摘要：电催化二氧化碳还原反应(CO_(2)RR)涉及多个电子和质子转移,动态演变过程复杂.具有结构简单性和均匀性的单原子催化剂(SACs)是研究上述复杂过程的理想模型催化剂,有利于理解催化构效关系.原位衰减全反射表面增强红外光谱技术为识别单原子催化CO_(2)RR的动态演变过程提供了有利方法.本文总结了原位红外光谱在电催化CO_(2)RR研究中的应用:首先,简要介绍了电化学衰减全反射表面增强红外光谱的表面增强机制;详细探讨了原位衰减全反射表面增强红外光谱技术在研究原子级金属催化剂催化CO_(2)/CORR反应动态演变过程的关键作用;简述了原位红外谱图确定界面水的相关信息以及电极局部pH值的定量方法.原位电化学红外光谱技术加深了对CO_(2)RR反应机制的理解,揭示了催化剂结构、电解质种类、分子吸附方式等对反应活性和选择性的调控规律.尽管研究已取得较大进展,但由于电催化CO_(2)RR的复杂性,学者对该反应的认知仍不够全面和深入,面临的机遇和挑战如下:(1)精准辨识CO_(2)RR关键中间体/生成物.特别是当中间体/生成物的特征峰与其他峰重叠时,精准识别相关特征峰将极具挑战.一方面,需进一步提高原位光谱技术分辨率;另一方面,近年来深度学习算法在光谱分析领域的应用为中间体/生成物混合特征峰的精准识别提供了有效方案,此类算法能建立变量之间的关系,实现光谱中特征信息的智能、精准提取;(2)深入解析CO_(2)RR机理和复杂的反应路径.目前,研究者尚难以通过直接实验手段明确CO_(2)RR路径.原位电化学红外光谱技术结合密度泛函理论(DFT)是明确CO_(2)RR中间体和反应途径的可行方案,能够进一步指导反应条件优化和催化剂结构设计;(3)建立工况下的原位CO_(2)RR机理研究方案.膜电极组件(MEA)电解槽通过使用膜直接连接阴极气体扩散电极和阳极,有效解决了H型反应器的局限性,具有工业应用前景.然而,基于MEA的工况条件CO_(2)RR机制研究鲜有报道.因此,需要开发工况条件下的原位电化学光谱技术,以探究三相界面分子尺度关键中间体/生成物动态演变,并建立工况条件的CO_(2)RR催化构效关系,这将有助于提高工况下的选择性、转化效率,以及实现更高价值的多碳产品的规模生产,并进一步指导高效反应器设计.综上,本文详细综述了原位红外光谱在电化学CO_(2)RR研究中的应用,并对电催化CO_(2)RR目前遇到的问题提出了解决方案,希望对广大科研工作者利用原位红外光谱进一步深入研究电催化CO_(2)RR提供参考和借鉴.

摘要：准确的测量薄膜的折射率对于集成光学器件设计和制造有着重要的意义。系统而详细地介绍了多年来在折射率测量上经常采用的几种方法,分别对其原理和特点进行了分析。