摘要：通过将两种光催化材料复合构建合适的异质结构光催化体系,可设计出广泛应用于环境、医疗和能源领域的高效光催化剂.近年来,S型异质结体系因可实现高效的光生载流子分离,同时表现出较强的光氧化还原能力而备受关注.本文通过超声和剧烈搅拌的方法构建了由2D O-掺杂g-C_(3)N_(4)(OCN)纳米片和3D N-掺杂Nb_(2)O_(5)/C(N-NBO/C)纳米花组成的新型S型异质结体系,经过热处理后用于罗丹明B(RhB)的光催化降解.实验结果表明,优化的4OCN-[N-NBO/C](OCN和N-NBO/C含量分别为40 mg和100 mg)样品表现出较好的理化特性,其比表面积大、载流子的分离效率高、可见光吸收效率大和紧邻接触面大.EPR试验和自由基捕获实验结果表明,OCN和N-NBO/C之间形成了S型异质结.RhB光催化降解实验结果表明,在可见光照射下,所制备的材料表现出较好的催化性能,催化剂光催化效率高,稳定性好.光催化降解性能的提高可归因于快速电荷转移、高效电荷分离、光致电荷载流子的寿命延长以及S型体系中光致电荷的高氧化还原能力.本文还深入研究了催化剂的组成、结构、形貌以及RhB的光催化降解机制,为相关研究提供了一定参考.

摘要：太阳能制氢作为一种绿色、实用、可再生的能源生产技术越来越受到人们的关注.传统的光解水产氢通常用三乙醇胺、硫化钠/亚硫酸钠、乳酸、甲醇、抗坏血酸和甲醇等做牺牲剂,这些试剂的加入不仅会污染环境,还会增加制氢成本.而目前完全无牺牲剂体系的产氢效率普遍较低,使得发展经济绿色的牺牲剂体系尤为迫切.通过光催化在单一水性体系中同时生产可储存和可再生的氢气与高附加值的有机化学品是一种新兴环保的策略.本文采用简单的静电自组装和煅烧方法将碳化钒(VC)和CdS纳米线(NW)复合形成VC/CS.结果表明,与原始的CdS NWs相比,负载适量VC的CdS NWs的光催化活性显著提高.然而,同时促进光解水产氢和苯甲醇选择性氧化的机理仍需要进一步探究.X射线衍射谱、高倍透射电子显微镜、扫描透射电子显微镜以及光电子能谱结果表明,VC和CdS NW是紧密结合的,且Cd,S,C和V元素均匀分布,由于两者之间的紧密结合引起了催化剂颜色变化.紫外可见光谱(UV-Vis)结果表明,样品的光吸收范围增大,但吸收带边没有发生明显改变.当采用Na_(2)S·9H_(2)O和Na_(2)SO_(3)做牺牲剂时,VC/CS的产氢活性明显高于Pt负载的CdS,说明VC是一种非常有利于产氢的非贵金属助催化剂.当改用苯甲醇(BO)做牺牲剂时,产氢速率明显增加,同时苯甲醇选择性氧化成苯甲醛(BD).进一步增加VC的负载量,样品产氢活性先增加后减小;当VC的负载量达到15%(VC/CS-15)时,在可见光(λ>420 nm)照射2 h后产氢效率达到20.5 mmol g^(–1) h^(–1),BO转化率为41%,BD选择性超过99%,约为CdS NW的661倍.将光活性测试时间由2 h延长至4 h,BO转化率由41%提高到58%,但BD选择性降至88%.样品VC/CS-15上BD和H_(2)生成趋势与UV-Vis漫反射光谱结果一致,表明反应是通过光催化过程进行的.此外,VC/CS-15在单色420 nm处产生BD和H_(2)的表观量子效率约为7.5%.光催化活性的增强是由于VC的加入降低了样品的Zeta电位,使其对BO具有更强的吸附作用,同时VC在CdS NWs上的牢固附着为质子还原提供了更多的活性位点,通过减少电荷传输距离和提供更宽的电子传输通道来增强光生电子的传输.综上,本文设计的同时产氢和生成高附加值有机化学品的方法光解水产氢提供了新思路.

摘要：高效分离地下水中的重质非水相液体已成为地下水修复领域的热点问题。设计了一种内溢流管外侧带有环隙溢流管的新型旋流器,通过数值模拟对比了传统旋流器与新型旋流器的流场特性、短路流量及对重质非水相液体的分离性能。结果表明:(1)新型旋流器的环隙溢流结构降低了内旋流区的切向速度和轴向速度,增大了外旋流区的切向速度,且消除了短路流。(2)新型旋流器在网格数量2470810、最佳入口速度6 m/s时,分离效率最高达到99.91%,在同等分离效率的前提下分离时间缩短为传统旋流器的81%。