摘要：电子设备的电磁辐射问题日益严重,开发高性能电磁屏蔽材料是现实的迫切需求。MXene由于其独特的层状结构、丰富的表面基团、优异的力学性能和突出的导电性,被认为在电磁屏蔽方面具有潜在的应用前景。为获得轻质、高效、稳定的电磁屏蔽材料,多种改性方法被用于提高MXene材料的电磁屏蔽效能,如通过定量控制MXene层状结构构建三维多孔、多层和插层等多种形态,通过氧化、掺杂、热处理和接枝等手段调控MXene表面终止基团及将MXene与其他材料杂化组装获得其他性能等。本文从结构设计、表面改性、复合杂化三方面综述了近几年国内外对MXene材料改性的研究进展,并对其提高电磁屏蔽效能进行了比较。

摘要：金属锂具有超高理论比容量密度(3680 mA·h·g^(-1))和低还原电位(?3.04 V ***),被认为是高能量密度电池负极材料的“圣杯”.然而,由于锂枝晶不可控生长和对电解质高反应性导致的库仑效率低、循环寿命短及内短路等问题严重制约着金属锂负极的实用化进展.在实际的电化学体系中,集流体作为金属锂沉积/脱出的基底,其表面性质对锂负极的循环稳定性起着至关重要的作用.本文从负极、集流体表面成分以及微结构设计两方面系统总结了构建三维亲锂骨架材料的改性策略.利用金属、金属氧化物、杂原子掺杂、聚合物材料及有机框架材料等高亲锂材料对集流体和负极的界面及结构进行针对性调控修饰,可以有效调控金属锂的电沉积,推进金属锂负极在高能量密度电池体系中的实用化进程.

摘要：研究了介质阻挡放电反应器与MnO_(x)/γ-Al_(2)O_(3)催化剂强化去除甲苯的性能。探究负载含量、焙烧温度、焙烧时间等条件对降解甲苯的影响,采用均匀设计的方法来优化甲苯降解的制备参数,并对产生的尾气进行在线监测分析。结果表明,5%的负载含量、焙烧温度660℃、焙烧时间为195 min时甲苯的降解率最高可达92.48%,较空塔反应器(83.79%)有了显著提升。对尾气监测分析发现,加入了催化剂后O_(3)和NO_(X)浓度由246.76 mg/m^(3)、110.99 mg/m^(3)分别降低到90.30 mg/m^(3)、20.69 mg/m^(3);最后对催化剂表面产物进行GC-MS检测,分析反应机理。为等离子体技术的发展提供了新思路,为该技术的商业应用提供了借鉴。

摘要：近年来,光催化技术被广泛应用于环境和能源领域.其中,g-C_3N_4因化学稳定性和热稳定性好、能带结构易调控而成为一种有前景的可见光光催化剂.然而,g-C_3N_4的电子-空穴对易复合,导致其不能充分利用太阳光,光催化效率并不理想.本文通过实验与理论结合的方法设计并制备了具有独特电子结构的Mg/O共同修饰的无定形氮化碳(记为MgO-CN),以30mg/L的四环素盐酸溶液(TC)作为目标污染物评价了其光催化性能.经X射线衍射、扫描电镜、透射电镜、N_2物理吸附、紫外-可见光谱等表征手段分析表明,MgO-CN样品(002)晶面的衍射峰强度随着MgO含量增加而减弱,CN趋向于无定形化.同时,MgO-CN样品的可见光吸收边带发生红移,呈现出更强的可见光吸收能力.此外,Mg原子和O原子共同修饰的独特电子结构可以通过C→O←Mg的电子传递路线在O原子周围产生局域电子,从而抑制电子-空穴的复合.光催化降解TC的实验结果表明,在可见光照射后,含有1.2 wt%MgO的复合样品MgO-CN-1.2具有最佳光催化活性,TC降解效率为82.0%,比g-C_3N_4的光催化效率(23.5%)高出58.5%,且光催化降解过程符合准一级动力学,MgO-CN-1.2的反应速率常数(0.01018 min^(–1))是g-C_3N_4(0.00205 min^(–1))的5倍.自由基捕获测试实验表明,g-C_3N_4和Mg O-CN-1.2样品均可以产生·O_2~–自由基和·OH自由基,但是Mg O-CN-1.2样品的·O_2~–和·OH信号更强.这是由于Mg O-CN-1.2样品可以吸收更大范围的可见光用于激发电子,同时结合理论计算证明,MgO-CN内部电子在O原子周围汇集,形成的电子定向传输通道对催化剂表面的电子-空穴复合有抑制作用,更加有利于电子的迁移而诱导O_2生成·O_2~–.由于Mg O-CN-1.2和g-C_3N_4的价带位置分别位于1.47和1.60 eV,此价带上的h^+不能与H_2O和OH~–直接反应生成·OH,而是由生成的·O_2~–再与H^+和e~–按照O_2→·O_2→H_2O_2→·OH的反应途径生成·OH.本文最后分析,MgO-CN复合物参与反应的主要活性物种为·O_2~–,·OH和h^+光催化降解污染物的反应机理.其中,·O_2~–对光催化降解TC的贡献最大,为最主要的活性物质.本文工作提供了一种新的策略来改变氮化碳的电子结构,对提高其催化性能具有积极意义.

摘要：氢能作为一种清洁、高能、无二次污染的"绿色能源",被认为是后石油时代解决能源危机和环境危机的理想能源之一。其中电解水析氢技术因反应高效、易控、无污染等特点而逐渐成为研究热点。目前析氢性能最好的催化剂依然是Pt基催化剂。然而Pt储量少、价格贵,无法满足大规模氢气生产的现实需求。因此,如何进一步提高现有非Pt催化剂的析氢性能或开发廉价高效的新型催化剂是实现电解水析氢规模化生产的关键。结合本课题组在电解水方面的研究工作,综述近几年非Pt析氢催化剂的研究新进展,重点介绍新型过渡金属化合物催化材料的结构设计与调控对析氢性能的影响,并对电解水析氢催化剂面临的挑战及发展方向进行展望。

摘要：以桑枝木质素提取物、丙烯酸为单体,以N,N′-亚甲基双丙烯酰胺为交联剂,以柠檬酸改性蒙脱土为插层剂,以(NH4)S2O8为引发剂,采用接枝插层制备木质素基水凝胶.利用均匀设计法优化获得适宜的组分配伍并解析组分间交互作用,通过SEM和FTIR分析技术表征制备水凝胶物相结构,探讨制备水凝胶对Mn2+、Zn2+、Pb2+的吸附性能.结果表明,当N,N′-亚甲基双丙烯酰胺质量为3.9730 g、木质素质量为0.7000 g、蒙脱土质量为0.1470 g时,制备水凝胶呈较规整蜂窝状多孔结构,且表面具有—OH、C=H、N—H等官能团;制备水凝胶表面功能基团和空间构型对其吸附性能影响显著;吸水120 min溶胀率达60%,自然风干70 h保水率达20%;处理初始质量浓度分别为320、160、1000 mg·L-1的Mn2+、Zn2+、Pb2+溶液720 min,吸附量各达77.09、73.95、383.90 mg·g-1,表现出对金属离子良好的吸附性能.

摘要：苯并噁嗪树脂是一种高性能热固性树脂,因其具有高热稳定性、高残炭率、阻燃、低吸水率、低收缩率、固化过程中不释放副产物或副产物释放受限、良好的机械性能等特点,而成为酚醛树脂、双马来酰亚胺树脂等高性能聚合物的有力替代品,在航空航天、电子电路板、共混物和合金等工业中得到了广泛的应用。虽然苯并噁嗪树脂有多种应用,但人们对聚苯并噁嗪的研究主要集中在复合材料的合成,以及替代传统的环氧树脂和酚醛树脂方面。由于聚苯并噁嗪包含叔胺和可形成氢键的酚羟基等独特的分子结构,同时具有高的分子设计灵活性,因此它在许多新兴领域同样具有不容忽视的应用潜力。在智能化应用方面,利用聚苯并噁嗪可以很容易地获得诸如电化学活性涂料、疏水表面等;而借助聚苯并噁嗪及其前驱体所具有的超分子结构,能够得到具有自修复功能的苯并噁嗪树脂;另外,还可利用苯并噁嗪构建形状记忆聚合物以及近红外(NIR)和多色电致变色材料。在能源、环境领域,由于N和O原子或硫醇、羧酸等官能团拥有金属结合能力,因此苯并噁嗪树脂可以用于吸附水中的金属离子;此外,含硫聚苯并噁嗪树脂还可用于锂硫电池正极。本文综述了聚苯并噁嗪类材料的智能化应用及在能源、环境领域的应用,并探讨了聚苯并噁嗪类材料的性能与结构之间的关系。

摘要：海绵城市的兴起使透水性机动车道路的需求大增.一方面,传统的沥青道路修建材料中含大量可挥发和可淋溶的有机物,在修建和使用过程中可能污染环境;另一方面,透水沥青道路为多孔结构,在使用中可能对下渗经过的路表径流中的污染物有吸附截留作用.为明确这两方面的规律,本文以苯酚和铅为研究对象,研究了新建沥青道路的污染物释放规律和使用中沥青道路对路表径流中污染物的截留作用.结果表明,新建沥青道路在路表径流下渗淋溶过程中有大量苯酚释放,而重金属铅没有检出;使用中的沥青道路对下渗经过的苯酚和重金属铅有一定的截留作用.因此,在沥青道路设计和施工中,应有针对性的改善材料成分和道路结构,以减少本身污染物的释放并加强对污染物的截留作用.

摘要：Bi OI具有独特的层状结构及较窄的带隙,是具有可见光响应的光催化剂.然而,高光生载流子复合率抑制了其光催化活性.大量研究表明,氧缺陷不但是催化剂表面最具活性的位点,而且可以通过减小禁带宽度扩大光响应范围.与此同时,氧缺陷也可以作为光致电荷陷阱,抑制电子-空穴复合,并作为电荷转移到吸附物种的吸附位点.金属的表面等离子体共振(SPR)效应为半导体材料更高效的光吸收和利用提供了一条崭新的途径,从而可以获得更好的太阳光转换和光催化效率.然而, SPR效应和由氧缺陷引起的多个中间能级协同作用还未被探究.本文研究了利用金属铋的SPR效应和引入缺陷共同提高BiOI的光催化性能.通过部分还原BiOI制备出具有较高可见光催化去除氮氧化物活性的Bi@缺陷型BiOI,研究了还原剂用量对Bi@缺陷型Bi OI光催化性能的影响.发现用2 mmol还原剂Na BH4制备的光催化剂(Bi/BiOI-2)具有最高效的可见光催化活性.XRD、XPS、SEM和TEM表征表明Bi单质沉积在Bi OI表面,整个体系由纳米片自组装为海绵状立体结构.BET比表面积增大,结合SEM推测是由纳米片的分层堆叠造成的.UV-DRS表明带隙宽度仅有1.8 eV的Bi OI具有可见光响应.EPR和态密度(DOS)结合可以证明氧缺陷及其激发多个中间能级的存在.中间能级可以促进电子在可见光下从价带到导带的转移.PL表明体系中Bi金属的SPR效应所激发的电磁场可以促进光生载流子的分离.通过DFT理论计算催化剂的电子结构,差分、电子局域函数(ELF)及电势表明Bi单质和Bi-O层间强的共价作用形成一个通道,使得热电子从较高电势的Bi单质向相对低电势的Bi OI传递, Bi单质PDOS的计算证明价带变宽归因于Bi元素轨道的贡献, Bi的SPR效应激发Bi OI的电子到更高能级并聚集在价带顶,这有利于光生载流子的分离.ESR表明提升的电荷分离和迁移率促进了羟基和超氧自由基的产生.结合表征及理论计算结果,活性的增强可归因于金属Bi和氧空位的协同效应.氧缺陷激发的中间能级促进了电荷转移, Bi金属的SPR效应使可见光吸收效率提高并且促进了光生载流子分离,这些是增强光催化性能的关键因素.此外,采用原位红外光谱法(FT-IR)对Bi/BiOI-2的NO吸附和反应过程进行了动态监测.根据中间产物分析和DFT计算结果,提出了金属Bi和氧空位协同作用提高Bi/BiOI光催化性能的机理.本研究为高性能光催化剂的设计和理解空气净化光催化反应机理提供了新的思路.

摘要：综述了近年来一些典型的金属有机骨架材料(MOFs)及MOF复合材料在电催化产氢领域中的研究进展情况,基于材料的结构特性,从纯MOFs电催化剂、MOFs为载体的复合电催化剂、MOFs衍生电催化剂三个方面出发,得出基于金属有机骨架材料在电催化产氢领域中表现出了优异的性能,浅谈了材料内部结构特征与电催化产氢性能之间的关系,并加以分析,总结了该类材料在设计、合成等方面的相关策略,最后对其今后的发展进行了简要展望,提出可能面临的问题。