摘要：基于功能基元和序构范式将功能基元序构成特定取向组织,可以最大限度的利用层状结构材料的力学性能各向异性.然而,其各向异性变形行为的微观起源尚不清楚.本文以全片层的γ-TiAl/α_(2)-Ti_(3)Al双相单晶为模型,通过沿特征取向的原位透射电镜拉伸试验和多尺度结构表征,揭示了界面功能基元主导的塑性各向异性及相应的变形机制.相比于片层内部本征的位错行为,跨γ/α2界面取向序构主导的滑移系连续性和界面强度在塑性各向异性中起决定性作用.因此,当平行或垂直于片层方向拉伸时,层状材料发生穿片层的应力传递或界面分层,进而导致强度和延展性的各向异性.这些机理对理解层状结构材料的塑性各向异性具有普遍意义,有利于高性能合金的结构设计.

摘要：高度有序的多层级手性结构赋予肌腱、韧带和植物卷须等生物丝束优异的力学性能.然而,多层级手性结构如何影响丝束的力学性能尚不清楚.本文建立了具有自相似多层级手性结构的生物丝束的理论模型.基于此模型,研究了丝束载荷传递机制、材料手性和手性组装形式及结构层级数对生物丝束的模量、刚度等力学性能的影响.结果表明,丝束的力学性能显著依赖于纤维的材料手性和多层级手性结构.材料手性可以使纤维更加柔软,多层级手性结构使丝束能够承受大的拉伸变形.此工作不仅加深了对生物丝束结构-性能关系的理解,还有助于人造肌肉和柔性致动器、传感器等的设计.

摘要：可被蓝光激发的高热稳定性红色荧光粉是制作高性能白光二极管(WLED)的关键材料.研究发现,Ce^(3+)掺杂的SrLaScO_(4)(SLO:Ce^(3+))荧光粉在440 nm激发下呈现峰值为640 nm的反常宽带红光发射.光谱学和结构分析证实Ce^(3+)离子在SLO中进入[LaO_(8)]多面体,产生强的晶体场劈裂和较大的Stokes位移,实现了比Eu^(2+)更低能量的红光发射.我们还设计并揭示了一种电荷转移相互作用的策略:在Sc^(3+)位置引入电负性较大的Ga^(3+),Ga^(3+)可以吸引更多邻位配合基团的电荷,以减少导带底部的电子占用而扩大带隙.Sc/Ga取代有效地抑制了热激活电离过程,使SrLa(Sc,Ga)O_(4):Ce^(3+)的热稳定性获得了显著提升,即在150℃的发光强度比(相对于20℃)从15%提升至31%.本研究为发现具有良好热稳定性的新型Ce^(3+)掺杂红色荧光粉提供了有效的设计原则.

摘要：水系锌离子电池具有低成本、高安全的特点,有望应用于大规模储能.然而,锌负极的循环稳定性仍不理想,且水系电池缺少合适的亲水隔膜,这限制了水系锌离子电池的实际应用.在本文中,我们报道了一种可用于水系电池的分级多孔的聚偏二氟乙烯-双三氟甲磺酰亚胺锂(PVDF-LiTFSI)(PVDF-Li)隔膜.均匀混合的LiTFSI盐降低了PVDF的结晶性,使隔膜具有优异的机械强度,并形成分级的孔隙结构.这种LiTFSI诱导的分级多孔结构有助于实现Zn2+的快速传输和锌的均匀沉积,同时保证隔膜在水系电解液中具有优异的润湿性.这种先进的PVDF-Li隔膜能显著抑制锌枝晶的生长,提高水系锌离子电池的循环寿命.因此,使用PVDF-Li隔膜的Zn||V2O5电池的初始容量达324 mA h g-1,比传统玻璃纤维隔膜高27%,且容量保持率也得到大幅提升.该研究设计了一种功能隔膜来调控正负极反应的均匀性,这为高性能水系电池的开发提供了新的思路.

摘要：载体上孤立的Pd原子作为乙炔半加氢反应的催化活性位点,由于具有独特的反应性和高效的金属利用率而备受关注.特别是在金属氧化物表面的不同位点掺杂Pd单原子,可以通过调节其局部配位环境来调控其电子和催化性能.本文采用密度泛函理论计算,研究了TiO_(2)负载Pd单原子的局域配位环境对Pd_(1)/TiO_(2)催化剂上乙炔半加氢反应的活性和选择性的影响.综合考虑反应活性和选择性,发现具有负电荷Pd^(δ-)位点的Pd_(1)Ti_(3)/TiO_(2)四原子单团簇催化剂展现出优异的催化性能.此外,活性和选择性与表面性质如d-带中心指数和表面功函数等密切相关.本文为未来设计可还原氧化物载体上的高效单团簇催化剂以用于类似的多相催化反应提供了理论参考.

摘要：氢能作为一种清洁能源,已成为全球能源战略的重要组成部分,也是实现全球“碳中和”的必要途径之一.在可再生电力的驱动下,水电解法有望成为实现“零碳”排放的一种理想的长期制氢方法.与传统合金相比,高熵合金由于其独特的结构特征,包括占位无序和晶格有序,可提供更多的催化活性位点.它们在水解催化剂领域具有广泛的应用前景.本文综述了电解水的机理、水解过程中高熵合金的催化原理,以及高熵合金作为电解水催化剂的最新研究进展.总结了新型高熵合金设计方面存在的难点及其应用潜力,重点讨论了高熵合金在水解催化过程中表面形态和催化活性之间的联系.最后归纳了高熵合金的组成调控及其在水电解等新兴领域的可能应用前景.

摘要：Scaffolds play a crucial role in tissue engineering. Biodegradable polymers with great processing flexibility are the predominant scaffolding materials. Synthetic biodegradable polymers with well-defined structure and without immunological concerns associated with naturally derived polymers are widely used in tissue engineering. The synthetic biodegradable polymers that are widely used in tissue engineering, including polyesters, polyanhydrides, polyphosphazenes, polyurethane, and poly(glycerol sebacate) are summarized in this article. New developments in conducting polymers, photoresponsive polymers, amino-acid-based polymers, enzymatically degradable polymers, and peptide-activated polymers are also discussed. In addition to chemical functionalization, the scaffold designs that mimic the nano and micro features of the extracellular matrix(ECM) are presented as well, and composite and nanocomposite scaffolds are also reviewed.

摘要：粉末床熔融增材制造技术已应用于功能梯度材料的制造.文献中报道了一种材料成分沿垂直于粉末铺粉方向变化的新设计.基于此设计,本工作采用离散单元数值模拟研究了两种密度差异较大的金属粉末在铺粉过程中颗粒的偏析情况.结果发现,在铺粉过程中,较大密度粉末(重颗粒)一侧的铺粉量小于较小密度粉末(轻颗粒)的一侧的铺粉量.这种现象表明重颗粒从粉末密度大的一侧向粉末密度较小的一侧扩散.这种扩散受铺粉速度影响较大,铺粉速度越快,扩散越明显.但粉末层厚度对扩散影响不大.结果还表明,重颗粒与轻颗粒间的粒径差异影响扩散较大,减小重颗粒的粒径可能是控制颗粒偏析的一种方案.

摘要：In order to investigate the influence of three key molar ratios (n(SiO2)/n(Al2O3),n(K2O)/n(Al2O3) and n(H2O)/n(K2O)),a total of nine potassium poly-sialate-disiloxo (K-PSDS) geopolymeric cement matrices were designed according to orthogonal design principle. Subsequently,XRD,ESEM-EDXA and MAS-NMR techniques were employed to further characterize the microstructure of the most fully reacted geopolymeric cement matrix. The experimental results show that n(K2O)/n(Al2O3) has the most significant effect on compressive strength amongst the three ratios. The highest compressive strength (20.1 MPa) can be achieved when n(SiO2)/n(Al2O3)=6.5,n(K2O)/n(Al2O3)=0.8 and n(H2O)/n(K2O)=10.0. The FTIR spectra of nine PSDS geopolymeric cement matrices also indicate that geopolymeric cement matrix with the highest strength is the most fully reacted one and possesses the largest amount of geopolymeric cement products. The microscopic analysis reveals that PSDS geopolymeric cement matrix possesses structural characteristics similar to gel substances in having a wide range of Si endowments,but predominantly the framework molecular chains of Si partially replaced by 4-coordinated Al tetrahedral.

摘要：电解水反应包括析氢和析氧反应.相对于2电子转移的析氢反应,4电子转移的析氧反应比较缓慢.因此,理解析氧反应机制有助于设计高效电催化剂.其中析氧反应机制可以分为传统吸附机制和直接氧析出机制.在本文中,我们将蜂窝状Ni_(3)N-Co_(3)N生长在碳布上来调研其直接氧析出机制.密度泛函理论和原位拉曼证明了Ni_(3)N-Co_(3)N在反应过程中是直接氧析出机制,其中Ni_(3)N和Co_(3)N共同拉拽OH^(-)、劈裂H-O和吸附另外的OH^(-)基团,从而降低了反应活化能.不仅如此,蜂窝状结构和导电基体有助于结构稳定和提高氧气释放速率.因此,Ni_(3)N-Co_(3)N/CC在10和100 mA cm^(-2)电流密度下提供了320和495 mV的小过电势.同时,它也拥有更好的长期稳定性.