110)薄膜为通过晶格对称性、应变等的设计调控外延结构的物理性质提供了新的机会.本文研究了SrTiO3(110)衬底表面金属La和Ti沉积所引起的微观结构变化,进而利用电子衍射信号对分子束外延薄膜生长表面阳离子浓度的灵敏响应,发展了原位、实时、精确控制金属蒸发源沉积速率的方法,实现了高质量LaTiO3(110)薄膜的生长和对阳离子化学配比的精确控制.由于LaTiO3中Ti3+3d电子的库仑排斥作用,氧原子层截止的(110)表面更容易实现极性补偿,因此生长得到的薄膜表面暴露出单一类型的氧截止面.

摘要：可控地构造具有一定功能的表面人工低维结构,并且总结、理解体系微观结构对其宏观性质影响的一般规律,不仅对探索低维基本物理以及其中的新奇量子现象至关重要,更是微电子工业保持持续发展的关键前提.这方面的研究包括发展新的生长技术实现对体系形成过程的精确控制,对获得的材料做高分辨率的表征;从理论上则要理解体系的生长过程,阐明热力学、动力学的作用机理,从而指导制备技术的发展.深入研究表面人工低维结构的性质更可能导致新物理现象与原理的发现,产生全新的器件概念,进一步反馈给体系功能的设计,推动基础研究与应用探索的发展.文章简要介绍了表面物理国家重点实验室近年来在表面人工低维结构的功能设计与构造方面的研究成果.

摘要：设计并利用分子束外延生长了GaAs／AlGaAs异质结结构，以制作应用于中国电阻基准的量子化霍尔电阻器件。报道了这种制作量子化霍尔电阻器件的步骤及结果，讨论了利用77K下二维电子气的载流子浓度和迁移率数据初步判断其是否适合用于量子化霍尔电阻标准的方法和该方法的局限性。

摘要：酶是一种高效的生物催化剂,它可以通过多个活性位点的协同催化,在温和反应条件下显示出高活性和高选择性.受酶催化机理的启发,合理设计具有特定活性位点的类酶催化剂来稳定过渡态,降低反应能垒并提高反应速率是实现高效绿色化学转化的一种有前景的策略.迄今为止,研究人员已经开发了多种材料来制备具有模拟酶功能的仿生催化剂,如胶束和囊泡等软材料、介孔二氧化硅和金属有机框架材料(MOFs)等.虽然上述材料具有灵活可调的活性位点和易于修饰的多孔结构等优点,但在一种催化剂中实现多个活性位点的整合依然面临巨大挑战,特别是在不同活性位点共存的条件下如何保持互不干扰以及不相容基团的兼容性等一系列问题.模块化是一种将复杂的体系分解成各种可操作的子模块的方法,每个子模块之间相互独立,但又以一定的方式进行相互协作.因此,构建模块化的催化体系来模拟酶的协同催化模式是一种有效途径.本文报道了一种将不同活性位点组合在一起的简便方法,即通过共价有机框架材料(COFs)和Cu_(2)Cr_(2)O_(5)共同构建一种具有协同效应的模块化催化体系,其中COFs和Cu_(2)Cr_(2)O_(5)分别模拟酶中的氨基酸官能团和活性位点.在肉桂醛的氢转移反应中,该模块化催化体系具有较好的催化性能,对理想产物肉桂醇的选择性>99%,并且反应速率是Cu_(2)Cr_(2)O_(5)的4倍以上.此外,活化能的测定结果表明,模块化催化体系COFs-Cu_(2)Cr_(2)O_(5)的表观活化能远低于Cu_(2)Cr_(2)O_(5),说明了COFs的存在能够显著降低肉桂醛氢转移反应能垒,从而提高模块化催化体系在该反应中的催化活性.为进一步探究COFs在上述反应中的作用,进行了一系列机理研究.结果表明,模块化催化体系中COFs与异丙醇通过氢键相互作用,进而促进异丙醇发生脱氢反应和氢原子在异丙醇和肉桂醛之间的转移,从而提高该体系的催化活性.此外,该模块化催化体系对一系列饱和/不饱和醛的氢转移反应都具有较高的活性和选择性,而Cu_(2)Cr_(2)O_(5)在相同的条件下表现出很低的转化率.并且该模块化催化体系可以用不同的子模块替换,其中Cu_(2)Cr_(2)O_(5)可以被Cu/Al_(2)O_(3)或Ni/MgAlO等金属催化剂所取代,而含有β-酮烯胺结构的几种COFs均能在肉桂醛氢转移反应中起到促进金属催化剂的催化活性的作用.综上,本文成功地构建了一种模块化催化体系,将其运用于肉桂醛氢转移反应中,表现出较好的催化性能,其中催化性能的增强主要来源于COFs与异丙醇之间通过氢键的相互作用,为利用模块化催化体系模拟酶提供了一种方便可行的策略.

摘要：能源化学是在世界能源需求日益突出的背景下处于发展初步阶段的新兴交叉学科,主要利用化学的理论和方法来研究能量获取、储存及转换过程的规律,探索能源新技术的实现途径.作为能源学科中最主要的二级学科之一,能源化学是在融合物理化学、材料化学和化学工程等学科知识的基础上而提升形成,兼具理学、工学相融合大格局的鲜明特色,是指导能源高效利用和新能源开发的关键学科之一.能源科学很可能跟随材料科学和环境科学形成壮大的足迹,成为被学术界、工业界和社会所广泛认可的新兴一级学科,进而被基本学科指标数据库(Essential Science Indicators,ESI)所收录,能源化学则有望最早搭建起全面系统的知识框架体系,成为能源科学二级学科分支中的前行者和引航员.本文对能源化学学科的内涵及分类、战略地位、规律及特点等进行了梳理和分析,在明确学科发展目标与学科任务的基础上,提出了对我国能源化学学科发展的初步建议.目前需要把握国际尚未建立能源化学学科特别是本科-研究生教育体系的关键时机,借助高校体制机制改革的东风,集中全国优势力量,全面细致地做好顶层设计和学科规划,编写出国际首套本科生教材,加快在部分基础好的高校开展试点工作,力争在国际上引领能源新学科的建立、发展与应用.

摘要：人类社会可持续发展面临的能源紧缺和环境污染等问题迫切需要化工生产向绿色、低碳转型.酶催化反应因具有高活性、高选择性、专一性和低能耗等优点,在化工和制药行业得到了广泛应用.其中,氧化还原酶催化反应是还原醇类、胺类、酮类、酸类和无机底物的有效方法,该类反应通常需要采用还原型辅酶NAD(P)(H)作为还原剂,而NAD(P)(H)的昂贵价格严重制约了酶催化反应的工业化发展.受自然界中光合作用启发,光催化辅酶再生技术通过将酶催化与光催化技术耦合,旨在常温常压的温和反应条件下利用太阳能实现化学品的高效、绿色合成.迄今为止,虽然已有多种类型的光催化剂被用于光催化NAD(P)H再生,但电荷分离效率低、电子/质子转移效率低、有机底物在水溶液中的溶解度低以及酶失活等仍是光-酶偶联系统亟待解决的问题.针对酶失活的问题,研究人员通过Pickering乳液催化技术利用固体颗粒直接乳化两相体系,进而构建高效的生物催化反应体系,提高催化反应效率.Pickering乳液中固体乳化剂吸附在水油界面形成的稳固空间壳层不仅可以将酶限域,而且可以像在细胞中一样为酶提供合适的微环境和足够的自由度.另外,Pickering乳液的高反应界面也可以解决底物在反应相中溶解度低的问题,实现类似细胞的功能和长期连续流动的生物催化,是构建仿生微反应器的理想平台.本文采用电子传递介质固载化界面活性复合光催化剂为固体乳化剂,ADH和NAD+为生物催化单元,开发了一种基于Pickering乳液的人工光-酶偶联体系.针对光敏剂中电荷分离和转移以及光敏剂向NAD(P)H的电子转移效率低等问题,光催化体系采用溶胶凝胶法制备了具有异质结结构的共价聚合物-氧化钛复合材料光催化剂.共价聚合物和氧化钛之间的高界面面积有效地提高了电荷分离效率,共价聚合物含量优化后的光催化剂在可见光下NADH再生的TOF值可达5.5 mmol·g^(-1)·h^(-1),是对应纳米共价聚合物与无定形氧化钛物理混合物的27.5倍.随后进一步将电子传递介质[Cp^(*)Rh(bpy)H_(2)O]^(2+)(简称M)通过嫁接法固载到光催化剂上,电子传递距离的缩短和场效应有效促进了电荷分离以及光生电子从光催化剂到电子传递介质的传递,同时解决了电子传递介质回收繁琐和酶失活的问题.得到的光催化剂在可见光下催化NADH再生反应的TOF值为2.4 mmol·g^(-1)·h^(-1),远高于其对应的物理混合物.最后分别以长碳链硅烷修饰后具有界面活性的光催化剂为固体乳化剂,辅酶、酶以及牺牲剂为水相,正己烷及底物正丁醛为油相制备了光催化反应与酶催化反应偶联的Pickering乳液人工光-酶偶联体系.可见光下Pickering乳液有效催化还原正丁醛,在6 h内累积生成了16.1 mmol·L^(-1)的丁醇,相当于NADH再生循环14次.综上,本文以制备具有异质结结构的高效复合光催化剂为切入点,理性设计出了高效Pickering乳液光-酶偶联体系,为构建高效的光-酶偶联体系,缓解能源和环境危机、实现碳减排提供了一种有效策略.

摘要：电化学方法主要以电信号作为激励和检测手段，通过电信号（波形）发生器、恒电位仪、记录仪（微型计算机）、锁相检测装置等常规设备，获得固液界面的各种平均信息，从而实现表征电极表面的固液界面结构，研究各种电化学反应和过程以及定量反应动力学数据。在电信号以外引入不同能量的光子原位探测固液界面，可获得进一步的分子水平上的信息，构成了当今的各种电化学原位谱学方法（红外光谱、拉曼光谱、紫外可见光谱、X光谱、二次谐波、合频谱等）~([1,2])。不同的（电）催化材料组成的固液界面具有不同的双电层结构和不同的反应能垒，应用电化学方法可以方便、快速地进行表征和研究。选取合适的探针反应，电化学方法不仅可以原位表征（电）催化剂的结构，跟踪其变化，而且还能评价其（电）催化反应性能，获得表面的有关物理性能参数，从而在高性能（电）催化剂的设计、制备和应用等方面发挥关键作用。本文综述了运用电化学方法对各种（电）催化材料进行表征和研究的进展。

摘要：缪子物理和缪子应用技术研究是涉及粒子物理、材料科学、凝聚态物理、生物分子、考古学等众多学科的国际前沿交叉研究领域。目前北美、欧洲及日本均在这一领域做出了众多重要成果。由于加速器条件限制,目前国内尚未系统开展加速器缪子方面的实验,相关领域的研究团队主要依托国外装置或参与国际合作开展研究。本文综述性报道了近年国际上开展的几项主要缪子物理科学研究与缪子应用技术进展,并展望了国内在缪子源设计、建设及应用方面的科学前景。

摘要：总结了组装纳米耐磨结构涂层的产生背景、材料学基础、意义及国内外研究现状，介绍了间接法组装纳米结构耐磨涂层所需纳米结构喂料的组成、构筑方法和加工步骤，综述了直接法和间接法组装纳米结构耐磨涂层的技术路线及工艺条件，并首次提出了将纳米低维材料的制备与纳米喂料的构筑有机的结合在一起的研究思想，进而设计了固相反应构筑法、液相反应原位喷雾干燥法等加工纳米结构喂料的新方法。