摘要：为了解决现有的能源危机,实现持续的海水电解,需要设计高效的电催化剂来应对阳极析氧反应缓慢与氯离子(Cl~–)腐蚀的问题。本研究在泡沫镍(NF)骨架上采用一步式水热法制备了一种具有独特纳米结构的改性Ce-FeHPi/NF电极。实验结果表明,Ce掺杂调节了FeHPi/NF的表面形貌,形成了非晶型纳米球,这不仅使催化层生长为致密紧实的纳米结构,而且大幅提高了电极的活性表面积,从而明显提高了电催化活性。此外,磷酸基可有效排斥电极表面的Cl~–,增强其耐腐蚀性,使其在海水中长期稳定运行。10%Ce-FeHPi/NF电极在碱性模拟海水(1 mol·L^(–1)KOH+0.5 mol·L^(–1)NaCl)电解液中,仅需要较低的过电位(296 mV)即可达到100 mA·cm^(–2)的电流密度。在1 mol·L^(–1)KOH+1 mol·L^(–1)NaCl电解液中,10%Ce-FeHPi/NF电极在恒电位1.774 V(***)下实现了超过130 h的稳定运行。本研究所制备的改性纳米结构材料有效提高了电极的析氧活性,为海水电解阳极催化材料的发展提供了一条新的途径。

摘要：利用光催化技术将温室气体(CO2)转化为C1化合物资源,是解决能源短缺和环境污染问题的有力手段.但光催化还原CO2过程中还存在催化效率低、稳定性差等难题,因此探索高效而稳定的催化剂以提高光催化还原CO2性能是目前紧要的任务.本研究采用化学还原法成功制备了高分散的Co/CdS催化剂,通过X射线能谱(EDS)、X射线光电子能谱(XPS)和傅立叶变换红外光谱(FT-IR)分析发现, Co高度分散在CdS表面,并与CdS中S相互作用形成锚定Co2+的Co–S键.进一步通过荧光光谱(PL)、瞬态光电流(I-t)和电化学阻抗(EIS)等分析表明, CdS表面形成的Co–S键可作为电荷传输通道,促进CdS中光生载流子的分离和迁移,有效抑制CdS中光生电子-空穴的复合;通过第一性原理(DFT)计算发现, Co的引入还可提高CdS对CO2、CO的吸附能力,促进产物CH4的生成.在全光谱光照下, Co/CdS中CO、CH4的生成速率分别为3.23和1.86μmol g–1h–1,比CdS分别提升了2.5和7.5倍,经过5个循环测试,催化活性依然稳定.该工作为设计高效稳定的光还原CO2催化剂提供了思路.

摘要：光催化甲烷(CH_(4))直接转化制甲醇(CH_(3)OH)被誉为催化界的“圣杯反应”.然而,由于反应过程中目标产物容易发生过氧化反应,实现CH_(3)OH的定向转化仍然面临巨大挑战.本文通过溶剂热法和高温煅烧法成功地制备了不同晶相的Ga_(2)O_(3)光催化材料(α-Ga_(2)O_(3)和β-Ga_(2)O_(3)),并对其光催化CH_(4)直接转化制CH_(3)OH的性能进行评价.测试结果显示在室温常压,且不额外添加其他氧化剂的情况下,α-Ga_(2)O_(3)和β-Ga_(2)O_(3)表现出优异的光催化性能.相较于β-Ga_(2)O_(3),α-Ga_(2)O_(3)的光催化性能更优:反应2 h后,其CH_(4)转化率达4.5%,CH_(3)OH的生成速率与选择性分别高达372.8μmol/(g h)和82.7%.通过原位红外光谱(in situ DRIFTS)和原位电子自旋共振谱(in situ EPR)对反应机理进行了分析,发现Ga_(2)O_(3)的Ga和O分别是活化CH_(4)和水分子(H_(2)O)的活性位点.得益于Ga-O双功能活性位点的协同作用,CH_(4)和H_(2)O活化产生的·CH_(3)和·OH可以直接结合,促进了CH_(3)OH的定向生成.由于α-Ga_(2)O_(3)比β-Ga_(2)O_(3)展现出更强的活化H_(2)O的能力,α-Ga_(2)O_(3)表现出更优异的光催化CH_(4)直接转化制CH_(3)OH性能.本文为设计高效的CH_(4)直接转化制CH_(3)OH催化材料打开了新的思路.

摘要：针对CO_2置换开采天然气水合物研究中存在的反应速率测定难等问题,设计了两组模拟实验分别研究多孔介质中CH_4水合物的生成和CO_2置换CH_4的效率,两组模拟实验分别是:(1)多孔介质中CH_4水合物的生成模拟实验;(2)CO_2从水合物中置换CH_4气体模拟实验。通过两组模拟实验,测定了参与生成水合物的CH_4的物质的量和置换反应的置换率及反应速率,并分析了置换反应机理。结果表明:置换反应的置换率为70.63%,平均速率为0.001 3 mol/d,且随着置换反应的进行置换速率快速下降。因此,CO_2置换开采天然气水合物的反应在动力学上是可行的,其置换效率较高,但置换速率较慢。

摘要：高分子水凝胶具有优异的生物相容性、延展性和变形能力,在诸多领域显示出巨大的应用前景。然而,在低温下水分子冻结,水凝胶会失去其优异的性能。近年来抗冻水凝胶材料受到广大研究者的青睐。文中主要综述了抗冻高分子水凝胶的设计策略与方法,重点介绍了3类抗冻水凝胶,即基于离子水合作用的抗冻水凝胶、基于氢键作用的抗冻水凝胶及基于离子水合与氢键协同作用的抗冻水凝胶,并阐述了抗冻水凝胶材料在软致动器、超级电容器/电池和传感器等领域的应用进展,最后讨论了抗冻水凝胶在未来发展中仍然需要解决的关键性问题和发展方向。

摘要：质子交换膜水电解(PEMEC)是极具发展前景的水电解制氢技术,但其发展受到成本与能耗的限制。为了有效改善质子交换膜电解池阳极通道内热量传递和气液两相传递能力并提高电解性能,对电解池通道壁面结构进行研究。基于电化学原理、传质传热理论,建立了三维非等温质子交换膜电解池单通道模型,对电解池阳极通道速度、温度以及气液两相分布等方面进行分析,研究了仿生沟槽和常规沟槽对电解池热质传递以及电化学性能影响。结果表明,(1)电解池阳极通道中加入沟槽对电解池流体速度、热质传递性能及电化学性能均有不同程度优化;(2)仿生曲面沟槽相较于常规几何沟槽,对电解池各方面性能的优化效果更加显著,仿生曲面沟槽与三角形和V形沟槽相比,阳极通道传热系数分别提高10.8%和28.2%,液态水和氧气最大传质速率相对优化率达到47.0%和83.3%;(3)沟槽间距会影响通道流体扰动程度,扰动次数和沟槽数目呈正相关,当通道长度一定时,沟槽间距越小,扰动越频繁,电解池通道流体速度增大,电解池整体性能提升。研究结果可为质子交换膜电解池的设计提供一定参考。

摘要：六方相溶致液晶(hexagonal lyotropic liquid crystals,HLLC)是制备在纳米/亚纳米水平上具有精确尺寸和结构纳米材料的理想软模板。研究了表面活性剂分子十二烷基三甲基溴化铵(dodecyltrimethylammonium bromide,DTAB)对其形成的三元HLLC系统结构和物理化学性质的影响。通过偏光显微镜、小角X射线散射技术和流变仪等对HLLC相结构、结构参数和流变学性能进行表征。研究表明,DTAB分子浓度增加,胶束间距、水道宽度和结构域尺寸均变小,但胶束半径变大。同时,随着DTAB分子浓度的增加HLLC体系的动态力学性能越优异。该研究可以更好地了解两性分子对HLLC模板结构和物理化学性质影响的规律,从而为通过分子水平上的组成设计来微调纳米结构参数以及实现纳米结构保留提供理论参考。

摘要：以Al箔为中间层,在不同工艺参数下对AZ91镁合金与TC4钛合金进行了瞬间液相扩散焊接试验。通过扫描电镜(SEM)、能谱仪(EDS)和X射线衍射(XRD)对接头的微观形貌、元素扩散及物相组成进行分析。采用显微硬度计及剪切试验测试了接头的力学性能,并提出了接头界面形成过程的理想模型。结果表明:在保温20 min,压力1 MPa的条件下,在480~510℃的焊接温度范围内可以实现镁合金与钛合金的扩散连接;随着焊接温度的升高,焊接界面的元素扩散加快,反应逐渐充分,生成了Al_(12)Mg_(17)和Al_(3)Ti相,接头的性能呈先增加后减小的趋势;当焊接温度为500℃时,接头的抗剪切强度和硬度达到最大,分别为71.72 MPa和223.6 HV0.3;提出的接头界面形成的理想模型,与XRD测试的物相结果相符合。

摘要：增稠剂是水基压裂液的主要添加剂之一,其优异的性能在很大程度上决定了压裂液的性能,而增稠剂大致分为天然植物及其改性增稠剂和高分子增稠剂,前者对自然环境的危害较小,后者可用于不同地质条件下压裂液的现场混配。重点介绍了天然植物改性增稠剂、微生物多糖和聚合物增稠剂的性能,并对各类增稠剂进行了综述,为该领域的后续研究提供理论依据。