摘要：非中心对称材料中存在的Dzyaloshinskii-Moriya(DM)相互作用,可以导致新颖的自旋纹理和奇异的手性物理现象.而如果能在中心对称的晶格中发现DM相互作用,这将可以大大丰富实现上述新奇物理的材料体系.本文发现中心对称的且遵循非简单空间群结构的巡游电子体系可以作为实现DM相互作用的新平台.以遵循P4/nmn空间群的晶格为例,作者展示了在该中心对称晶格中,由巡游电子导致的Ruderman-Kittel-Kasuya-Yosida(RKKY)相互作用中包含DM相互作用、Heisenberg交换相互作用和Kaplan-Shekhtman-Entin-wohlman-Aharony(KSEA)相互作用.在这其中,DM相互作用的DM矢量的方向取决于实空间中磁性原子的位置,DM相互作用的强度取决于动量空间中费米面的位置.该晶格体系中磁性相互作用的多样性,源于非简单空间群对称性保证的实空间中位置依赖的在位点群和倒空间中动量依赖的电子结构.本研究揭示了非简单空间群对称性如何影响晶体中的磁性,表明非简单空间群晶格体系是设计磁性相互作用非常有前景的平台.

摘要：作为一种无色散且态密度发散的电子结构,平带为研究相互作用、实现新奇物理性质提供了理想平台.设计理论模型并寻找相应的材料实现受到了广泛关注.当前,基于现有理论模型寻找和制备具有理想平带的二维材料仍存在不同程度的挑战.本文提出了一种可以在一系列二维材料中实现平带的新型理论模型.以结构稳定的硫化钾(K2S)二维单层为例,其平带的色散仅为50毫电子伏左右.在硫化钾单层与石墨烯构成的异质结中,层间的电荷转移可以调节平带的部分填充.该平带模型还可以在一些1T结构的三元化合物中实现.例如,已经被实验室合成的Gd2CCl2.第一性原理计算表明,在铁磁态的Gd2CCl2单层中,还可以实现自旋极化的平带.此文提出的理论模型与二维材料为平带以及相关新奇物理性质的研究提供了理想的且可实现的平台.

摘要：P2型钠离子电池正极材料中的阴离子氧化还原化学(O^2-→O^-)引起了广泛关注.但是如何调节阴离子氧化还原反应仍然是一个很大的挑战.本文通过一种集Li2SiO3包覆层、Li掺杂和Si掺杂三方优点的协同策略对正极材料Na0.67Mn0.5Fe0.5O2中阴、阳离子氧化还原反应的活性和可逆性进行了调控.改性后正极材料的初始容量、倍率性能和循环稳定性都得到了显著改善.通过中子衍射、同步辐射X射线吸收谱、原位X射线衍射、电子顺磁共振、第一性原理计算等手段深入揭示了调控机理.Li2SiO3包覆层减轻了电极表面的副反应,提高了循环稳定性.Si^4+掺杂扩大了钠层层间距,降低了Na^+扩散势垒.此外,Si^4+掺杂还增强了结构的稳定性以及氧的氧化还原活性和可逆性.Li^+在Na位的掺杂进一步提高了结构的稳定性.电子密度云图证实了改性样品中Na和O活性较高.核密度云图和键价能谱确定了Na^+从Nae向Naf的迁移途径.本文所揭示的阴/阳离子氧化还原反应调控机理对其他氧化物正极材料的设计也具有指导意义.