摘要：甲烷化学链重整(CLRM)反应利用固体载氧体材料作为中间体,将传统甲烷重整反应分成还原和氧化两个反应,载氧体在这个过程中不断地被氧化还原,形成链式循环反应,实现了合成气或氢气的连续生产。相比传统重整反应而言,CLRM反应无须高成本的空分装置即可得到高纯度的产物。CLRM反应研究的关键在于载氧体的设计与选择,本文总结了近年来金属基载氧体(Ni、Fe、Cu、Co、Mn、Ce基)、复合型载氧体(包括钙钛矿和六铝酸盐)的最新研究进展,重点讨论了这些载氧体的组成、结构对反应性能的影响以及材料的设计与优化策略。进一步地,对载氧体的合成方法也做了总结和论述。此外,在甲烷化学链重整的工业化方面,探讨了反应器工艺流程设计的相关内容并提出了潜在问题。最后,对CLRM反应载氧体的研究现状提出了一些存在的挑战和未来的展望。

摘要：二氧化碳和甲烷是大气中主要的温室气体,两者的高效资源化利用有助于实现双碳目标。等离子体催化CH_(4)/CO_(2)气液两相均有产物,但存在产物组成复杂、选择性低的问题。等离子体与催化剂结合可以有效提高目标产物选择性,本文采用微燃烧法将活性金属负载在载体γ-Al_(2)O_(3)上,与等离子体结合催化转化CH_(4)/CO_(2)。负载金属后催化剂氧空位比例的改变增强催化剂表面碱性,进而提高CO_(2)转化率。负载金属后弱酸比例增加,有利于合成液相产物,其中Lewis酸有利于合成醇类产物,而Brønsted酸促进了乙酸合成。金属催化剂装填增强了介质阻挡放电功率,转移更多电荷,提升了反应能量效率。通过催化剂结构对产物选择性的影响规律研究,有利于针对等离子体催化进行催化剂的理性设计。

摘要：5-羟甲基糠醛(HMF)是生物质转化为化学品、燃料和聚酯材料的重要平台化合物之一。理性设计高效催化剂、优化催化反应过程、开发新型分离以及反应-分离单元耦合技术能够强化HMF生产综合效能,还可以简化工艺流程、降低碳排放和能耗。本文立足于酸催化己糖脱水合成HMF过程中反应和分离的关键科学问题,从催化剂活性位“接力式”设计、催化反应串联耦合、表面亲疏水性调控、反应溶剂匹配、固-液吸附材料、吸附机制和构-效关系、反应-分离过程强化等方面出发,系统综述酸催化己糖脱水合成HMF过程中的反应、分离和过程耦合相关研究进展,为生物质资源高效转化利用过程中催化和分离系统的综合设计提供参考与指导。

摘要：利用自主设计的介质阻挡-电晕放电耦合装置进行脱除NO的实验研究,在N_2/O_2/NO体系中,考察加入不同钠添加剂(Na_2CO_3、NaOH、CH_3COONa)对尿素脱除NO的影响,同时探讨其在脱除NO过程中的作用机理。结果表明:在研究范围内,仅添加尿素时,NO脱除率随尿素含量的增加而增大,当输入电流为0.83A,尿素分解产生氨气的体积分数为0.3%时,NO脱除率为64.23%,此时体系中有CO生成且随尿素含量的增加而增加;少量钠添加剂的加入可显著提高NO脱除率,且脱除率随钠添加剂含量的增加而增大,此时CO生成量得到有效抑制。在加入量相同的条件下,各种钠添加剂对尿素脱除NO均有促进作用,促进作用大小依次为:NaOH>Na_2CO_3>CH_3COONa,当加入氢氧化钠与尿素质量比为10∶10时,输入电流仅为0.83A时,脱除率可达90.71%;电流为5A,脱除率达95.71%,此时体系中几乎无CO生成。

摘要：采用等体积浸渍法制备Ni/γ-Al_2O_3(Ni的负载量9%,质量分数)和Ce-Ni/γ-Al_2O_3(CeO_2和Ni的负载量分别为2%和9%,质量分数)催化剂,并通过XRD,BET,H_2-TPR和NH_3-TPD对催化剂进行表征分析,以轻质芳烃苯、甲苯和二甲苯为目标产物,利用自主设计与搭建而成的粉-粒流化床快速热解实验装置,探究神东煤的催化热解特性。结果表明,无催化剂下,焦油中BTX质量分数为1.52%,单环芳烃质量分数为4.96%;在Ni/γ-Al_2O_3催化剂作用下焦油中BTX质量分数提高了29.61%,达到2.69%,单环芳烃质量分数增加了2.14倍,达到15.55%;在Ce-Ni/γ-Al_2O_3催化剂作用下焦油中BTX质量分数提高了76.97%,达到2.99%,单环芳烃质量分数增加了1.80倍,达到13.88%;Ce的加入可以使得Ni颗粒更加分散,同时抑制由于Ni颗粒聚集而产生强的酸位点,从而提高其催化活性。

摘要：为解决焦化废水经常规生化处理后污染指标不符合排放标准的问题,将焦化厂生产过程中自身产生的焦粉用于焦化厂废水处理工艺中生化出水的深度处理环节,考察了焦粉投加量、焦粉粒径、溶液pH值、吸附时间对焦化废水COD和色度去除率的影响,通过正交试验设计优化了工艺条件得到最优工艺方案,最后采用SEM-EDX对比分析了焦粉使用前后的形貌变化及表面元素分布。结果表明:焦粉投加量从40 g/L增至120 g/L时,COD和色度去除率显著提高;焦粉投加量大于120 g/L时,两者去除率增速减缓,投加量超过200 g/L后,两者去除率基本稳定。焦粉粒径超过5～6 mm后,COD和色度去除率基本稳定不变。焦化废水p H值调节至8附近时,两者去除率达到最大值。吸附时间从0. 5 h逐渐增加到2. 5 h时,COD和色度去除率显著提高;超过2. 5 h后,两者去除率基本稳定。通过L18(37)正交设计试验设计优化的最佳方案为焦粉投加量200 g/L,焦粉粒径5～6 mm,溶液p H值8,吸附时间3 h;在优化条件下的多次平行试验表明,COD平均去除率达到66. 8%,色度平均去除率达到71. 2%。SEM-EDX表征显示,吸附前,焦粉孔径大,表面有较大缝隙,吸附后孔径和缝隙明显减小,分析原因可能是有较多物质附着在焦粉表面及孔道内造成。吸附后焦粉表面碳、氧、硫、氮元素相对含量大幅增加,这说明焦粉对焦化废水中的有机物和部分含硫、含氮物质具有较好的吸附性能。