摘要：合理设计和优化氧还原反应(ORR)非金属电催化剂对于燃料电池和金属空气电池非常重要。然而,这现在仍然是一个巨大的挑战。本工作通过简单的碳浴法成功制备了N,S共掺杂的类石墨烯炭材料(GLC),并将其用于电催化氧还原反应。经高温热解和模板分解后,得到的GLC-11具有较高的比表面积(583.68 cm^2/g)和孔体积(0.63 cm^3/g)。其中,微孔表面积占总表面积的29.39%,微孔体积占总孔体积的12.70%。同时,通过XPS结果计算得到,GLC-11的吡啶氮和石墨氮含量总和高达92.2%。因此,GLC-11在碱性电解液中显示出了高电催化ORR性能,其中波电位(E1/2)为0.82 VRHE,优于Pt/C(E 1/2=0.80 VRHE)。此外,GLC-11催化剂与商业Pt/C(20 wt%)催化剂相比表现出更好的稳定性和优异的甲醇耐受性。

摘要：设计合成了5种新型烷基取代酰肼-吡啶-N-氧化物,并将其作为水相铜催化含氮杂环与芳香碘代物偶联反应的配体.实验结果表明,十二烷基取代酰肼-吡啶-N-氧化物的催化效果最佳.对影响反应的其它条件,如铜源、碱、反应时间和温度等条件进行了优化,建立了最佳反应条件:CuO(10%,摩尔分数),NaOH(1 mmol),TBAB(5%,摩尔分数),L5(20%,摩尔分数),于120℃反应12 h,无需惰性气体保护.在此条件下,芳香碘代物与咪唑偶联反应的产率为60%~92%.该方法的特点是以水作为反应溶剂,长链烷基取代酰肼-吡啶-N-氧化物同时起到了铜催化剂配体和相转移催化剂的作用.

摘要：随着经济的发展,产量巨大的棉秆与污泥亟需找到新的资源化方式。该研究利用污泥与棉秆共热解制备炭,采用正交试验法全面考察与分析了各因素对污泥-棉秆炭吸附性能以及表面结构的影响。结果表明,污泥质量分数、KOH浓度、微波功率、辐照时间以及装填量均会显著影响污泥-棉秆炭的吸附性能、表面官能团以及孔结构。优化工艺参数为:污泥质量分数30%,微波功率280 W,辐照时间24 min,KOH质量分数50%,装填量150 g,在该工艺条件可制备获得综合吸附性能较优的污泥-棉秆炭,其亚甲基蓝、酸性品红、硫酸铜以及碘的吸附值分别达到157.80、293.39、272.12、1 281.93 mg/g。污泥-棉秆炭的吸附性能可达到或超过国家木质净水用活性炭一级品的标准,但吸附质与炭的结构特性均会影响其吸附性能。酸性官能团总量与孔容分别与酸性品红吸附值及硫酸铜吸附值显著相关,其他结构参数与吸附性能相关性不显著,污泥-棉秆炭对污染物的吸附并不只是单一的物理吸附或化学吸附。该研究结果对于定向设计高效的棉秆-污泥炭基吸附剂具有参考价值。

摘要：环状碳酸酯是一种重要的化工原料,广泛应用于高沸点极性溶剂和电池电解质中.以CO2为原料制备环状碳酸酯的方法是一条高原子经济性利用温室气体CO2的绿色合成途径.常见的环加成反应催化剂有金属催化剂和有机催化剂两类,有机催化剂相对于金属催化剂具有成本低、合成步骤简单和无金属残留等特点,但存在反应条件苛刻的问题.为了克服这一问题,一系列氢键给体促进或功能化的有机催化体系相继见诸报道.本文以催化剂的设计与合成为主线,重点综述了羟基、羧基、氨基、多氢键给体和其他氢键给体促进的CO2与环氧化物的环加成反应的研究进展,以期为CO2与环氧化物环加成反应的高效有机催化剂的设计合成提供一定的研究思路.

摘要：为进一步发现具有更好药理活性的新型β-咔啉类抗肿瘤药物,以L-色氨酸和不同种类的醛为原料设计并合成了一系列具有不同取代基的1,9-二取代-β-咔啉-苯并咪唑偶联物.采用噻唑蓝(MTT)法评估了目标化合物对肺癌(A549)、胃癌(BGC-823)、结肠癌(CT-26)、肝癌(Bel-7402)和乳腺癌(MCF-7)等五种肿瘤细胞株的体外抗肿瘤活性,讨论了β-咔啉环1位和9位取代基对抗肿瘤活性的影响.结果显示大多数目标化合物表现出广谱的抗肿瘤活性,获得了初步的构效关系.特别是化合物5s,在β-咔啉环9位具有苄基且苯并咪唑环上具有三氟甲基取代,对MCF-7细胞株具有最好的抗肿瘤活性,其IC_(50)值为(4.9±0.3)μmol/L,抗肿瘤活性明显优于阳性对照药顺铂.化合物5c和5q对测试的3株肿瘤细胞都表现出良好的活性且IC_(50)值小于10μmol/L;细胞划痕实验结果表明这两个化合物对A549细胞横向迁移能力有一定的抑制效果。

摘要：为寻找高活性的新农药先导化合物,以1-取代的-β-咔啉-3-羧酸乙酯为原料,经过烷基化、还原、氧化和缩合4步反应,合成10个以苯并咪唑桥连的双-β-咔啉衍生物,所合成的目标化合物经核磁共振氢谱、核磁共振碳谱和高分辨质谱确证其结构。采用菌丝生长速率法测试了目标化合物对棉花枯萎病原菌、棉花立枯丝核菌、向日葵菌核、油菜菌核和葡萄灰霉病原菌的抑菌活性。离体杀菌活性测定结果表明,在25mg/L下,目标化合物对测试的5种病原菌显示出一定的抑制活性。其中,9-苄基-3-{[2-(9-苄基-β-咔啉-3-基)-1H-苯并咪唑-1-基]甲基}-β-咔啉(Ⅴb)和9-苄基-3-{[2-(9-苄基-1-对甲氧基苯基-β-咔啉-3-基)-1H-苯并咪唑-1-基]甲基}-1-(4-甲氧基苯基)-β-咔啉(Ⅴi)对向日葵菌核的抑制率分别为100.0%和92.4%。该类化合物可以为设计研究新型农用杀菌剂提供参考。

摘要：对脱硫菌D4经菌株的形态特征和16SrDNA序列分析,初步鉴定为肠杆菌属(Enterobacter sp.).为提高D4对二苯并噻吩的降解率,在单因素实验的基础上,采用响应面分析法(RSM)对降解条件进行建模优化,筛选出了转速、底物浓度和培养温度3个影响显著的因素.确定了优化后的降解条件:转速175r/min,二苯并噻吩浓度0.1mmol/L,培养温度30℃.优化后的降解率为59.83%,比优化前提高了近10%.

摘要：考虑到苦味酸带来严重的社会安全和环境危害问题,发展快速、选择性痕量检测硝基芳烃爆炸物苦味酸的方法极为重要。本文结合密度泛函理论计算,设计合成带有脲基团的锌卟啉荧光探针分子用于含硝基芳烃的荧光检测;荧光测试结果证实带有脲基团的锌卟啉ZH-1能够快速、选择性检测苦味酸,荧光淬灭明显,其它一硝基芳烃、二硝基芳烃不能淬灭锌卟啉ZH-1荧光;锌卟啉ZH-1和苦味酸的核磁共振氢谱滴定实验证实脲基团与硝基之间存在明显的氢键作用,从而导致快速荧光响应。上述研究结果表明:氢键策略可应用于荧光探针分子设计用于苦味酸快速和选择性检测。锌卟啉ZH-1荧光探针结构经1H NMR、13C NMR和高分辨质谱表征。

摘要：本文基于多巴胺(DA)在碱性条件下能氧化自聚合以及儿茶酚能与金属离子络合的特性,成功合成了金属-聚多巴胺复合物(metal-PDA),并通过调节多巴胺在碱性条件下预聚合形成寡聚物的时间,制备出从圆片状到球状多级结构的metal-PDA。Fe-PDA经过碳化具有较好的氧还原(ORR)性能,相比较于商业Pt/C,其显示出较好的稳定性和甲醇耐受性,这是由于碳材料中引入了Sp^(2)C、石墨氮、吡啶氮、Fe-Nx等活性基团,此外,碳材料具有合适的比表面积和介孔结构,这有利于电子传输,促进ORR反应进程。本研究工作为指导设计高性能ORR催化剂提供了一种新的途径。

摘要：以造纸厂废水污泥为原料,采用微波加热法制备造纸污泥吸附剂。利用制备的造纸污泥吸附剂对模拟含磷废水进行了吸附研究,探讨了吸附时间、投加量、pH值、转速和温度等因素对除磷效果的影响,并采用响应面设计法优化吸附工艺条件。结果表明,获得了最佳除磷工艺条件为吸附时间97 min,投加量6.9 g/L,pH=6,转速200 r/min,温度30℃,在此条件下磷的去除率可达99%以上。因此,造纸污泥吸附剂对磷的吸附效果良好,具有重要的实际应用价值。