摘要：Herein,two asymmetric hexacyclic fused small molecule acceptors(SMAs),namely BP4F-HU and BP4F-UU,were *** elongated outside chains in the BP4F-UU molecule played a crucial role in optimizing the morphology of blend film,thereby improving charge mobility and reducing energy loss within the corresponding ***,the PM6:BP4F-UU device exhibited a higher open-circuit voltage(V_(oc))of 0.878 V compared to the PM6:BP4F-HU device with a V_(oc)of 0.863 ***,a new wide bandgap SMA named BTP-TA was designed and synthesized as the third component to the PM6:BP4F-UU host binary devices,which showed an ideal complementary absorption spectrum in PM6:BP4F-UU *** addition,BTP-TA can achieve efficient intermolecular energy transfer to BP4F-UU by fluorescence resonance energy transfer(FRET)pathway,due to the good overlap between the photoluminescence(PL)spectrum of BTP-TA and the absorption region of ***,ternary devices with 15wt%BTP-TA exhibits broader photon utilization,optimal blend morphology,and reduced charge recombination compared to the corresponding binary ***,PM6:BP4F-UU:BTP-TA ternary device achieved an optimal power conversion efficiency(PCE)of 17.83%with simultaneously increased V_(oc)of 0.905 V,short-circuit current density(J_(sc))of 26.14 mA/cm^(2),and fill factor(FF)of 75.38%.

摘要：基于第一性原理计算,我们通过将客体原子嵌入β-C_(3)N_(2)笼状结构的内在空腔中,预测了机械超硬和可控磁性的共存.以氢掺杂(H@β-C_(3)N_(2))和氟掺杂(F@β-C_(3)N_(2))为例,我们的研究表明两种掺杂构型是稳定的,并发现它们分别属于反铁磁半导体和铁磁半金属.这些有趣的磁相变源于它们在费米能级周围独特的能带结构,并可通过具有半填充占据的3D Hubbard模型和Stoner模型很好地解释.此外,H@β-C_(3)N_(2)和F@β-C_(3)N_(2)的高维氏硬度(49.0和48.2 GPa)表明它们具有笼状超硬材料特征.因此,氢和氟在β-C_(3)N_(2)笼中的掺杂分别产生了一种新型的超硬反铁磁半导体和超硬铁磁半金属,这些材料在极端条件下具有潜在的应用前景.我们的工作为设计具有优异机械性能和磁性的新型高性能多功能材料提供了一种有效的策略,这可能会为超硬材料未来在自旋电子学的应用提供理论依据.

摘要：Because of its high purity and excellent orientation, mesophase pitch is a superior precursor for high-performance car-bon materials. However, the preparation of top-notch mesophase pitch faces challenges. Catalytic polycondensation at low temperat-ures is more favorable for synthesizing mesophase pitch, because it circumvents the high-temperature free radical reaction of other thermal polycondensation approaches. The reaction is gentle and can be easily controlled. It has the potential to significantly im-prove the yield of mesophase pitch and easily introduce naphthenic characteristics into the molecules, catalytic polycondensation is therefore a preferred method of synthesizing highly spinnable mesophase pitch. This review provides a synopsis of the selective pre-treatment of the raw materials to prepare different mesophase pitches, and explains the reaction mechanism and associated research advances for different catalytic systems in recent years. Finally, how to manufacture high-quality mesophase pitch by using a cata-lyst-promoter system is summarized and proposed, which may provide a theoretical basis for the future design of high-quality pitch molecules.

摘要：尽管通过流量的氮(N) 损失并且从农田沥滤被怀疑贡献包围水系统的恶化，没有最后的证据让水稻土证明这个假设。在这研究，地小区试验被进行通过流量调查 N 损失并且在大米(Oryza sativa L.) 与 3 N 受精率沥滤二连续的年小麦(Triticum aestivum L.) 在泰胡·莱克区域的旋转，中国。一个水收集系统被设计收集流量并且沥滤为米饭和小麦季节的 ates。结果出现了那溶解 N (DN ) ，而非微粒 N (PN ) ，是由流量的 N 损失的主要表格。NO3 ? 在流量的 -N 集中在 0.1 和 43.7 mg L 之间 ? ，而 NH4+-N 集中从在察觉限制下面到 8.5 mg L ? 。由流量的全部的 N (TN ) 负担是 1.0 17.9 和 5.2 38.6 kg 哈？在米饭和小麦季节期间，分别地并且主要损失在庄稼的早成长的阶段发生了。氮集中在沥滤 ates 在米饭季节期间在 1.0 mg L 下面？并且独立于 N 申请率，而那些在小麦季节期间增加了到 8.2 mg L？并且被化肥率影响。通过流量的 TN 的年度损失并且沥滤从大米小麦的 13.7 48.1 kg ha-1 正在收割系统，财务为 5.6%8.3% 总数使用了 N。它被结束在 N 受精率的那减小，特别当庄稼在生物资源是小的时，能为水系统降低 N 污染潜力。

摘要：在旋转机械设计中,准确预测轴-盘转子的非线性振动至关重要.在已有研究中,盘通常被视为刚体,以简化转子非线性问题.本文旨在阐明盘柔性对轴-盘转子非线性动力学响应的影响.考虑了陀螺效应和离心效应.轴基于Euler-Bernoulli梁理论并考虑von Kármán非线性,盘基于Kirchhoff板理论.利用Lagrange方程推导出了运动微分方程.采用拟弧长延拓法对偏心质量激励下的转子非线性受迫振动响应进行了数值分析.通过与已有文献的对比,验证了本文模型的正确性.探讨了盘柔性和盘位置、半径和厚度以及轴壁厚、长度对转子非线性振动的影响.结果表明,只有在非常有限的情况下,才可以忽略盘柔性,在大多数情况下,忽略盘柔性会过高估计转子的非线性振动幅值,因而使得轴-盘转子的设计偏于保守.

摘要：非质子锂氧电池基于锂金属与氧的可逆反应生成Li_(2)O_(2),可提供极高的理论能量密度.然而,Li_(2)O_(2)的成核/消除机制仍然不清楚.因此,构建能在原子水平上深入了解催化机理的催化剂体系,是开发高性能锂氧电池的关键.在此,我们报道了一种在富氧空位的Co_(3)O_(4)(Pd1-Co_(3)O_(4x))中实现Pd单原子选择性锚定的策略.原子水平表征技术揭示了Pd原子优先地结合到缺陷Co_(3)O_(4)的四面体位点.理论计算表明,选择性锚定的Pd单原子与氧空位的耦合引起了明显的电荷重分布,这可以有效地提高Pd 4d轨道在费米能级附近的能带占用率,促进电子转移,有利于中间体的吸附.这种双重相互作用不仅可以调节放电过程中Li_(2)O_(2)的成核生长过程,而且有利于Li_(2)O_(2)上的电子云的离域,减弱Li-O键的强度,从而促进Li_(2)O_(2)在充电过程中的分解.本研究对锂氧电池在原子水平上的催化机理和高效催化剂的合理设计提出了一些见解.

摘要：单价Ag+或Li+引入到类金刚石结构的MQ22-(M=Ga,In;Q=S,Se)阴离子基团中能合成出良好的二阶非线性光学(NLO)晶体材料.然而,这些晶体分别面临着较低的抗激光损伤阈值(LIDT)或二氧化硅易被腐蚀等缺点,严重限制了其在高功率激光应用中的实用性.在本研究中,基于类金刚石结构的ZnSe,我们采用[Se_(4)Zn_(13)]Se_(2)4→[ClRb_(3)Ba]Se_(24)非常规的聚阳离子取代策略,设计并合成了一种新型的盐包硫属化合物[Rb_(3)BaCl][In_(8)Se_(14)](1).化合物1属于压缩黄铜矿型硒化物并保持了与AgInSe_(2)相同的晶体对称性(I-42d空间群).值得注意的是,由于InSe_(4)四面体结构单元的平行排列,化合物1具有相位匹配的强二次谐波(SHG)响应(2.0倍于AgGaS_(2)@2.90μm).此外,聚阳离子[Rb_(3)BaCl]^(4+)的引入促进了光学带隙(2.02 eV)的增强,有效地避免了对2.09μm激光的双光子吸收;同时结合较低的热膨胀系数,使得化合物1表现出高的LIDT(3.2倍于AgGaS2@2.09μm).本研究验证了在类金刚石结构中进行聚阳离子取代的可行性,并成功获得了性能优异的中远红外NLO材料.

摘要：氢键有机框架材料(HOFs)在催化领域具有巨大的潜力,但其孔道空间在去除溶剂后易塌陷,限制了其在光催化能源转换和存储方面的应用.本研究采用孔道分割策略成功设计并合成了一种稳定孔道结构、高效光催化CO_(2)还原活性的HOF催化剂.H4TBAPy分子通过与HOF孔道中大量的CH…π相互作用锚定自身,并将HOF的大孔道分隔成多个小空间,显著增加了HOF框架的稳定性.同时,富电子属性的H4TBAPy分子提升了HOF体系中电子的传输速率,从而提高了催化活性.这项研究为设计稳定、高性能的HOFs光催化剂提供了新策略.

摘要：利用太阳能将CO_(2)光转化为化学燃料是前沿研究的热点.当前,科研的重点在于开发和优化各类光催化材料的性能.异质结构不仅用于增强无机半导体催化剂的活性,而且用于金属-有机框架(MOFs)光催化剂的构建.随着异质结技术的不断进步,新的相结概念应运而生.尽管关于无机半导体中的相结研究已取得一定进展,但是MOFs相结结构的探索尚处于起步阶段.本文中,我们成功设计并构建了一种具有卓越光催化CO_(2)还原性能的MOFs相结杂化材料.这种材料由具有高度连接性的卟啉配体(TCPP-Ni)与Zr6团簇紧密结合而成,在溶剂热反应条件下,PCN-222-Ni能够快速且均匀地成核.通过精准调控调节剂的用量,我们实现了同分异构体PCN-224-Ni在类似条件下较慢的晶体形成过程.最终制得的P@P杂化材料展现出高表面积、多孔性和卓越的结晶度.由于PCN-222-Ni和PCN-224-Ni之间的带隙匹配,光生载流子的分离和迁移得以促进,从而使P@P杂化材料展现出卓越的光还原CO_(2)性能.这一重大突破不仅标志着MOFs相结结构研究的重大进展,还拓宽了MOFs相结在CO_(2)光转化领域的应用前景.

摘要：化学取代是有效调节分子电导,产生多通道输运、量子干涉效应和其他机制的关键方法.但分子骨架和侧基之间存在复杂的相互作用,目前仍未被研究清楚.在本工作中,我们结合扫描隧道显微镜裂结实验技术和第一性原理计算方法,深入研究了具有不同σ和π侧基的分子电导.实验结果及理论分析表明,σ侧基的加入引起了分子前线轨道的对称性破缺并加剧了分子内散射,从而导致电导的降低.相反,π侧基引入了额外的电荷传输通道,实现了电荷传输的多通道效应,增加了分子的电导.这些发现为未来分子功能化和分子电子器件的设计提供了坚实的基础.