摘要：单原子位点催化剂(SSCs)由于能够产生丰富的活性物质来清除类芬顿体系中的污染物,而显示出广阔的潜力.然而,在高级氧化工艺中,实现金属原子100%的利用率和减少金属浸出以满足环境安全标准是困难的.在此基础上,利用强极化力获得了Co原子含量极低(~0.17%)的催化剂,提高了金属原子利用率,降低了抗生素消除过程中金属浸出的风险.正如预期,该催化剂具有有限的Co位点,伴随着丰富的缺陷和大量从大孔到中孔再到微孔分布的骨架,实现了快速的四环素降解(0.07133 min^(−1))和优异的归一化速率常数(k per-site,2.4726×10^(5) min^(−1) M^(−1)).实验和理论结果均表明,充分暴露具有丰富C-N缺陷的Co位点,可以提高Co活性位点的电子密度,降低过硫酸盐(PDS)的吸附能,从而优化Co原子对PDS活化的利用.该研究为设计高性能、环境友好的水修复用SSCs提供了有价值的见解.

摘要：将不同金属元素通过合金化形成二维材料(金属烯)对基础研究和纳米电子器件的实际应用具有重要意义,但目前鲜有金属烯材料是具有本征带隙的半导体.受离子晶体成键特征的启发,通过结构搜索、成键分析和高通量第一性原理计算,本文从2500多个双金属烯中筛选出一系列具有晶格动力学稳定和碱金属-金离子键的二维碱金属金化物双金属烯半导体.由于碱金属和金之间的大电负性差,其中32个碱金属金化物双金属烯是带隙范围为0.97~5.20 eV的半导体材料,而锂金双金属烯由于电负性差减小呈现出金属性.Bohn-Oppenheimer分子动力学模拟表明19个双金属烯在室温下结构稳定有利于实际应用.这项研究为设计双金属烯半导体提供了指导,并揭示了二维金属合金中成键行为和电子结构性质间的关联.

摘要：Supports are commonly implemented in the industrial application of heterogeneous catalysts to improve the stability and recyclability of *** supported catalysts often show the enhanced activity and selectivity in various catalytic ***,the specific contributions of electronic and steric effects to a catalytic system often remain elusive due to the lack of well-defined model *** this work,two types of uniform Pd nanocrystals covered by{111}facets in tetrahedral and octahedral shapes,respectively,are synthesized with identical chemical environment and loaded on Ti O_2supports to form hybrid structures(Pd{111}-Ti O_2)towards the application of formic acid *** observation suggests that the polarization effect at the interface of Pd-Ti O_2enhances its activity in formic acid ***,the Pd tetrahedrons-Ti O_2hybrid structure whose Pd{111}-Ti O_2interface possesses a larger angle shows higher catalytic activity,owing to the reduced steric effect as compared to Pd octahedrons-Ti O_*** study reveals the nature of interface effects in formic acid decomposition,and provides a guidance for the related catalyst design.

摘要：电子洞分离是到完成有效光催化，合作催化剂的使用向成为了广泛地使用的策略的关键步。当设计划算的、高效的混合光催化剂时，尽管有巨大的努力和高贵金属合作催化剂的表明的功能，寻求高贵没有金属的合作催化剂将总是是目标。在这个工作，我们证明瞬间 有 1T 阶段的 2 nanosheets (即，八面的阶段) 能与多重优点作为合作催化剂工作：(1 ) Noble-metal-free；(2 ) 为充电的高活动性运输；(3 ) 为 H 的活跃地点的高密度 基础飞机上的 2 进化；(4 ) 好表演稳定性；(5 ) 高点亮透明性。是在两 photocatalytic 氢生产和玫瑰精 B 降级示威了，有 TiO 的发达混合结构 2 展出优秀性能，在到赤裸的 TiO 的鲜明对比有2H瞬间的 2 和混合对应物 2 。

摘要：Z 计划是一条有希望的途径完成用途广泛的光催化。有有 1.0 eV 的乐队差距的另一个半导体的 TiO 2 的集成将对紫外的收获和在可见附近理想为光催化的红外线的光；然而，大多数 narrow-bandgap 半导体让与组成一个障碍到为 photocatalytic 氢生产形成 Z 计划的 TiO 2, 跨骑乐队结构排列。在这通讯，我们表明 Ag 2 是的 S 在哪儿的一个模型系统精力乐队分享一个接口，一个金属罐头克服的 narrow-bandgap 半导体换高速档这限制。制作设计，我们开发了一条唯一的途径综合 Ag 2 SAgTiO 2 混血儿结构。戏剧性地展出的获得的第三的混合结构在完整光谱的轻照明下面在 photocatalytic 氢生产提高了性能。这些活动比 Ag 2 SAgTiO 2 结构在下面 他们在任何轻照明下面的对应物的象那些一样的 400 nm 照耀调节。

摘要：转变金属氮化物(TMN ) 具有由他们优异电的电导率，优秀环境耐久性和高反应选择的协作优点的优点的特别兴趣，还完成灵活设计和操作是困难的。此处，钒氮化物(VN ) 的 mesocrystal nanosheets (MCNS ) 从热地稳定的分层的钒铜经由一条范围生长线路被综合，代表第一二维(2D ) 在无机的混合物的金属性的 mesocrystal。从他们的 single-crystalline-like 有益于远程的电子连接， VN MCNS 交付 1.44 的电的传导性 ??? 汰獵瀭畬 ?? ￣吗？

摘要：当今能源危机以及全球温室效应日益严重.以太阳能驱动的CO_2还原为解决这些问题提供了一个全新的绿色途径,并受到研究者的广泛关注.光电催化过程能够整合光催化和电催化两者的优势,从而实现对CO_2还原更高的效率和更理想的选择性.近几十年来,光电催化CO_2还原蓬勃发展,已经取得了一些令人瞩目的成果.本文总结了近年来基于光电催化CO_2还原的设计工作.在讨论CO_2还原的基本理论和评价体系的基础上,我们首先介绍了光阴极的调控手段,包括提高光利用效率、开拓催化活性位点、调控反应过程等等.此外,我们还讨论了最近发展的用于CO_2还原的新型光电催化装置.我们最后总结了光电催化CO_2还原目前还面临的问题和此领域今后研究的重点.

摘要：在一种催化纳米结构上实现高效的多步串联反应有利于提高化学转化的效率并且减少安全隐患.在确定每一个分步反应中的活性位点之后,才能够优化整个串联反应的活性.因此,确认分步反应中的活性位点是在催化纳米结构上实现高效多步串联反应的关键要素之一.在本文中,我们以氢转移反应为模型体系,展示了串联反应中分步反应的活性位点协调统一是催化剂设计中不容忽视的关键要素.我们合成了3种结构的钯纳米晶体(包括纳米立方体、八面体、四面体),得到了不同类型的催化位点(面位点及棱角位点),并在氢转移反应的分步反应(甲酸分解和加氢反应)中探究了不同催化位点的活性贡献程度.结果表明甲酸分解反应比较倾向于在纳米立方体的棱上和纳米八面体/四面体的面上发生,而加氢反应倾向于在3种纳米晶体的棱上发生.纳米立方体的棱位点在两个分步反应中都贡献了较大的活性,这导致了其在氢转移反应中明显具有更高的活性.即使纳米八面体/四面体在分步反应中具有相近的活性,由于串联反应的活性位点不统一,导致其在氢转移反应中的活性明显低于纳米立方体.基于以上发现,我们进一步通过提高限速步的反应速率,从而提高整个氢转移反应的活性.本工作为合理设计串联反应中的异相纳米催化剂提供了新的思路.

摘要：光电化学(PEC)催化CO_(2)转化合成高附加值多碳化合物具有广阔的应用前景.本文将Au纳米晶修饰N掺杂TiO_(2)纳米片的光阳极与Zn掺杂Cu_(2)O阴极相结合,构筑了高效PECCO_(2)转化体系.该体系在较低外加偏压(0.5 V ***/AgCl)和光照条件下能够实现CO_(2)高效转化合成CH3COOH,其法拉第效率高达58.1%(碳产物的选择性为91.5%).研究人员进一步利用程序升温脱附和原位拉曼光谱发现阴极上Zn的引入能够在选择性催化CO_(2)转化合成CH3COOH过程中起到关键作用:(1)优化Cu_(2)O局部电子结构;(2)增加表面反应活性位点;(3)促进C-C偶联中间体CH2/*CH3的形成.而Au纳米晶修饰N掺杂TiO_(2)纳米片优异的光响应则能够为反应提供更多的光生电子,进而提高催化反应速率.这项工作不仅实现了高选择性光电化学催化CO_(2)向高附加值产物的转化,同时为高效PEC CO_(2)转化体系的设计提供了新的思路.