摘要：二硫化钼(MoS_(2))作为一种新兴的二维半导体材料,它具有天然原子级的厚度以及优异的光电特性和机械性能,在未来超大规模集成电路中具有巨大的应用潜力.本文综述了我们课题组在过去几年中在单层MoS_(2)薄膜研究方面所取得的进展,具体包括:在MoS_(2)薄膜制备方面,通过氧辅助气相沉积方法,实现了大尺寸MoS_(2)单晶的可控生长;通过独特的多源立式生长方法,实现了4 in晶圆级大晶粒高定向的单层MoS_(2)薄膜的外延生长,样品显示出极高的光学和电学质量,是目前国际上报道的质量最好的晶圆级MoS_(2)样品;通过调节MoS_(2)薄膜的氧掺杂浓度,可以实现对其电学和光学特性的有效调控.在MoS_(2)薄膜器件与应用方面,利用制备的高质量单层MoS_(2)薄膜,实现了高性能柔性晶体管的集成,这种大面积柔性逻辑和存储器件显示出优异的电学性能;在集成多层场效应晶体管的基础上,设计,加工了垂直集成的多层全二维材料的多功能器件,充分发挥器件的组合性能,实现了“感-存-算”的一体化;制备了全二维材料浮栅存储器,实现了功耗低,可靠性好,且高度对称和线性度可调的突触权重输出的人工突触器件;通过引入结构域边界提高MoS_(2)基地面的电催化析氢反应(HER)催化活性等.我们在MoS_(2)薄膜的制备以及器件特性方面所取得的进展对于MoS_(2)的基础和应用研究均具有指导意义.

摘要：量子计算和量子模拟具有强大的并行计算和模拟能力,不仅能够解决经典计算机无法处理的计算难题,还能有效揭示复杂物理系统的规律,从而为新能源开发、新材料设计等提供指导[1]。量子计算研究的终极目标是构建通用型量子计算机,但实现这一目标需要制备大规模的量子纠缠并进行容错计算,仍然需要长期不懈的努力。

摘要：利用阳光直接将水分解为不含碳的氢气燃料和氧气是面向全球能源危机环保且低成本的解决方案.得益于电子结构理论和量子模拟方法的进步,人们已经能够直接研究在纳米颗粒上等离激元诱导光解水过程在原子尺度上的反应机理和超快动力学.本文简述近年来的相关工作进展.吸附在氧化物薄膜上的金纳米颗粒很有希望成为水分解的高效新型光催化剂.在光激发条件下,水分解反应速率和光强、热电子转移之间有强相关性.水分解速率不仅取决于光吸收强度,还受到等离激元量子振动模式的调控.这对于太阳能光解水器件中纳米颗粒的设计有借鉴意义.我们发现液态水在金团簇等离激元催化下100 fs内就能产生氢气.超快量子动力学模拟表明,该过程中场增强起主导作用,从金属到水反键态的超快电荷转移也扮演着重要角色.综合这些原子尺度上的量子动力学研究,我们提出受激水分子中氢原子高速碰撞(速度远远超出其热速度)合成氢分子的"链式反应"机理.

摘要：目前,人们面临着日益严重的能源与环境危机.氢气是一种清洁能源,而通过光解水制氢成为解决上述问题的有效途径.光吸收及电子空穴分离是决定光解水能量转化效率的关键因素,对于它们的研究有助于人们开发高效的光解水制氢材料.二维材料由于具有较大的比表面积、载流子迁移路程短、优异的光学性质等特性,引起了人们的广泛关注.本文从理论上介绍了二维光解水制氢材料的最新进展.其中包括:通过筛选、设计及调控的方法寻找新的二维光解水材料;通过分子设计和化学改性方法增强二维材料的光吸收性能;通过构建二维范德华异质结促进光生电子和空穴的分离;通过引入内禀电场的手段同时增强光吸收及光生电子和空穴的分离.另外,本文展望了二维光解水制氢材料理论研究所面临的机遇和挑战.

摘要：本文通过调控合成构建了两种类型的铜离子掺杂金属有机框架(MOF)材料UiO-66-NH2:一种是Cu^2+离子浸渍在MOF孔隙中所形成的Cu@UiO-66-NH2,另一种则是Cu^2+离子部分取代Zr-O团簇中的Zr^4+离子所形成的双金属中心Cu-UiO-66-NH2.超快光谱与动力学表征表明:与未掺杂的MOF相比,这两个铜离子掺杂的MOF体系均促进了与LCCT态相关的弛豫动力学,其促进程度的顺序为Cu-UiO-66-NH2>Cu@UiO-66-NH2>UiO-66-NH2;这与它们在可见光光催化析氢活性测试中所观察到的趋势一致.该工作揭示了Zr基MOF体系中的铜离子掺杂位置效应及相关动力学,表明可在类似MOF体系中通过合理设计金属掺杂的具体位置来促进光致电荷分离、抑制有害的电荷复合,有利于提高MOF体系的光催化性能.

摘要：微纳光子结构中超强的光场局域给光和物质相互作用带来了新的研究机遇.通过设计光学模式,微纳结构中的光子和激子可以实现可逆或者不可逆的能量交换作用.本文综述了我们近年来在微纳结构,尤其是表面等离激元及其复合结构中光子和激子在强弱耦合区域的系列研究工作,如高效可调谐及方向性的单光子发射,利用电磁真空构造增强光子和激子的耦合等.这些工作为微纳尺度上光和物质作用提供了新的物理内容,在芯片上量子信息过程及可扩展的量子网络构建中有潜在应用.

摘要：LaTiO3是一种典型的强关联电子材料,其(110)薄膜为通过晶格对称性、应变等的设计调控外延结构的物理性质提供了新的机会.本文研究了SrTiO3(110)衬底表面金属La和Ti沉积所引起的微观结构变化,进而利用电子衍射信号对分子束外延薄膜生长表面阳离子浓度的灵敏响应,发展了原位、实时、精确控制金属蒸发源沉积速率的方法,实现了高质量LaTiO3(110)薄膜的生长和对阳离子化学配比的精确控制.由于LaTiO3中Ti3+3d电子的库仑排斥作用,氧原子层截止的(110)表面更容易实现极性补偿,因此生长得到的薄膜表面暴露出单一类型的氧截止面.

摘要：本文采用超快瞬态吸收光谱技术研究了“半导体/金属-有机骨架(MOF)”复合体系中的位置效应.半导体TiO2纳米颗粒被嵌入或担载于一种典型的MOF材料Cu3(BTC)2.通过实时跟踪这两个复合体系中的电子动力学行为,发现半导体与MOF之间形成的界面态可作为高效的电子转移纽带,其效率与二组份的相对位置密切相关,从而导致这两个复合体系光催化CO2还原的性能差异.本文对“半导体/MOF”复合体系中界面电子转移行为和效应的机理进行了解读,为基于MOF材料的光电化学应用提供了有益的设计思路.

摘要：量子计算和量子模拟具有强大的并行计算和模拟能力,不仅为经典计算机无法解决的大规模计算难题提供有效解决方案,也可有效揭示复杂系统的物理规律,为新能源开发、新材料设计等提供指导[1].量子计算研究的终极目标是构建通用型量子计算机,但这一目标需要制备大规模的量子纠缠并进行容错计算,实现这一目标仍然需要经过长期不懈的努力.

摘要：用光电子能谱的方法研究了甲醇／TiO2（110）界面的电子结构．在激发波长为400nm的双光子光电子能谱（2PPE）中，探测到了一个末态能量在费米能级以上5．5eV的共振信号．之前的研究[***．1，575（2010）]表明，这个共振信号与甲醇在5配位的钛离子（Ti5c）上的光催化解离相关．双光子光电子能谱同时携带初态和中间态的信息．为此设计了一个调谐激发光波长的2PPE实验以及一个单光子光电子能谱（1PPE）和2PPE对比的实验，结果一致表明这个共振信号来自于未占据的中间态，也就是激发态．能带色散关系测量表明这个激发态是局域的．时间分辨2PPE测得这个激发态的寿命是24fs．