摘要：电解水制氢技术的发展对于加快实现全球碳中和目标具有重要意义。然而,碱性介质中缓慢的析氢/析氧反应动力学过程目前是阻碍该技术发展的瓶颈问题。基于此,本文首先综述了碱性环境下析氢反应与析氧反应不同的动力学理论机制,总结了针对改善动力学反应过程的理论设计策略。随后,介绍了目前电解水催化剂的设计理念及方向。对新兴的“绿氢”技术而言,探索在高电流密度下高性能电催化剂对这项技术在工业化应用推广中起着核心作用。同时,大规模合成策略是辅助合成工业电极的关键技术。进一步,我们在推进“绿氢”工业化应用的基础上总结了目前常用三种电解槽,介绍了目前电解槽设计的局限性及对应解决方案。总之,深入研究适用于碱性环境中的工业电催化剂、商业膜或电解槽的设计,提高对工业设计原则的理解,对于获得效率更高、安全性更高、实用性更强的工业电解槽具有重要意义。

摘要：锂电池体系中负极表面固态电解质界面相(SEI)对锂电池性能起到至关重要的作用。然而,SEI结构和化学组成复杂,其形成机理至今仍未完全阐明,阻碍了锂电池的发展和应用。本文从方法学角度出发,采用表面增强拉曼光谱(SERS)“借力”策略,通过优化银纳米粒子的结构并借助其外来表面局域等离激元共振作用,开展以EC-DMC为溶剂的碳酸酯类电解液体系中SEI成膜过程的原位研究。为了确保可靠的原位SERS测试,我们设计了一种三电极体系气密拉曼电池。我们利用原位SERS方法,在纳米银电极上获得了SEI成膜过程的组成和结构信息。研究表明,SEI随电位变化呈现出双层结构,其中内层由薄且致密的无机组分构成,外层由疏松的有机组分构成。同时,研究发现LEMC是EC还原的主要成分,而不是LEDC,且金属锂参与的化学反应在形成稳定SEI中的起到关键作用。此外,锂发生沉积后,由于锂与银的合金效应导致其介电常数发生变化,从而削无法进一步增强SEI的拉曼信号。本文为深入理解负极表面SEI的形成及演变过程提供依据,并为今后开展锂电池体系相关界面过程的原位研究提供借鉴。

摘要：低维纳米金属氧化物半导体因其独特的微观结构、表界面性质,拥有优异的电学、光学、催化、吸脱附等特性,广泛应用于化学传感及其他功能领域。金属氧化物半导体材料的化学组成与晶体结构、微观形貌与表界面特性等在很大程度上决定器件的气敏行为;合适的半导体材料体系设计以及独特的低维微纳结构的构筑是实现高性能气敏响应的重要途径。本文聚焦金属氧化物半导体纳米材料的制备及其气敏响应机制的最新研究进展,总结了低维纳米金属氧化物半导体材料的设计、制备、改性方法,以及气敏响应机理等新结果,为气敏等功能材料领域研究者进一步研发高性能金属氧化物基气敏传感材料提供了较系统理论与技术参考。

摘要：电催化剂作为铝空气电池阴极的核心部分,其催化性能的优劣直接影响铝空气电池的产业化进程。本文采用尿素高温处理法将商业的Vulcan-72XC碳材料进行掺氮改性处理制备了N/VC2。在此基础上,进一步负载不同的锰氧化物得到三种Mn3O4@N/VC2、MnO@N/VC2和MnO2@N/VC2复合材料。其中,MnO2@N/VC2具有最优的氧还原反应(ORR)催化性能,起始电位高达0.872 V。作为铝空气电池阴极催化剂,在大电流密度下放电功率密度可达到136 mW·cm^(-2)。本文通过对比分析不同氧化锰基复合材料的电催化性能,研究了碳载体和锰氧化物之间的交互作用。结果表明,多孔结构和丰富缺陷位点的协同作用是提高材料催化活性的主要原因。该工作为锰基氧化物催化剂的研发提供理论依据。

摘要：工业化无疑促进了经济的发展,提高了生活水平,但也导致了一些问题,包括能源危机、环境污染、全球变暖等,其中这些所产生问题主要是由燃烧煤炭、石油和天然气等化石燃料引起的。光催化技术具有利用太阳能将二氧化碳转化为碳氢化合物燃料、从水中制氢、降解污染物等优点,从而在解决能源危机的同时避免环境污染,因此被认为是解决这些问题的最有潜力的技术之一。在各种光催化剂中,碳化硅(SiC)由于其优良的电学性能和光电化学性质,在光催化、光电催化、电催化等领域具有广阔的应用前景。本文首先系统地阐述了各种SiC的合成方法,具体包括模板生长法、溶胶凝胶法、有机前驱物热解法、溶剂热合成法、电弧放电法,碳热还原法和静电纺丝等方法。然后详细地总结了提升SiC光催化活性的各种改性策略,如元素掺杂、构建Z型(S型)体系、负载助催化剂、可见光敏化、构建半导体异质结、负载炭材料、构建纳米结构等。最后重点论述了半导体的光催化机理以及SiC复合物在光催化产氢、污染物降解和CO_(2)还原等领域的应用研究进展,并提出了前景展望。