摘要：苯甲腈(BN)作为精细化学品、农用化学品和药品生产的重要中间体,其制备受到研究人员的广泛关注.传统的BN化学合成涉及有机物与氰化物之间的亲核取代反应.然而,由于氰化物等剧毒化学试剂的使用,这一反应在实际应用中受到了一定的限制.最近研究发现,苯甲胺(BA)电化学氧化可为BN的生产提供一种清洁、高效、高选择性的方法.此外,与析氧反应(OER)相比,苯甲胺氧化反应(BAOR)具有明显的热力学优势;将BAOR与阴极析氢反应(HER)耦合,可提高整体电解体系的能效和经济效益.因此,开发高效双功能电催化剂用于苯甲胺氧化及耦合析氢反应具有重要的基础研究意义和实际应用价值.本文通过直接水热和高温磷化的方法,在泡沫镍基底上负载了一种W-Ni_(2)P纳米片(W-Ni_(2)P/NF),并探索了其作为双功能电催化剂在BAOR和HER的应用.实验结果显示,催化剂的纳米片结构不仅提供了充足的活性位点,还有助于离子传输.钨的掺杂显著增强了电化学传导性,改善了水吸附性,并优化了氢吸附能,进而提升了催化剂的HER性能.此外,钨的引入促进了电子从镍向钨的转移,形成了缺电子的镍区域;在W-Ni_(2)P催化的BAOR过程中,缺电子的镍活性位点与供电子的氨基(-NH2)相互作用,有效促进了氨基的吸附和活化,进一步推动了脱氢反应和C≡N键的形成.电化学测试结果表明,在1 mol L^(‒1)KOH溶液中,W-Ni_(2)P催化剂发生HER的过电位为80 mV(10 mA cm^(-2)),其性能可与商业Pt/C电极相媲美.在含有25 mmol L^(‒1)BA的1 mol L^(‒1)KOH溶液中,仅需施加1.42 V电位,W-Ni_(2)P催化剂即可达到100 mA cm^(-2)的氧化电流密度,这比OER所需电位低350 mV.此外,当组装W-Ni_(2)P/NF||W-Ni_(2)P/NF电解槽时,在1 mol L^(‒1)KOH和25 mmol L^(‒1)BA的电解液中,仅需1.41 V的电解电压即可达到10 mA cm^(-2)的电流密度,实现了阴极制氢和阳极增值BN的同时生产,且反应的法拉第效率达到95%.采用电化学原位拉曼光谱和红外光谱研究了反应的活性位点和关键中间产物.结合密度泛函理论计算,阐明了BAOR的催化机理以及反应路径,深入分析了W掺杂在优化吸附能和提高W-Ni2P电催化剂催化活性方面的优化作用.综上所述,本文成功制备了高活性、高稳定性的钨掺杂磷化镍纳米片双功能催化剂,并将其应用于两电极电解体系中,实现了阴、阳极高附加值产物(苯甲腈和氢气)的同时生成.本研究为电化学合成高价值腈化合物和制氢先进催化剂的设计、制备提供了一定的参考和借鉴.

摘要：中美两国污水处理规模大、碳排放基数高,污泥的处理与处置是污水处理厂碳排放的重要组成部分,合理的污泥管理策略是未来污水厂碳减排的关键。实地调研了中美6个大型典型污水处理厂的污泥处理设施和污泥处置路径,分析了中美两国不同典型的污泥处理处置工艺能量回收和碳排放的表现特征。结果表明:在不考虑碳补偿的情况下,中美6个污水处理厂中,华东A(中温厌氧消化+脱水+填埋/土地利用)、华东B(脱水+填埋/焚烧)、华东C(脱水+焚烧)、Hyperion(高温厌氧消化+脱水+农用)、OCSD(中温厌氧消化+脱水+农用)和Blue plains(热水解+中温厌氧消化+脱水+农用)的污泥处理处置路线的碳足迹分别为1410,1881,1914,471,402,405 kgCO_(2)/t DS。考虑能源回收和资源化利用产生的碳补偿效果,中美6厂污泥处理处置的净碳排放分别为984,1681,1941,-183,-240,-315 kgCO_(2)/t DS。中美6个污水厂碳补偿率分别为30.2%、10.6%、0%、138.9%、159.7%和177.9%。污泥厌氧消化和产物土地资源化利用是碳减排的关键,提升污泥有机质含量能够强化碳补偿效应,该研究结果可为我国污水处理厂低碳转型、污泥处理处置的无害化、减量化和低碳化提供参考。

摘要：该实验制备了生物炭基纳米零价铁(nZVI@BC)复合材料用于厌氧氨氧化污泥的吸附固定。实验得出了nZVI@BC固有吸附性能优于生物炭,且nZVI@BC对厌氧氨氧化污泥的吸附更符合准二级动力学模型的结论,证实了nZVI@BC投加量和反应温度对其吸附固定厌氧氨氧化污泥存在显著影响。该项研究为厌氧氨氧化工艺处理低温低氮污水过程中污泥易流失问题提供了一种解决方案,具有一定的应用潜力。

摘要：非点源污染模型是非点源污染量化研究的重要内容。目前,非点源污染模型数量繁多,集总模型不考虑时空变异性,适用流域面积小;分布式模型利用网格划分流域,可以模拟时空变异性,但参数繁多、率定困难、精度达不到要求、难以收集与管理。而全球定位系统、地理信息系统和遥感(合称3S)技术的应用,可以解决参数的选择问题,减少模型中的不确定成分。因此,在未来的非点源污染模型研究中,应重点关注利用3S技术解决参数的选择问题,以及模型参数的敏感性分析和不确定性分析。概述了非点源污染模型的研究进展,重点介绍了3S技术在非点源污染模型中的应用和非点源污染模型中的不确定性分析。

摘要：我国城镇污水处理规模已超过2亿吨/天,位居世界首位,污泥年产量突破6,000万吨(以含水率80%计).我国污泥处理处置起步较晚,70%污泥没有得到妥善处置,造成严重的水、气和土壤污染,浪费了污泥中的资源和能源,是我国污水处理的短板.因此,污泥的安全处理处置与资源化是打赢水污染防治攻坚战的重要任务.