摘要：DNA sequence design has a crucial role in successful DNA computation,which has been proved to be an NP-hard(non-deterministic polynomial-time hard) *** this paper,a membrane evolutionary algorithm is proposed for the DNA sequence design *** results of computer experiments are reported,in which the new algorithm is validated and out-performs certain known evolutionary algorithms for the DNA sequence design problem.

摘要：制备低成本的高效电催化剂是缓解目前面临的环境能源危机的重要方式.通过无定型化和构建异质结构可以有效地改变催化剂的电子结构,从而实现电催化性能的稳步提升.但是对于两者之间协同作用的研究则相对较少.在本文中,我们构建了富含异质结构的无定型FeMo基(a-FeMo)电催化剂,并系统评估了该催化剂的氮气还原和析氧反应性能.得益于无定型结构引起的活性位点数目的增多和异质结构引发的电子的重新分布,a-FeMo催化剂表现出优异的电化学催化性能.在-0.1 V ***的电势下,a-FeMo催化剂表现出29.15%的法拉第效率和71.78μg_(NH_(3)) mg_(cat.)^(-1) h^(-1)的氨气产率.这为合理设计具有低成本优势、高活性和长时间稳定性的优异催化剂提供了有益的参考.

摘要：阳极尿素氧化反应(UOR)不仅可以取代析氧反应(OER)降低能耗,还可与析氢反应(HER)协同作用,同时产生氢燃料并净化富含尿素废水.然而,如何高效实现全电解尿素仍然面临挑战.本文首先将铑单原子催化剂(SAC)锚定到镍钒层状双氢氧化物(LDH)表面,以获得多功能电催化剂即Rh/NiV-LDH.该催化剂可以实现低能耗全电解尿素产氢目标.Rh/NiV-LDH在100 mV过电位下具有较高HER质量活性(0.262 A mg^(-1))和转化频率(TOF:2.125 s^(-1))此外,Rh/NiV-LDH表现出优异的UOR催化活性,仅需要1.33 V电压即可达到10 mA cm^(-2)的电流密度,表明UOR具备克服缓慢OER动力学缓慢的潜力.实验数据和理论计算证明,Rh/NiV-LDH出色的催化活性归因于NiV-LDH载体和单原子Rh位点的协同作用.将自支撑Rh/NiV-LDH分别作为尿素全电解池的阴极和阳极(1.0 mol L^(-1)KOH+0.33 mol L^(-1)尿素作为电解液),只需要1.47 V的低电压就可以提供100 mA cm^(-2)的电流密度且具有良好稳定性.这项工作从单原子精确调控的角度对全电解多功能SAC的设计具有重要指导意义.

摘要：电化学CO_(2)还原反应(CO_(2)RR)的串联电催化策略是将CO_(2)到C_(2+)的多个步骤解耦为单独催化的CO_(2)到CO和CO到C_(2+)的两个步骤,以提高法拉第效率(FE).然而,由于CO从生成位点到反应位点的传质限制,这种策略对于C_(2+)的高速率生产仍然是挑战.本文设计了CuO/Ni单原子(SAs)串联催化剂,使得用于独立催化CO_(2)-到-CO和CO-到-C_(2+)的Ni和Cu的催化位点紧密相邻,能够原位产生和快速消耗***/Ni SAs串联催化剂实现了高C_(2+)的部分电流密度(1220.8 mA/cm^(2)),同时仍然保持了优异的C_(2+)FE(81.4%).

摘要：尽管人们在实验室模拟贝壳的多级层状结构方面已经取得了显著进步,但在理解生物材料独特的强度和韧性的平衡方面仍然有很大的挑战.本文利用不同维度的组装单元制备了具有高强度和韧性的三元仿贝壳层状多级结构的粘土片/聚乙烯醇/硅酸钙纳米纤维(MTM/PVA/NFX)复合薄膜.这种层状的人工复合薄膜是通过一维的NFX网状层和二维的MTM纳米片层交替堆积而成,制得的MTM/PVA/NFX复合薄膜不但强度高(241.8±10.2MPa),而且韧性好(5.85±0.46 MJ m^(-3)).其数值比一元的NFX网状薄膜和二元的MTM/PVA复合薄膜高出数倍,并且优于传统的二元MTM/聚合物复合薄膜.这可能是由于所制备的复合薄膜中MTM纳米片与NFX纳米纤维产生的协同增强效应所导致的.这种基于组分间协同增强的组装方案为设计和构建新型仿贝壳层状多级结构的复合薄膜提供了一种简单的方法.这种柔性复合膜可望应用于功能涂层、组织工程和膜分离等领域.

摘要：具有广谱抗菌活性的纳米抗菌剂的出现是抗生素的一次革命性进化,然而其细菌捕获能力及杀菌效率低致使它仍然无法达到商品化应用的要求.受到蜘蛛捕虫行为的启发,本研究设计了一种基于银和腺嘌呤配合物合成的蜘蛛网状的纳米抗菌材料,从而实现高效的细菌捕获和杀伤.这种纳米蛛网材料能够通过静电相互作用并利用其网状的形态特征有效地吸附并捕获细菌,此外,其物理溶膜机制和活性氧杀菌机制协同作用也使其具备更优异的抗菌活性.由该纳米蛛网材料制成的创可贴与市售的商品化创可贴相比,对耐药革兰氏阴性的大肠杆菌和耐药革兰氏阳性的金黄色葡萄球菌均表现出更优异的抗菌效果.

摘要：基于等离子体金属纳米颗粒的光热水蒸发技术具有广阔的发展前景.然而,由于金属纳米颗粒的不稳定性,高温下金属纳米颗粒将发生表面熔融,水中的腐蚀性离子也能通过扩散作用直接与金属纳米颗粒结合而将其刻蚀.因此,长时间循环会使得金属纳米颗粒出现明显的性能衰减.为了解决这些问题,我们基于海绵模板法设计合成了一种具有三明治结构的夹心纳米片,其中金纳米颗粒限域在还原氧化石墨烯纳米片的层间.得益于限域效应,表面熔融效应和离子扩散现象都得到了很好的抑制.基于此夹心纳米片,我们构建了一种光热水蒸发器.在10 kW的高光强下,该水蒸发器表现出高达85.2%的光-水蒸气转换效率,经过30次循环海水淡化实验,性能一直保持稳定,没有出现明显衰减,表明这种通过三明治结构限域金纳米颗粒的设计有利于促进光热海水淡化技术的实际应用.

摘要：光电化学(PEC)产氢作为产生清洁、可持续能源的理想途径,引起了科学家们极大的兴趣.然而,光阳极的不稳定性及低能量转换效率使其实际应用受到阻碍.本文通过设计空穴提取层(HEL)加速光生空穴的转移与消耗,进而改善光阳极的不稳定性.HEL由还原氧化石墨烯(RGO)和其他助催化剂构成,可分别用于快速转移空穴和加速空穴消耗.本文展示了基于CdSeTe纳米线和基于RGO/PdS纳米颗粒的HEL组成的高稳定性光阳极.该光阳极具有出色的耐光腐蚀性能,可在0.5VRHE下稳定产氢2 h以上.

摘要：在一种催化纳米结构上实现高效的多步串联反应有利于提高化学转化的效率并且减少安全隐患.在确定每一个分步反应中的活性位点之后,才能够优化整个串联反应的活性.因此,确认分步反应中的活性位点是在催化纳米结构上实现高效多步串联反应的关键要素之一.在本文中,我们以氢转移反应为模型体系,展示了串联反应中分步反应的活性位点协调统一是催化剂设计中不容忽视的关键要素.我们合成了3种结构的钯纳米晶体(包括纳米立方体、八面体、四面体),得到了不同类型的催化位点(面位点及棱角位点),并在氢转移反应的分步反应(甲酸分解和加氢反应)中探究了不同催化位点的活性贡献程度.结果表明甲酸分解反应比较倾向于在纳米立方体的棱上和纳米八面体/四面体的面上发生,而加氢反应倾向于在3种纳米晶体的棱上发生.纳米立方体的棱位点在两个分步反应中都贡献了较大的活性,这导致了其在氢转移反应中明显具有更高的活性.即使纳米八面体/四面体在分步反应中具有相近的活性,由于串联反应的活性位点不统一,导致其在氢转移反应中的活性明显低于纳米立方体.基于以上发现,我们进一步通过提高限速步的反应速率,从而提高整个氢转移反应的活性.本工作为合理设计串联反应中的异相纳米催化剂提供了新的思路.

摘要：光电化学(PEC)催化CO_(2)转化合成高附加值多碳化合物具有广阔的应用前景.本文将Au纳米晶修饰N掺杂TiO_(2)纳米片的光阳极与Zn掺杂Cu_(2)O阴极相结合,构筑了高效PECCO_(2)转化体系.该体系在较低外加偏压(0.5 V ***/AgCl)和光照条件下能够实现CO_(2)高效转化合成CH3COOH,其法拉第效率高达58.1%(碳产物的选择性为91.5%).研究人员进一步利用程序升温脱附和原位拉曼光谱发现阴极上Zn的引入能够在选择性催化CO_(2)转化合成CH3COOH过程中起到关键作用:(1)优化Cu_(2)O局部电子结构;(2)增加表面反应活性位点;(3)促进C-C偶联中间体CH2/*CH3的形成.而Au纳米晶修饰N掺杂TiO_(2)纳米片优异的光响应则能够为反应提供更多的光生电子,进而提高催化反应速率.这项工作不仅实现了高选择性光电化学催化CO_(2)向高附加值产物的转化,同时为高效PEC CO_(2)转化体系的设计提供了新的思路.