摘要：设计并实现了一种二维纳米器件多功能制备系统,该系统不仅能够完成二维材料的高效转移,还能够实现金属电极的准确淀积,从而实现二维器件的高效、一体化制备。利用该系统,成功制备了基于二维半导体的纳米机电谐振器,并对器件进行了机电谐振幅频特性的测试。研究结果表明,设计的二维纳米器件多功能制备系统在纳米谐振器制备与研究中极具潜力。

摘要：传统电子器件主要由硅基等无机半导体材料以及硬质高分子绝缘衬底材料组成,是现有电子技术的基础。虽然传统电子技术已经发展成熟,但由于材料的限制,导致在柔性电子领域方面,其应用尚存在一定的局限性。而二维材料拥有高结晶性、近乎完美的晶格结构、原子级的厚度与高的机械拉伸强度,并且表现出优异的电荷传输性质,使其在柔性电子领域具有应用前景。该文利用石墨烯、二硫化钼与六方氮化硼优异的机械性能,采取机械剥离法与干法转移,制备基于二硫化钼的场效应晶体管,并采取自主搭建的柔性测试平台,测试了器件的柔性电学性能。测试结果表明,设计的二维异质结晶体管在静态测试条件下,电学性能只有微小变化;但在动态测试条件下,由于层与层之间的范德瓦尔力太小,层与层之间发生滑动或位移,使得器件的电学性能出现较大变化。

摘要：光电催化(PEC)分解水是指在一定外加偏压下利用禁带宽度合适的半导体材料吸收太阳能产生电子-空穴对以驱动水的还原和氧化反应.自1972年Fujishima和Honda[1]首次报道TiO_(2)光阳极在紫外光和外加电压下实现水分解产生氧气和氢气以来,经过半个世纪的研究,PEC分解水已经发展成为将太阳能转化为可储存氢能的一种简便而有效的方法.

摘要：氮氧化物(NO_(x))是大气的主要污染物之一,也是PM_(2.5)和O_(3)的重要前驱体,理想的去除方式之一是将其深度氧化至硝酸盐,避免中间毒副产物NO_(2)的生成1,2。低温等离子体技术作为NO_(x)氧化处理的备选技术,其能耗较高、产物主要为NO_(2)等问题制约了该技术的进一步发展和应用3。采用等离子体与催化协同使用是解决此问题的突破口,考虑到催化剂与等离子体之间可能的相互作用,设计制备可充分利用等离子体特性的催化剂至关重要。

摘要：过氧化氢(H_(2)O_(2))是一种环境友好型的化学品,具有强氧化能力,在消毒杀菌、环境处理、化学化工等领域被广泛应用.目前,工业生产H_(2)O_(2)主要依靠传统工艺,受困于诸多挑战,如蒽醌法能耗高、污染大,H2/O2混合法技术风险大、易爆炸.因此,迫切需要一种绿色、便捷、条件温和且可分散制取的方法来合成H_(2)O_(2).二电子氧气还原反应(2e-oxygen reduction reaction,2e-ORR)是一种以可再生电力驱动的、在温和条件下合成H_(2)O_(2)的绿色可持续的方法.4e-路径的强烈竞争降低了H_(2)O_(2)的选择性,导致产量和法拉第效率均低.因此,设计和开发高选择性的2e-ORR催化剂,以实现专一的H_(2)O_(2)合成路径,从而实现规模应用和升级工业合成路线,是目前急需解决的问题.尽管现阶段发展的2e-ORR催化剂已经取得显著进展,但距离规模化应用仍存在很大差距.基于此,对电催化2e-ORR合成H_(2)O_(2)的最新研究进展进行了综述.首先,介绍电催化合成H_(2)O_(2)的催化剂研究情况;其次,分析讨论催化机制及其影响催化性能的关键因素;最后,针对面临的关键问题提出提高电催化性能的策略及未来展望.

摘要：随着全球经济的持续增长,人类社会对能源的需求也在不断攀升.然而,传统的化石燃料无法再生,并且由于其过度消耗而引发的环境问题日益凸显,这使得寻找清洁、可持续的能源替代品成为当务之急.其中,通过人工光合作用对太阳能进行转化和储存是一个理想的能源替代方案.光电化学(PEC)水分解技术可以将太阳能直接转化为氢能,并且在氢燃料的生产和燃烧过程中水是唯一的原料和产物,实现了“零碳”排放的紧密氢循环,整个过程被认为是绿色、可持续的.在过去几十年里,大量关于PEC水分解的研究被报道,尤其是在提高太阳能到氢气(STH)转换效率方面取得了较大的进展.然而,光电极在工况下的长期稳定性问题仍然是制约PEC水分解商业化的主要障碍.为了应对这一挑战,催化领域引入了自修复的概念,并将其扩展应用于提高光电极的稳定性,这为解决其稳定性问题提供了新的策略.因此,有必要对实现稳定PEC水分解的自修复机制进行综述.本文系统综述了不同半导体光吸收体、保护层和助催化剂在工况下的衰减机制.首先,重点探讨了窄带隙半导体材料,如硅基(n-Si或p-Si)或III-V族半导体(GaAs,InP等)在工况下的衰减机制.这些材料受到电解液化学腐蚀的影响,导致其理化性质不稳定.特别是在光照或外加偏压的作用下,腐蚀作用会进一步加剧,严重影响其性能.然后,分析了具有合适带隙的半导体材料的衰减机制.受热力学因素影响,非氧化物半导体,如金属硫化物/硒化物、氮化物、氧氮化物、磷化物等,容易被光生空穴氧化;而金属氧化物半导体,如Cu_(2)O,则容易被光生电子还原.此外,热力学上相对稳定的金属氧化物半导体,如BiVO_(4),受动力学因素影响易发生光腐蚀,导致光吸收物种的溶解和晶格结构的破坏.除了半导体材料本身,表面保护层受到寄生光吸收和针孔现象的限制,导致其保护效果降低.助催化剂同样面临着活性衰减和寄生光吸收带来的挑战,这些因素影响了光电极的整体效率和稳定性.为了应对这些挑战,本文总结了一系列具有自修复机制的损伤修复策略,包括光吸收材料和助催化剂中活性组分的内在自修复、半导体中缺陷位点的内在自修复、保护层中的外在自修复以及表面改性层中自修复薄膜的厚度自限性特征.实现这些自修复机制通常需要结合PEC水分解工况下提供的偏压或光电压,并在电解液中添加失活物种的离子源或额外的修复剂.工况下提供的偏压大小以及添加到电解质中的物种数量和浓度将直接决定PEC水分解的自修复能力.综上,自修复作为维持易腐蚀光电极稳定性的理想方式,具有极大的应用潜力.通过利用更先进的原位分析技术能够更深入地揭示光电极/电解质界面在工况下的动态演变规律,从而更好地从本质上了解PEC水分解系统的损伤机制.针对运行状态下损伤部位的针对性修复,可以建立动态稳定的损伤-修复机制,为实现人工光合作用系统的高效和长期稳定运行提供有力保障.展望未来,需要进一步深入剖析并完善自修复机制,使其成为催化系统开发的一般性设计原则,此外,还应积极探索将自修复机制扩展至更广泛的应用平台和场景中,为推动清洁能源领域的进一步发展贡献更多的解决方案.

摘要：随着社会发展对储能系统的要求不断提高,锂硫二次电池因其低成本、高能量密度和环境友好等优点,近年来受到广泛关注.但是多硫化物的穿梭效应和缓慢的氧化还原过程限制了硫正极的活性物质利用率,同时导致其快速的容量衰减,阻碍了其实际应用.为了解决这些问题,研究者采用“锂硫电催化”模型体系以缓解穿梭效应并促进多硫化物的转化动力学.本文系统总结了包括非均相与均相催化体系在内的锂硫电池电催化材料和模型体系的设计原理及最新研究进展,展望了未来锂硫二次电池电催化研究的主要挑战和发展机遇.

摘要：受真涡虫可逆生长现象的启发,设计了一种光控可逆生长材料.该设计基于一种可光解的引发单体(vinyl-oNB-Br),当把其共聚到交联聚合物内部后,可通过可见光引发在交联聚合物中溶胀的单体(N-异丙基丙烯酰胺,NIPAAm)接枝聚合,实现材料增大生长,而通过紫外光切断所接枝的聚合物(PNIPAAm),并通过洗涤移除游离的聚合物来使得材料收缩,达到逆生长的目的.材料的生长和逆生长均可通过交联材料中引发单体的含量和营养液中接枝单体的浓度来调控;在可逆生长过程中,材料的本体疏水性和力学性质均可明显改变:材料韧性在生长了PNIPAAm后明显增加(从0.15 MJ/m^(3)到1.18 MJ/m^(3)),而在逆生长后降低(0.25 MJ/m^(3)).可见,光控可逆生长是一种原位后调节交联聚合物材料性能的简单、高效方法.

摘要：在现代社会中氨是一种重要的工业原料,广泛应用于化工业、塑料制造,炸药以及染料等行业。由于氨气中不含碳,氢容量大、能量密度高且易于运输,已经被视为一种绿色能源替代品。Haber-Bosch方法在全球合成氨中起着主导作用,但其过程在高温高压条件下进行,且伴随着高能耗和CO_(2)排放的问题。电催化氮还原反应(NRR)有望成为常规条件下低成本且环境无害的替代方法,且具有太阳能、风能和其他可再生能源相同的应用潜力。然而,由于惰性的N≡N键,它需要有效的电催化剂来驱动氮气-氨气的转化。迄今为止,人们一直在努力探索高性能催化剂,以实现高效率和选择性。通常,贵金属催化剂具有较高的NRR效率,但是稀缺性和高成本限制了它们的大规模应用。因此,人们将注意力集中在丰富的过渡金属(TM)催化剂上,该催化剂可以通过空的轨道接受氮气分子的孤对电子,同时提供丰富的d-轨道电子进入氮气的反键轨道。然而,这些催化剂可能释放金属离子,导致环境污染,并且大多数金属电催化剂也可能促进金属与氢成键,从而在电催化反应过程中促进了析氢反应(HER)。近年来,非金属催化剂已经成为一个研究热点。非金属催化剂主要包括碳基催化剂(CBC)以及一些硼基和磷基催化剂。通常,碳基催化剂具有多孔结构和较大的表面积,这有利于暴露更多的活性位点,并为质子和电子的传递提供了丰富的通道。本文总结了近期非金属电催化剂(MFCs)在电化学NRR中的设计和发展状况,包括碳基、硼基和磷基催化剂。此外,大多数非金属化合物的路易斯酸位也可以接受氮气的孤对电子并通过形成非金属和氮成键来吸附氮气分子,从而进一步扩大了它们在电催化NRR中的潜力。与金属基催化剂相比,非金属催化剂的占据轨道只能形成共价键或共轭π键,从而阻碍了电子从催化剂到氮气分子的转移以及分子的活化。我们重点讨论了掺杂型催化剂(N,O,S,B,P,F掺杂以及共掺杂)、有机聚合物、氮化碳及缺陷和表面修饰催化剂。最后,我们还讨论了提高NRR性能的方法,展望了非金属电催化剂的发展前景。

摘要：手性结构的圆二色吸收已经被广泛应用于分析化学、工业制药、生物监测等领域.然而天然手性结构与光的相互作用很弱.等离激元光学纳米结构能大幅度增强光-物作用的能力.在制备可见-近红外手性等离激元超吸收结构的过程中,通常存在吸收率与样品制备面积的折中,即可大面积制备结构的圆二色性较小.为提高可大面积制备手性等离激元吸收器的圆二色性,本文设计了蜂窝状排列的椭圆孔洞吸收器,并研究了其吸收、圆二色性和光学g因子.通过合理的设计,数值计算结果显示,在手性光的激发下其圆二色值可达约0.8,对应光学g因子可达约1.7.巨大的圆二色性来源于倾斜椭圆结构对结构对称性的破坏,且倾斜角对圆二色性的影响很大.本结构可利用纳米球光刻法制备,对制备大规模手性等离激元吸收器具有一定的指导意义.