摘要：生物质是自然界中唯一可再生含碳资源且年产量巨大,将其高效转化与利用,契合“双碳”目标.但生物质的化学转化存在条件苛刻、产物分布广、高值化产品选择性低等瓶颈问题.结合课题组的科研成果,本文基于生物质本征结构特征,结合高效解聚催化过程的设计,从溶解、催化、反应、产物分离等多角度出发,创新催化生物质高效定向转化过程耦合与强化技术模式,并在生物质高效转化新路径、转化过程耦合与强化作用机制等方面进行阐释;同时,对催化过程耦合多场作用改善生物质定向转化效率与拓展生物质高效利用路径进行了展望,期望为生物质高效转化领域的相关研究提供理论基础与技术支撑.

摘要：发展从源头消除污染的绿色技术是过程工业可持续发展的必然要求,任何单元技术的突破对过程工程的绿色化都是不可或缺的。然而过程工程是一个系统科学,不仅要考虑单个技术,重点还要考虑从原料替代、介质创新到单元强化及系统集成的整个链条,归根到底是要通过新介质(如催化剂、溶剂等)的原始创新和新工艺集成创新实现过程工业的绿色化。基于系统论的科学思想综合考虑过程工程这一复杂大系统,以离子液体介质创新为核心,综述了在原料替代、新型介质设计、传递规律、系统集成方面的新进展,以期为绿色化工技术的发展提供重要的科学基础。

摘要：CO_(2)排放是一个严峻的全球性问题,要实现我国双碳战略目标,CO_(2)捕集技术不可或缺.离子液体作为一类新型分离介质,因其特有的低挥发性、良好的气体溶解性和结构可设计性等优势,在CO_(2)捕集分离领域备受关注.重点讨论了近五年来所报道的氨基和非氨基功能离子液体、离子液体复配溶剂、离子液体杂化吸附和膜材料在CO_(2)捕集分离方面的研究进展,总结了氨基、电负性等功能位点对CO_(2)分离性能及机理的影响规律,以及功能离子液体在复配溶剂、吸附和膜材料中发挥的作用,并对离子液体法CO_(2)捕集技术的未来发展方向和前景提出了展望.

摘要：氧化还原液流电池(RFB)被认为是最高效的电网级大规模电化学储能技术,随着能源危机和环境污染的加剧,其引起广泛的关注。电荷传输性质是与储能装置的电化学性能有关的关键因素。通常通过调节材料形态和尺寸有效地减小离子的扩散距离,进而提高离子的扩散系数和电子的传递效率。纳米炭具有特殊的微结构和电子结构,并能呈现出众多奇异的物化特性,例如高离子电导、优异的导热性和出色的机械性能,其在电化学储能中起着不可或缺的作用。调控碳的微观结构是改善其电子和离子传输行为的有效策略。本文回顾了纳米炭在RFB中的功能,特别是着眼于电极(悬浮电极)和双极板(集电极)中使用的纳米炭材料的改性和设计,其可提高能量效率、功率密度和流动池的稳定性。希望对纳米炭材料在氧化还原液流电池中的应用进行更全面系统的介绍,可为高性能氧化还原液流电池的设计提供新的视角。

摘要：以乙烯基咪唑为单体,添加不同量的引发剂,采用常规热聚合中自由基聚合的方式,合成了不同分子量的聚乙烯基咪唑,热重(TG)分析表明该聚合物具有良好的热稳定性。采用季铵化反应,对最优聚合物进行1-氯代十八烷、1-氯代十二烷以及1-氯代正己烷三种不同烷基链长度的取代,合成系列聚合离子液体(PIL)。通过傅里叶红外光谱(FT-IR)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)、接触角等表征手段分析了聚合离子液体的化学结构及形貌特征,并考察了PIL-C_(18)、PIL-C_(12)、PIL-C_(6)催化环己烷选择性氧化为己二酸的性能,进而选取PIL-C_(12)深入研究了离子率对催化性能的影响规律。结果表明,烷基链段长度以及离子率可以有效调控亲疏水性和反应活性位点,进而提高反应性能,使得反应生成己二酸的转化率达到21.8%,选择性为41.5%。

摘要：本研究以CO_(2)和乙二醇(EG)合成碳酸乙烯酯(EC)为目标,设计合成一系列La掺杂ZnO催化剂,可对ZnO表面Lewis酸碱性位点调控,并在无助剂条件下研究了催化剂活性。La-ZnO-1%-550℃具有最好的催化活性,在130℃、4 MPa CO_(2)、1 h条件下,EG的转化率为0.54%,EC的时空收率和选择性分别为7.326 mmol/(h·g)和99%,并具有良好的稳定性。结合对催化剂的晶体结构、形貌和表面酸碱性等分析,结果显示,La均匀分布在ZnO中空纳米片中,经过550℃煅烧的La掺杂ZnO的表面具有最多的Lewis酸碱性位点,催化剂的催化活性随中强Lewis酸碱性位点增多而升高。

摘要：当前世界各国对环境保护和绿色发展的重视程度日益提升,离子液体因其优良的理化性能和可设计性,在能源、材料以及环境等众多领域展现出广阔的应用前景。基于全球专利信息,对离子液体领域三类热点应用,包括CO_(2)捕集及利用、电化学储能和生物质转化利用的全球专利申请趋势、申请地域、重要专利权人、重点技术等情况进行国内外的比较研究。研究结果表明,离子液体技术分类布局广泛,尤其是催化分离的相关专利充足。中国在离子液体领域的专利申请量多,但专利权人以高校或科研机构为主,专利转化应用和保护力度不足。因此建议中国离子液体领域加强科研机构与新型能源/环保科技公司合作,向动力电池、碳捕集、生物基材料、废水处理、空气净化等方面开展转化和深度应用。要点:(1)离子液体领域专利整体概况。介绍离子液体领域整体专利申请趋势、申请地域分布以及专利技术地图。(2)离子液体热点技术的专利分类分析。对三类热点技术CO_(2)捕集及利用、电化学储能和生物质转化利用的全球专利申请趋势、申请地域、重要专利权人、重点技术等情况进行国内外比较研究。(3)揭示了离子液体专利的技术特点及中国在离子液体领域的专利特点。离子液体技术分类布局广泛,尤其是催化分离的相关专利充足;中国在离子液体领域的专利申请量多,但专利权人以高校或科研机构为主,专利转化应用和保护力度不足。

摘要：由于具有不挥发、不易燃、结构可设计、稳定性高等优势,离子液体被广泛应用于催化、能源、材料制备、生物化工和医药等领域.随着离子液体的大量生产和广泛应用,其对环境的健康风险也日益引起关注.本文对目前离子液体结构进行总结,并分析了其结构对生物安全性的影响规律;探讨了离子液体在不同环境介质中的迁移、转化行为以及可能影响因素;归纳总结了离子液体对陆生生物、微生物、水生生物的影响.对当前离子液体的生物和化学的降解方法进行了综述,研究认为对侧链较短的离子液体,尽量选择化学降解,而对于烷基侧链较长的离子液体,优先选择生物降解.文章进一步阐明对离子液体的环境行为和安全效应以及降解方法进行深入研究具有重要的科学价值,对于客观评价离子液体规模化应用潜力具有十分重要的意义.

摘要：二氧化碳(CO_(2))既是造成温室效应的主要气体,也是一种重要的C1资源,CO_(2)资源化利用是全球战略目标和研究热点,以CO_(2)与环氧化合物为原料合成环状碳酸酯是其高效高值化利用的主要途径。为解决以往催化剂体系存在的催化剂稳定性差、催化活性低、催化剂制备复杂等问题,本研究以高稳定性的氧膦化合物与过渡金属盐进行复配,通过调控过渡金属盐和氧膦化合物的比例,形成不同配比的二元复合催化体系,优选了最佳过渡金属盐和最佳比例(三丁基氧膦与溴化锌摩尔比为2:1,即[2Bu3PO-ZnBr2]),考察了催化剂用量、CO_(2)压力、反应时间、反应温度的影响,在最佳反应条件下(130℃,3 h,3 MPa),环氧丙烷(PO)的转化率可达92%。通过相关表征揭示了膦基复合催化体系与反应物之间的相互作用,提出了可能的催化机理。[2Bu3PO-ZnBr2]催化体系在循环使用5次后,依然能够保持高催化活性。本研究提出的膦基二元复合催化体系可为催化剂设计和CO_(2)利用提供思路。

摘要：离子液体的物理化学性质稳定且结构可调,被认为是潜在的新一代绿色高效生物分子溶剂。本文通过密度泛函理论研究了系列咪唑基离子液体与两性离子型氨基酸(酪氨酸)的相互作用及机理。利用对称微扰理论(SAPT)、分子中的原子理论(AIM)及约化密度梯度函数(RDG),分析了氢键作用、静电力、诱导力和色散力对离子液体-氨基酸体系相互作用的贡献。计算结果表明静电作用对于阴、阳离子与酪氨酸的相互作用占主导地位。对于系列阳离子而言,具有不同的甲基取代位点和烷基侧链长度对不同的相互作用模式会产生显著影响。其中,当甲基位于咪唑环的C2位点时,诱导力与色散力占比差别较小;当甲基取代位于咪唑环的N3位点时,诱导力与色散力占比差别较大。产生这一差异的原因在于当甲基位于C2位时,氢键、咪唑环与苯环之间的π^(+)–π作用为主要作用模式,而甲基取代位为N3位时,氢键和烷基链与苯环之间的C_(Alkyl)―H…π作用则成为主导。进一步获得离子对-酪氨酸的相互作用能变化趋势与阳离子-酪氨酸的变化趋势一致,阴阳离子的共同作用使其与酪氨酸结合更稳定。该研究结果阐明了离子液体中阳离子氢键位点及侧链长度差异对于离子液体-酪氨酸体系的相互作用模式的影响机制,为高效分离氨基酸的功能性离子液体的设计和筛选提供了新思路。