摘要：为了实现固体废弃物高值化利用和解决陶瓷膜成本过高等问题,以固体废弃物煤矸石为骨料,Na_(2) CO_(3)为烧结助剂,羟丙基甲基纤维素(HPMC)为粘结剂以及碳粉为造孔剂,利用挤压成型法和固态粒子烧结法制备低成本管式煤矸石基陶瓷膜支撑体,研究了烧结温度和保温时间对支撑体物化性能的影响。利用扫描电镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、压汞法等方法对煤矸石基支撑体的表面微观形貌、晶相组成、理化性能等进行系统表征。结果表明:支撑体的晶相组成主要为石英、钠长石、白云母;在Na_(2) CO_(3)、HPMC以及碳粉的添加量(质量分数)分别为4%、3%、15%的基础上,以及烧结温度900℃、保温2 h的条件下,制备出的支撑体综合性能最佳,此时支撑体的纯水通量为2468 L/(m^(2)·h·MPa),抗折强度为24.96 MPa,孔隙率为43.38%,耐酸碱腐蚀率分别为4.45%、0.62%。本文的研究结果表明煤矸石基支撑体可实现固体废弃物高值化利用并获取经济效益的目的。

摘要：吸附法由于其节能环保的特性有潜力替代萃取精馏成为分离同碳数芳香烃/环烷烃的新方法,目前采用的吸附分离材料已从传统的沸石分子筛发展到包括金属-有机框架材料(MOFs)、共价有机框架(COFs)和多孔分子晶体(PMCs)在内的新型多孔材料,体现出优异的选择性、优先吸附芳香烃或环烷烃的能力。本文综述了近年来MOFs、COFs和PMCs在苯/环己烷和甲苯/甲基环己烷分离中的研究进展,重点介绍了三类材料结构的设计思路、吸附分离性能及其机理,包括热力学平衡、分子排阻等两类不同的机理。在取得较大研究进展的同时,该领域也存在一些较为突出的问题,如对吸附质扩散传质规律和混合物固定床分离性能研究不足、对材料稳定性和杂质敏感性关注较少、多孔材料结构复杂、经济性有待提升等,在未来的研究中需予以重视。

摘要：紫磷烯是一种结构稳定且具有优异光电特性的新型二维材料,研究掺杂效应有助于理解其物理本质,对进一步开发纳米电子器件具有重要意义.本文采用基于密度泛函理论的第一性原理方法,研究了非金属元素B,C,N,O掺杂单层紫磷烯的电磁性质.计算结果表明,B和N掺杂之后没有产生磁性,体系依旧表现为非磁性半导体;而C和O掺杂导致体系发生自旋劈裂,紫磷烯由非磁性半导体转变成为双极磁性半导体,其自旋密度主要分布在磷原子和间隙区域内而非杂原子上.电场调控氧掺杂紫磷烯可使其载流子的自旋极化方向发生反转,当施加一定大小的正向或反向的静电场时,能带色散程度变强,氧掺杂紫磷烯转变成100%自旋极化向下或向上的单自旋半金属磁体.基于氧掺杂紫磷烯材料设计的场效应自旋滤通器可利用改变门电压方向的方法实现电流自旋极化方向的反转,表明氧掺杂紫磷烯有望成为二维自旋场效应晶体管、双极磁性自旋电子学器件、双通道场效应自旋滤通器以及场效应自旋阀的理想候选材料.

摘要：鉴于铁与磷酸盐在生命体系和环境中的重要作用,因此发展一种能用来高效地选择性检测铁和磷酸盐的方法在病理研究和环境保护方面都具有重要意义。本论文设计合成了一种新型芘基荧光探针配体L。荧光光谱测试表明了配体L在DMF溶液中可以通过“on-off-on”机制实现对Fe^(3+)、H_(2)PO_(4)^(-)的连续性检测。并运用到实际水样的Fe^(3+)的检测中。

摘要：针对单抗电荷异质体分离,采用离子交换层析机理模型,预测洗脱分离行为,辅助工艺条件优化。设计了校准实验,拟合得到模型参数,模型计算与实验吻合良好,具有良好的预测能力。利用模型分析比较了不同洗脱方式,得到最优的两步阶跃洗脱方案,具有较高的收率,但发现该分离过程对盐浓度极为敏感。进一步针对第一步洗脱盐浓度进行过程稳健性约束的过程优化,发现盐浓度为108.5 mmol/L时过程稳健性增强。经实验验证,两步阶跃洗脱收率最高可达到85.3%,稳健约束优化后第一步等度洗脱盐浓度操作区间增大为98.9~117.5 mmol/L。结果表明,模型辅助的工艺优化可以进行复杂条件分析,促进难分离体系的分离过程优化,并能够针对过程稳健性给出合理解决方案。

摘要：化石燃料的过度使用导致了严重的环境问题,因此,迫切需要人们对能源生产和储存方式进行变革.电催化在清洁能源转换中发挥着重要的作用,是推动可持续能源生产技术不断发展的重要驱动力.单原子催化剂(SACs)因具有独特的物理和化学性质而表现较高的电催化活性,因而成为研究热点.通过调控金属单原子的配位环境,可以有效调节SACs的几何和电子结构,进而优化电催化效率.金属有机骨架(MOFs)具有孔结构丰富、表面积大和配体可调节等结构特性,因此在制备SACs方面表现出巨大潜力.本文旨在总结以MOFs为前驱体制备SACs的最新进展,深入探讨单原子空间分布、配位结构和电子结构等局部配位环境对电催化活性的影响.此外,对密度泛函理论在研究SACs电催化反应中的应用进行了讨论和分析.本文系统地介绍了以MOFs为前驱体制备SACs的合成策略、表征方法、电催化应用和反应机理的研究进展,并对其未来的发展进行了展望.首先,概述了以MOFs为原料制备SACs的多种策略,分析了各自的优缺点及改进方向.然后,介绍了SACs的结构表征及电催化反应机理的原位表征技术,剖析了现有技术面临的挑战.再后,重点介绍了一些经典的制备SACs案例,对以MOFs为源制备的SACs在电催化析氢反应、析氧反应、氧还原反应、CO_(2)还原反应及氮还原消除等的应用进行了系统总结,并简要回顾了其在光催化、热催化、酶催化方向的应用.最后,探讨了SACs面临的挑战及解决方案:(1)目前采用的以MOFs为源制备SACs方法存在能耗高、污染环境等问题,应开发出环保可持续的合成方法以降低生产成本,并将其对环境的影响降到最低.(2)应利用原子水平控制技术制备双原子或三原子多功能电催化剂,并根据SACs的应用场景调整其配位结构,以优化性能.(3)需研发更先进的测试仪器,解决测试结果区域化、效率低、测试与实际结果存在偏差以及测试成本较高等问题.(4)基于SACs的结构特性,结合先进的测试仪器与理论计算,深入探究反应机理,为新一代电催化剂的设计提供指导.(5)随着信息技术的多维、多样和复杂化发展,可以借助机器学习,设计和开发新型SACs,推动电催化领域的持续创新.综上,本文系统地介绍了以MOFs为材料制备SACs的优势、设计原理、表征手段,并对SACs在电催化应用方面的研究进展与面临的挑战进行了总结,希望能为SACs相关方面的研究提供有价值的参考和借鉴.

摘要：为了使“文科物理”课程更好地与新文科建设目标契合,构建“大问题”贯穿课程的混合式教学与“小问题”组织课堂的探究式教学有机融合的“大问题”+“小问题”教学模式,使“大问题”贯穿于整个教学过程,“小问题”紧扣课堂教学内容。同时,设计文理相融的三阶段教学模式,实施课前、课中、课后、线上和讨论等多环节多方式的PBL教学。采用该教学方式有助于调动学生的学习积极性,增强学生的科学素养。

摘要：近年来,具有独特电子效应和协同效应的异质界面工程策略在扩展催化功能和提高本征活性方面显示出较大的应用潜力.其中,具有晶型/无定形(c/a)异质结构的电催化剂,由于结构上的巨大差异,展现出显著的催化活性.然而,c/a-异质界面的可控调控及其与电催化性能的内在联系仍缺乏系统研究.因此,本文采用“酸刻蚀-气相磷硫化-淬火”方法,合成了具有可调控c/a异质界面的q-CoPS材料,并将其应用于碱性整体水分解.同时,通过控制淬火的初始温度,实现了对CoPS纳米棒中c/a比例的有效调控.一般来说,在晶型材料中,表面催化往往发生在固定的晶面上.而无定形材料可以同时满足体积和表面的催化.同时,无定形材料具有柔韧性,在催化反应过程中可以转化为任何需要的其他形式,因此在耐腐蚀方面也具有较好的自愈性能.此外,无定形材料还具有丰富的缺陷,运用缺陷工程可以带来一定的性能提升.因此,二者的协同作用可以提升催化剂的催化性能.本文创新性地提出了通过改变淬火初始温度对CoPS纳米棒中c/a比进行调控.采用“酸刻蚀-气相磷硫化-淬火”方法,成功制备了具有独特c/a-CoPS核壳异质结构的q-CoPS纳米棒.随着淬火初始温度的升高,无定形CoPS壳的面积也在逐渐增大.这可能是由于处于非平衡状态的磷硫化物在超低温液氮中突然淬火,处于热运动的Co,P和S原子会迅速冷却,趋向于形成无序的CoPS无定形材料.值得注意的是,制备得到的q-CoPS纳米棒具有合适的c/a含量比,提供了丰富的c/a界面活性位点,并优化了Co位点的电子构型.在析氢反应(HER)中,q-CoPS/CF仅需90 m V的过电位即可以达到1000 m Acm^(-2)的工业级电流密度,结果优于先进的Pt/C.同时,q-CoPS/CF在肼氧化反应(HzOR)中,仅0.06 V时即可实现1000 m Acm^(-2)的电流密度.密度泛函理论计算表明,在HER和HzOR中,界面处的Co原子的内在活性远高于P原子和S原子,c/a-异质界面处活性位点的能垒远低于晶型CoPS和无定形CoPS.此外,Co位点作为c/a界面的双功能活性位点,有效地优化了HER和HzOR的反应动力学.综上所述,q-CoPS/CF催化剂电催化性能的提升主要是由于其具备高活性的CoPS、合适的晶型/无定形(c/a)比例和较大的比表面积.本文为设计具有c/a异质结构的高活性电极提供参考,为进一步探索c/a异质结构的演化和确定c/a界面的活性位点提供借鉴.

摘要：涂布工艺是锂电池极片制造过程的关键工序之一,涂层的稳定性和厚度一致性决定了极片的结构,进而影响电池的性能和循环寿命。大尺寸动力锂电池产品对涂布幅宽提出更高的要求,保证涂布模头出口处电极浆料的流动均匀性成为核心技术问题之一。因此,对涂布模头的流道结构进行合理优化显得尤为重要。本研究针对宽幅涂布模头出口速度分布不均的问题,构建了不同尺寸和结构的模头流道模型进行流场仿真,分析电极浆料在模头内部的流动特性,并采用Box-Behnken设计对衣架式模头的结构尺寸进行优化。具有倾斜变径式匀料腔结构的衣架式模头对浆料有更强的引流效果,有助于提升幅宽方向浆料流动的均匀性。采用Box-Behnken设计对衣架式模头的主要结构参数进行优化,使浆料的均匀性提升至0.99。

摘要：随着通信网络、无线设备及航空航天的快速发展,电磁波危害日益加剧,因而亟需电磁屏蔽性能更优异的复合材料。本文采用MXene(Ti_(3)C_(2)Tx)、银纳米线(AgNWs)和多壁碳纳米管(MWCNTs)构建了双层的高导电三维(导电率最高为1.4×10^(4)S·m^(-1))网络电磁屏蔽复合薄膜(Ti_(3)C_(2)TxMXene基功能复合薄膜)。特别是采取真空辅助抽滤法(VAF)将10 mL AgNWs及15 mL Ti_(3)C_(2)TxMXene的水溶液吸附于聚偏氟乙烯(PVDF)/MWCNTs复合薄膜之上,制备出的Ti_(3)C_(2)TxMXene基功能复合薄膜的总电磁干扰屏蔽效能(EMI SET)高达69.0 dB,比商用标准(20 dB)高出245%,其中吸收损耗效能(SEA)占比85.1%。说明Ti_(3)C_(2)TxMXene基功能复合薄膜主要的电磁损耗机制为吸收损耗,比电磁屏蔽效能(SSE/t)最高可达2719.8 dB/(cm^(-2)·g)。这项工作为新型MXene材料在电磁屏蔽复合材料中的应用提供了结构设计和研究思路。