摘要：The achievement of electrical spin control is highly *** promising strategy involves electrically mod-ulating the Rashba spin orbital coupling effect in materials.A semiconductor with high sensitivity in its Rashba constant to external electric fields holds great potential for short channel lengths in spin field-effect transistors,which is crucial for preserving spin coherence and enhancing integration ***,two-dimensional(2D)Rashba semiconductors with large Rashba constants and significant electric field responses are highly ***,by employing first-principles calculations,we design a thermodynamically stable 2D Rashba semiconductor,YSbTe_(3),which possesses an indirect band gap of 1.04 eV,a large Rashba constant of 1.54 eV·Åand a strong electric field response of up to 4.80 e·Å^(2).In particular,the Rashba constant dependence on the electric field shows an unusual nonlinear *** the same time,YSbTe_(3)has been identified as a 2D ferroelectric material with a moderate polarization switching energy barrier(~0.33 eV per formula).By changing the electric polarization direction,the Rashba spin texture of YSbTe_(3)can be *** out-standing properties make the ferroelectric Rashba semiconductor YSbTe_(3)quite promising for spintronic applications.

摘要：α-Diimide catalysts have attracted widespread attention due to their unique chain walking characteristics.A series ofα-diimide nickel/palladium catalysts with different electronic effects and steric hindrances were designed and synthesized for olefin *** this work,we synthesized a series of asymmetricα-diimide nickel complexes with different steric hindrances and used them for ethylene *** nickel catalysts have high ethylene polymerization activity,up to 6.51×10^(6)g·mol^(−1)·h^(−1),and the prepared polyethylene has a moderate melting point and high molecular weight(up to 38.2×10^(4)g·mol^(−1)),with a branching density distribution between 7 and 94 branches per 1000 *** importantly,the polyethylene prepared by these catalysts exhibits excellent tensile properties,with strain and stress reaching 800%and 30 MPa,respectively.

摘要：层状无机材料的弱层间耦合和大面积表面为构建低导热性无机固体材料提供了基本框架.合成具有足够散射和非谐波性的稳定层状材料,从而降低热导率,仍是一项挑战.本文在层状无机FeOCl材料体系中,通过一步氧化还原反应成功获得了一种结构稳定的富含Fe^(2+)的层状材料,实现了表面和界面的同步改性,并实现了超低的热导率.具体而言,系统的X射线吸收精细结构(XAFS)分析和电子能量损失光谱(EELS)分析表明,碱金属原子的层间插层和表面缺陷的引入诱导了大量Fe^(2+)的存在,从而增强了其非谐波性和声子散射.此外,声子态密度(PDOS)分布也提供了确凿的证据,证明了散射概率的提高和声子模式整体的软化.所制得的层状无机材料Fe(III)_(1−n)Fe(II)_(n)O_(1−x)Cl[K^(+)]_(m)不仅结构稳定,而且在298 K时的热导率比原始FeOCl降低了近60%,低至0.29 W m^(−1) K^(−1),这在层状无机材料中是极低的.这项研究为低导热层状材料的设计提供了新的视角.

摘要：单原子位点催化剂(SSCs)由于能够产生丰富的活性物质来清除类芬顿体系中的污染物,而显示出广阔的潜力.然而,在高级氧化工艺中,实现金属原子100%的利用率和减少金属浸出以满足环境安全标准是困难的.在此基础上,利用强极化力获得了Co原子含量极低(~0.17%)的催化剂,提高了金属原子利用率,降低了抗生素消除过程中金属浸出的风险.正如预期,该催化剂具有有限的Co位点,伴随着丰富的缺陷和大量从大孔到中孔再到微孔分布的骨架,实现了快速的四环素降解(0.07133 min^(−1))和优异的归一化速率常数(k per-site,2.4726×10^(5) min^(−1) M^(−1)).实验和理论结果均表明,充分暴露具有丰富C-N缺陷的Co位点,可以提高Co活性位点的电子密度,降低过硫酸盐(PDS)的吸附能,从而优化Co原子对PDS活化的利用.该研究为设计高性能、环境友好的水修复用SSCs提供了有价值的见解.

摘要：将不同金属元素通过合金化形成二维材料(金属烯)对基础研究和纳米电子器件的实际应用具有重要意义,但目前鲜有金属烯材料是具有本征带隙的半导体.受离子晶体成键特征的启发,通过结构搜索、成键分析和高通量第一性原理计算,本文从2500多个双金属烯中筛选出一系列具有晶格动力学稳定和碱金属-金离子键的二维碱金属金化物双金属烯半导体.由于碱金属和金之间的大电负性差,其中32个碱金属金化物双金属烯是带隙范围为0.97~5.20 eV的半导体材料,而锂金双金属烯由于电负性差减小呈现出金属性.Bohn-Oppenheimer分子动力学模拟表明19个双金属烯在室温下结构稳定有利于实际应用.这项研究为设计双金属烯半导体提供了指导,并揭示了二维金属合金中成键行为和电子结构性质间的关联.

摘要：高活性MOF基催化剂的设计和合成为促进动力学不利的氧还原反应(ORR)过程开辟了新的途径.本研究通过在ZIF-8前驱体表面涂覆二茂铁甲酸,然后进行两步炭化工艺,设计和制备了一种具有新型结构的高效电催化剂,以提高ORR性能.两步炭化过程对于将热解Fe_(3)C纳米颗粒封装到碳纳米管(CNTs)中以及将Fe单原子隔离到N掺杂碳(NC)基体上至关重要.此外,Fe元素的相对含量对优化催化剂的ORR性能至关重要.所制得Fe_(3)C@CNTs/NC-M催化剂结构先进,在碱性溶液中表现出良好的长期稳定性和电催化ORR性能,其半波电位和极限电流分别达到0.941 V和6.31 mA cm^(-2).此外,该电催化剂在甲醇溶液中具有较强的耐受性和良好的稳定性.Fe_(3)C@CNTs/NC-M锌空气电池(ZAB)具有1.525 V的开路电位,420 mA cm^(-2)时的峰值功率密度为348 mW cm^(-2),10 mA cm^(-2)时的最大容量为843 mA h g_(Zn)^(-1).因此,这种合成策略为构建具有有效和稳定的ORR性能的MOF基电催化材料提供了一条有效途径.

摘要：聚环氧乙烷(PEO)聚合物电解质有望应用于全固态锂金属电池.然而,目前还没有提出有效的方法制备全固态PEO电解质,以克服其在室温下无法使用的局限性.在本研究中,我们基于聚合物C-H键功能化策略,通过在聚合物链上直接共价连接具有锂配位活性的丁二腈官能团,设计出了一种高离子导电性PEO电解质.该官能团有效增强了PEO链的无序性和流动性,同时也作为链间快速离子传导的活性位点,从而实现了离子周围自由体积和迁移行为的双重优化.得益于官能团对离子输运的精准调节,新型电解质表现出更强的离子传导性(离子电导率提升100倍)、更高的转移数(tLi+=0.51)和更宽的电化学窗口(>0.47 V).特别是功能化的PEO300k电解质具有超高室温离子电导率(25℃时为1.01×10^(-4)S cm^(-1))并且能够在室温下稳定工作,该研究为开发具有实际应用价值的聚合物电解质提供了新的途径.

摘要：二元纳米颗粒中元素的分布状态与其电催化性能之间的构效关系对于设计高性能催化剂至关重要.本文通过改变高温冲击法的电流大小,快速制备出一系列具有不同颗粒尺寸和元素分布的Pd-Ag纳米颗粒.研究发现, 30 A冲击电流下得到的Pd-Ag纳米颗粒(PdAg-30A)在电催化甲醇氧化反应中表现出优异的催化性能以及抗CO毒化能力.结合分子动力学与原子芯能级模拟,研究得到了纳米颗粒结构在不同温度下演化的理论图像并据此建立了PdxAg@Ag模型.基于该模型的密度泛函模拟表明, PdAg-30A样品的高性能源于其较低的甲醇分子脱氢势垒和良好的CO+OH共吸附作用.这一研究结果表明了调控二元纳米颗粒中的元素分布在电催化甲醇氧化反应中的重要作用.

摘要：复杂的超导量子电路可以用来设计对噪声免疫的量子比特,但其复杂性可能会超出经典计算机所具备的模拟能力.在这种情况下,可以借助量子计算机来对其进行高效的模拟.在这项工作中,作者展示了在基于transmon比特的量子计算机上,利用变分量子算法模拟一种超导量子电路,并且基于此设计了一种新的量子比特“Plasmonium”,它工作在等离子体跃迁区域.文中展示的Plasmonium量子比特展示出了较高的两比特门保真度99.58(3)%.相比于transmon比特,它具有更小的物理尺寸和更大的非谐性.这些特征使得Plasmonium可以成为制造多比特量子处理器强有力的候选者.这项研究结果证实了利用量子计算机辅助设计更先进的量子处理器的可能性.

摘要：电子结构和电导率是析氧反应活性的重要描述符,它们可以通过掺杂来调节.鉴于金属掺杂通常会减少电催化剂的活性位点数量,本工作探究了阴离子掺杂对尖晶石钴酸锌(ZCO)电子结构及其析氧活性的影响.与三价钴为主的ZCO相比,用电负性较低的硫取代氧会提高低自旋态(t_(2g)-^(6)e_(g)^(1))二价钴的占比,其析氧活性要高于低自旋态的三价钴(t_(2g)-^(6)e_(g)^(0)).掺硫钴酸锌(ZCO-S)中钴离子和阴离子之间的电子密度的再分布导致了二价钴的增多,而且钴和硫离子间的强共价作用也会加速电荷迁移.ZCO-S在1.65伏(相对于可逆氢电极)下的比活性比原始ZCO高11倍.相反,掺入具有较高电负性和价态的氟(F)并不能有效地改善电子结构,最终导致材料析氧活性的降低.本工作建立了所掺阴离子的电负性与钴酸锌本征析氧活性之间的联系,并提供了一种通过掺杂不同电负性的阴离子来调控尖晶石氧化物的电子结构的简单有效的方法,这为合理设计高性能尖晶石电催化剂提供了新途径.