摘要：设计合成了5,7-二溴-8-羟基喹啉锰的四齿和六齿配合物(Q2MnⅡ和Q3MnⅢ),并用傅里叶变换红外(FT-IR)光谱对两个配合物进行了表征.以醋酸铵和醋酸为助剂,丙酮-水作溶剂,两个锰配合物在室温20℃下能高选择性催化双氧水氧化乙苯制苯乙酮的反应,Q3MnⅢ比Q2MnⅡ具有更高的催化活性和选择性.在优化的反应条件下,乙苯转化率达27%,苯乙酮的选择性>95%;而且催化剂稳定性良好,可循环使用三次.

摘要：量子点作为一种新兴的光电活性材料,因其特殊的光电效应和稳定性,既可以实现光能与电能的转化,提高检测的灵敏度,又能在外加电压0 V左右产生光电流,适合生物分子检测,为光电化学传感领域的发展带来了新的契机。然而,量子点在光电传感分析中的研究仍处于早期阶段,理论研究和实际应用上还有一些亟待解决的问题,如光电响应机理不够明确、电化学发光强度较低、光电流变化影响因素较多,需要大量系统而全面的研究揭示量子点光电转化的内在机制;另外,单一的量子点在受到光激发时产生的电子-空穴很容易发生复合,且光电转化效率较低。引入具有匹配能级的无机纳米材料或有机材料,提高量子点的光电性能和生物相容性,从而设计出一系列高灵敏度的光电化学传感器,目前已成为文献报道的焦点。基于此,本文在大量文献的基础上,深入阐述了量子点用于光电化学传感器的原理及优势,详细归纳了常用的量子点光电复合材料及其构建传感界面的方法,全面综述了量子点在金属离子、小分子化合物及生物分析等光电化学传感检测中的应用,并对其发展前景进行了展望。

摘要：设计合成了一种新型的共轭聚电解质P1,在其侧链引入磺酸官能团主链中引入了间位取代的吡啶官能团,实现了对水溶液中pH的检测.作为一种pH探针,随着酸浓度的增加,P1的颜色和荧光会发生剧烈变化.动态光散射数据表明,这些变化与聚电解质中吡啶官能团的质子化引起的链间团聚有关.该研究为改变主链结构而有效地调控共轭聚电解质的pH检测性能提供了可行性.

摘要：5-羟甲基糠醛(5-HMF)是一种重要的平台化合物,可转化为一系列重要有机化工原料、医药中间体、农药产品等。本文综述了近5年来国内外以纤维素、淀粉、菊糖、蔗糖、果糖、葡萄糖和农林废物等生物质为原料,在不同酸催化下制备5-羟甲基糠醛的一些特色工作,分析比较了不同酸催化反应体系的优缺点,并建议在制备5-HMF的过程中应加强催化材料的绿色设计、催化剂循环利用的工程研究和农林副产物的复合催化液化工艺的探索,以促进生物质制备5-HMF工业技术的发展。

摘要：以高杀虫活性化合物1-[(2-苯基-4-对甲氧基苯基)噻唑-5-基]-3-(3,5-二氟苯甲酰基)脲(Ⅴj)为先导,通过噻唑环2位苯基引入取代基,设计并合成了19个含5-氨基噻唑环核的苯甲酰脲类化合物,收率81.4%～95.8%,其结构均经1HNMR和13CNMR分析确证。初步离体杀虫活性测试结果表明,在质量浓度为600 mg/L时,所有化合物均显示一定的杀虫活性;其中,化合物Ⅵi～o对黏虫及化合物Ⅵk、Ⅵm和Ⅵn对棉铃虫和玉米螟均显示100%的杀虫活性。

摘要：以商品化双酰胺基本骨架为先导,设计并合成了13个含5-氨基噻唑环核的苯甲酰脲类化合物,优化了基于Ugi四组件反应合成2,4-二取代-5-氨基噻唑中间体的方法,其结构均经1HNMR、13CNMR、IR和MS确证。初步离体杀虫活性测试结果表明：部分该类化合物具有很好的杀虫活性,当质量浓度为10 mg/L,化合物Ⅴf、Ⅴg、Ⅴh、Ⅴj和Ⅴm对蚊幼虫均显示100%的杀虫活性,且当质量浓度降至5 mg/L和2 mg/L时,化合物Ⅴj的杀虫活性仍有100%,高于阳性对照;当质量浓度为600 mg/L,化合物Ⅴd、Ⅴg对棉铃虫和玉米螟均显示100%的杀虫活性。

摘要：以对乙炔基苯胺为首末端砌块,经Sonogashira或Eglinton偶合反应,设计并合成了4种新型的氨基封端的结构对称的共轭芳炔化合物(1～4),其结构经1H NMR,13C NMR,IR和MS表征。紫外和荧光光谱实验表明1～4均具有良好的光化学性质,其中1,4-双(4-氨基苯乙炔基)苯(2)和1,2-双[4-(4-氨基苯乙炔基)苯基]乙炔(4)在c为10-7mol·L-1时仍具有良好的荧光性。电化学结果表明,电位在0V～1V时,2在0.8V附近有一对不可逆的氧化还原峰,经过多圈循环伏安扫描后在电极表面得到一层有色的聚合膜。

摘要：设计合成了一种基于新型香豆素水合肼希夫碱荧光探针,结构经1H NMR表征.利用荧光光谱研究了该探针分子对铜离子的识别作用.实验表明,该探针对铜离子具有较好的选择性识别能力,加入铜离子后,该探针的荧光发射强度显著减弱,并且荧光发射强度随着Cu2+浓度的增加而减弱.通过荧光离子滴定实验对其选择性和抗干扰能力进行了系统研究,发现加入其他常见金属离子(如Al3+、Ca2+、Co2+、Cr3+、Fe3+、K+、Mg2+、Na+、Ni2+、Zn2+等),荧光强度没有发生变化,并且上述各种离子分别与铜离子共存时,对其没有干扰.结果表明,香豆素水合肼希夫碱荧光探针对铜离子具有较高选择性识别.

摘要：由于全球资源短缺和环境污染等问题日益加剧,开发利用洁净高效的新能源已成为当今社会研究热点.其中,直接甲醇燃料电池(DMFC)具有低温启动、无需重整制氢、洁净环保和体积小巧等特性,展现出较好的应用前景.DMFC的阳极反应为甲醇氧化反应,甲醇的完全氧化涉及到复杂的六步电子转移反应过程.揭示甲醇氧化的反应路径与机理,阐明催化剂的真实活性中心以及毒化效应,对于高效催化剂的设计和制备至关重要.随着纳米技术的发展,在单颗粒水平对纳米催化剂进行表征受到了越来越多的关注.因此,亟需发展具有高灵敏度的原位界面表征方法,实现纳米尺度的精准测量,排除催化剂平均效应,获取纳米表界面真实的催化反应信息.本文结合纳米等离子共振散射光谱与电化学技术,获得了单个纳米催化剂的同步光电响应信号,实现单颗粒水平纳米粒子表面化学、电化学反应过程(如电荷转移、分子吸附等)的高灵敏监测,揭示纳米尺度表界面催化反应机制.利用这一技术,动态监测了单个金/铂包金纳米颗粒表面的甲醇氧化过程.结果表明,在金纳米颗粒表面,甲醇氧化主要通过HCOOH路径,生成产物为HCOOH或CO_(2).其中,反应中间体与羟基离子的竞争性吸附起到重要作用,反应决速步为Au-OH和Au-CHO的共吸附.而铂催化甲醇氧化主要经过CO路径,决速步为Pt-OH和Pt-CO氧化生成Pt-COOH过程.此外,观测到金和铂氢氧化物为催化反应的活性物种,进一步证实了金属氧化物对于催化活性的钝化作用.结合密度泛函理论模拟,明确了甲醇氧化反应中间体吸附与金属氢氧化物演变之间的内在联系.综上,本文利用纳米等离子共振散射光谱,原位监测了单个纳米粒子表面的甲醇电催化氧化过程,实现了催化剂真实活性物种演变与失活过程的直接观测,揭示了不同催化剂表面的决速步骤,为提高催化反应效率提供了更加准确的反应信息.本文将有益于纳米等离子共振散射光谱在电催化反应高灵敏监测方面的广泛应用,并为高效甲醇催化剂的制备提供参考.