摘要：α-Diimide catalysts have attracted widespread attention due to their unique chain walking characteristics.A series ofα-diimide nickel/palladium catalysts with different electronic effects and steric hindrances were designed and synthesized for olefin *** this work,we synthesized a series of asymmetricα-diimide nickel complexes with different steric hindrances and used them for ethylene *** nickel catalysts have high ethylene polymerization activity,up to 6.51×10^(6)g·mol^(−1)·h^(−1),and the prepared polyethylene has a moderate melting point and high molecular weight(up to 38.2×10^(4)g·mol^(−1)),with a branching density distribution between 7 and 94 branches per 1000 *** importantly,the polyethylene prepared by these catalysts exhibits excellent tensile properties,with strain and stress reaching 800%and 30 MPa,respectively.

摘要：The achievement of electrical spin control is highly *** promising strategy involves electrically mod-ulating the Rashba spin orbital coupling effect in materials.A semiconductor with high sensitivity in its Rashba constant to external electric fields holds great potential for short channel lengths in spin field-effect transistors,which is crucial for preserving spin coherence and enhancing integration ***,two-dimensional(2D)Rashba semiconductors with large Rashba constants and significant electric field responses are highly ***,by employing first-principles calculations,we design a thermodynamically stable 2D Rashba semiconductor,YSbTe_(3),which possesses an indirect band gap of 1.04 eV,a large Rashba constant of 1.54 eV·Åand a strong electric field response of up to 4.80 e·Å^(2).In particular,the Rashba constant dependence on the electric field shows an unusual nonlinear *** the same time,YSbTe_(3)has been identified as a 2D ferroelectric material with a moderate polarization switching energy barrier(~0.33 eV per formula).By changing the electric polarization direction,the Rashba spin texture of YSbTe_(3)can be *** out-standing properties make the ferroelectric Rashba semiconductor YSbTe_(3)quite promising for spintronic applications.

摘要：层状无机材料的弱层间耦合和大面积表面为构建低导热性无机固体材料提供了基本框架.合成具有足够散射和非谐波性的稳定层状材料,从而降低热导率,仍是一项挑战.本文在层状无机FeOCl材料体系中,通过一步氧化还原反应成功获得了一种结构稳定的富含Fe^(2+)的层状材料,实现了表面和界面的同步改性,并实现了超低的热导率.具体而言,系统的X射线吸收精细结构(XAFS)分析和电子能量损失光谱(EELS)分析表明,碱金属原子的层间插层和表面缺陷的引入诱导了大量Fe^(2+)的存在,从而增强了其非谐波性和声子散射.此外,声子态密度(PDOS)分布也提供了确凿的证据,证明了散射概率的提高和声子模式整体的软化.所制得的层状无机材料Fe(III)_(1−n)Fe(II)_(n)O_(1−x)Cl[K^(+)]_(m)不仅结构稳定,而且在298 K时的热导率比原始FeOCl降低了近60%,低至0.29 W m^(−1) K^(−1),这在层状无机材料中是极低的.这项研究为低导热层状材料的设计提供了新的视角.

摘要：将不同金属元素通过合金化形成二维材料(金属烯)对基础研究和纳米电子器件的实际应用具有重要意义,但目前鲜有金属烯材料是具有本征带隙的半导体.受离子晶体成键特征的启发,通过结构搜索、成键分析和高通量第一性原理计算,本文从2500多个双金属烯中筛选出一系列具有晶格动力学稳定和碱金属-金离子键的二维碱金属金化物双金属烯半导体.由于碱金属和金之间的大电负性差,其中32个碱金属金化物双金属烯是带隙范围为0.97~5.20 eV的半导体材料,而锂金双金属烯由于电负性差减小呈现出金属性.Bohn-Oppenheimer分子动力学模拟表明19个双金属烯在室温下结构稳定有利于实际应用.这项研究为设计双金属烯半导体提供了指导,并揭示了二维金属合金中成键行为和电子结构性质间的关联.

摘要：复杂的超导量子电路可以用来设计对噪声免疫的量子比特,但其复杂性可能会超出经典计算机所具备的模拟能力.在这种情况下,可以借助量子计算机来对其进行高效的模拟.在这项工作中,作者展示了在基于transmon比特的量子计算机上,利用变分量子算法模拟一种超导量子电路,并且基于此设计了一种新的量子比特“Plasmonium”,它工作在等离子体跃迁区域.文中展示的Plasmonium量子比特展示出了较高的两比特门保真度99.58(3)%.相比于transmon比特,它具有更小的物理尺寸和更大的非谐性.这些特征使得Plasmonium可以成为制造多比特量子处理器强有力的候选者.这项研究结果证实了利用量子计算机辅助设计更先进的量子处理器的可能性.

摘要：电子结构和电导率是析氧反应活性的重要描述符,它们可以通过掺杂来调节.鉴于金属掺杂通常会减少电催化剂的活性位点数量,本工作探究了阴离子掺杂对尖晶石钴酸锌(ZCO)电子结构及其析氧活性的影响.与三价钴为主的ZCO相比,用电负性较低的硫取代氧会提高低自旋态(t_(2g)-^(6)e_(g)^(1))二价钴的占比,其析氧活性要高于低自旋态的三价钴(t_(2g)-^(6)e_(g)^(0)).掺硫钴酸锌(ZCO-S)中钴离子和阴离子之间的电子密度的再分布导致了二价钴的增多,而且钴和硫离子间的强共价作用也会加速电荷迁移.ZCO-S在1.65伏(相对于可逆氢电极)下的比活性比原始ZCO高11倍.相反,掺入具有较高电负性和价态的氟(F)并不能有效地改善电子结构,最终导致材料析氧活性的降低.本工作建立了所掺阴离子的电负性与钴酸锌本征析氧活性之间的联系,并提供了一种通过掺杂不同电负性的阴离子来调控尖晶石氧化物的电子结构的简单有效的方法,这为合理设计高性能尖晶石电催化剂提供了新途径.

摘要：制备低成本的高效电催化剂是缓解目前面临的环境能源危机的重要方式.通过无定型化和构建异质结构可以有效地改变催化剂的电子结构,从而实现电催化性能的稳步提升.但是对于两者之间协同作用的研究则相对较少.在本文中,我们构建了富含异质结构的无定型FeMo基(a-FeMo)电催化剂,并系统评估了该催化剂的氮气还原和析氧反应性能.得益于无定型结构引起的活性位点数目的增多和异质结构引发的电子的重新分布,a-FeMo催化剂表现出优异的电化学催化性能.在-0.1 V ***的电势下,a-FeMo催化剂表现出29.15%的法拉第效率和71.78μg_(NH_(3)) mg_(cat.)^(-1) h^(-1)的氨气产率.这为合理设计具有低成本优势、高活性和长时间稳定性的优异催化剂提供了有益的参考.

摘要：光电化学(PEC)产氢作为产生清洁、可持续能源的理想途径,引起了科学家们极大的兴趣.然而,光阳极的不稳定性及低能量转换效率使其实际应用受到阻碍.本文通过设计空穴提取层(HEL)加速光生空穴的转移与消耗,进而改善光阳极的不稳定性.HEL由还原氧化石墨烯(RGO)和其他助催化剂构成,可分别用于快速转移空穴和加速空穴消耗.本文展示了基于CdSeTe纳米线和基于RGO/PdS纳米颗粒的HEL组成的高稳定性光阳极.该光阳极具有出色的耐光腐蚀性能,可在0.5VRHE下稳定产氢2 h以上.

摘要：具有粘合性能的导电水凝胶是一种非常有前景的生物电子材料,其中金属纳米材料通常被用作添加材料以提高水凝胶的导电性.然而,由于纳米导电材料在水凝胶中极容易聚集,使得高导电率的金属纳米材料复合水凝胶难以制备.本文中,我们通过在壳聚糖-银纳米线复合气凝胶中原位形成水凝胶网络,设计并制备了一种可导电、可拉伸、可粘合、可抗菌的新型多功能水凝胶.高导电性能的银纳米线在具有形状记忆性能的气凝胶内表面集成为导电通路,并且气凝胶还对复合水凝胶起到增强、增韧的效果,银离子固有杀菌能力也使得该导电水凝胶具有优异的抗菌性能.最后,灌注在气凝胶中的水凝胶分子链上的活性官能团,使得复合水凝胶可以通过分子缝线牢固地结合在湿态生物组织表面.本文提出的这种气凝胶辅助导电水凝胶组装的新策略,为实现将功能单元与水凝胶组装及复合提供了一条新途径.

摘要：合理设计和制备廉价且高效的电催化析氢(HER)材料对电解水有着十分重要的意义.本文开发了一种通过热解基于Ru离子交换方法得到的双金属Ru-Cu-BTC金属有机骨架简易制备Ru掺杂Cu负载的多孔碳材料(Ru-Cu@C)的方法.该催化剂在碱性电解液中表现出了优异的HER性能,电流密度为10 mA cm^(-2)时的过电位低至20 mV,且Tafel斜率仅有37 mV dec^(-1),该性能甚至超越了商用Pt/C催化剂.同时,密度泛函理论计算(DFT)结果表明,在Cu纳米晶的晶格中引入Ru原子后,H_(2)的吸附能接近于零,这极大地促进了H2在催化剂表面的脱附,显著改善了HER性能.该策略为开发廉价高效的碱性HER电催化剂提供了新的思路.