摘要：Because of its high purity and excellent orientation, mesophase pitch is a superior precursor for high-performance car-bon materials. However, the preparation of top-notch mesophase pitch faces challenges. Catalytic polycondensation at low temperat-ures is more favorable for synthesizing mesophase pitch, because it circumvents the high-temperature free radical reaction of other thermal polycondensation approaches. The reaction is gentle and can be easily controlled. It has the potential to significantly im-prove the yield of mesophase pitch and easily introduce naphthenic characteristics into the molecules, catalytic polycondensation is therefore a preferred method of synthesizing highly spinnable mesophase pitch. This review provides a synopsis of the selective pre-treatment of the raw materials to prepare different mesophase pitches, and explains the reaction mechanism and associated research advances for different catalytic systems in recent years. Finally, how to manufacture high-quality mesophase pitch by using a cata-lyst-promoter system is summarized and proposed, which may provide a theoretical basis for the future design of high-quality pitch molecules.

摘要：以著名的LiB_(3)O_(5)为模板,通过增强其结构中B_(2)O_(5)的夹角使双折射更小,在封闭体系中通过高温溶液法获得了两种新的用于制造零级波片的双折射晶体Li_(2)MLaB_(18)O_(30)(M=Rb,Cs).有趣的是,相邻的B_(2)O_(5)接近垂直排列,使得它们表现出比商用石英晶体(Δn~0.0092在可见光区域)小得多的双折射率(分别为0.0032@532 nm和0.0027@532 nm).此外,Li_(2)MLaB_(18)O_(30)(M=Rb,Cs)晶体的紫外截止边均低于200 nm,表明它们可用作深紫外区域的零级波片材料.

摘要：铂(Pt)是质子交换膜燃料电池(PEMFCs)阳极氢氧化反应(HOR)中最先进的电催化剂.然而,Pt催化剂对CO(工业低成本氢燃料中的杂质)极度敏感从而中毒,这会引起器件性能的急剧衰退,导致器件运行成本高.因此,提高Pt催化剂的CO耐受性对PEMFCs的商业化推广至关重要.在此,我们设计合成了一种独特的PtNiW@WO_(x)核壳纳米线来提高Pt基催化剂对CO的耐受能力.机理研究表明,表面无定形的WO_(x)壳层可以作为分子围栏,在动力学上阻碍CO扩散到达Pt位点.在热力学上,Ni和W元素合金化产生的电子效应可以使Pt的d带中心降低,减弱CO在Pt位点上的化学吸附.此外,亲氧W元素可以加速水的解离,提供更多OH活性物种,促进CO的氧化脱附.因此,在1000ppm CO/H_(2)条件下,所设计的PtNiW@WO_(x)核壳纳米线催化剂表现出优异的HOR抗CO中毒性能,在4000 s后仍能保持超过90%的HOR电流密度,超过了原始的PtNi纳米线和目前报道的绝大多数Pt基催化剂.

摘要：对超低浓度盐溶液响应产生大尺度形变的功能水凝胶在海水渗透能收集、刺激响应分离材料、智能传感和致动器等方面具有广阔的应用前景.本文结合聚电解质和两性离子聚合物开发了一种盐度超敏感离子水凝胶.以稀盐作为分散介质时,水凝胶体积缩小为原来1/60.本文研究了盐响应水凝胶的溶胀、形态和力学性能,并基于拉曼光谱对聚合物网络盐响应重构行为进行了表征.此外,利用毛细管和盐响应水凝胶成功设计了一种可视化、便携离子检测计,可媲美商用水质监测计.同时开发了具有传感和致动功能的智能液阀,用于自动感应调节液体的流出和输送.该盐敏感水凝胶在淡水监测和调控、海水渗透能收集、刺激响应分离材料、智能软机器人和电子穿戴等方面具有很大的应用潜力.

摘要：对柔性电子设备日益增长的需求使得开发具有高灵敏度和高线性度的传感器更加迫切.由于拉伸应变下不可逆结构损伤诱导电阻线性急剧增加,现有的可拉伸应变传感器难以完美地同时实现这两个特性.针对这一问题,本文提出了一种兼具表面褶皱和体相梯度孔隙的新型分级互连结构,利用水热活化机制精确控制纳米级褶皱间距,通过调控相分离中热力学和动力学行为构筑出体相梯度多孔结构,通过改变器件两侧曲率实现各向异性特征,深入研究各种设计的功效、量化几何结构对灵敏度的有效贡献和追踪形态演变.基于器件显著的灵敏度和各向异性,所制备的传感器能够有效监测静态和动态位移、表面运动、二维应变信号变化以及预测液位随时间变化.本工作为实现高质量的感知能力提供了一种广泛适用、适应性强、可扩展且具有成本效益的方法.

摘要：电子皮肤、人机交互和健康监测等领域推动了柔性压力传感器的快速发展.然而,同时满足耐用和瞬态的需求对柔性压力传感器是一个巨大的挑战.本文开发了一种用于柔性瞬态压阻传感器的安全、耐受的聚吡咯/蛭石/海藻酸盐半导体框架.将带负电荷的蛭石纳米片插层到可生物降解的海藻酸盐织物中,进一步用高灵敏度的导电聚吡咯修饰.由此产生的多维框架实现了柔性传感器的稳定性,并且在使用寿命结束后可以在不留下电子垃圾的情况下逐渐降解.所获得的瞬态压阻传感器显示出了快速的响应时间(81/99 ms)和出色的抗疲劳性能.此外,我们开发了一种有效的机器学习模型用于人体动作识别和预测,准确率为100%.本工作为柔性瞬态电子学中有机-无机界面的设计提供了一种有前景的策略,并在基于舒适生物纤维的柔性平台中展现了广阔的应用前景.

摘要：稀土元素(REEs)作为现代高科技产业发展的关键原材料,在多个前沿领域具有广泛应用.然而,由于稀土元素分布相对分散,其提取往往伴随着环境退化.此外,稀土元素的相似化学性质导致了分离过程中的高能耗和过度污染排放.为了实现稀土的绿色发展和高效资源利用,通过合成生物学技术构建了工程稀土微生物.此外,我们建立了工程稀土微生物合成平台,实现了原位合成高附加值的稀土生物材料,推动了临床转化研究和应用的进展.本文综述了稀土微生物的合理设计、高价值稀土生物材料的合成及其应用.最后,简要讨论了该领域的未来研究和发展前景.

摘要：光生电荷的分离和转移被认为是影响BiVO_(4)基光阳极光电性能的核心因素之一.本文设计了在BiVO_(4)光阳极与析氧助催化剂之间插入空穴提取层的方法.Cu_(2)O作为空穴提取层引入到助催化剂层(FeOOH/NiOOH)和BiVO_(4)之间,可以有效优化空穴的迁移路径,延长光生空穴的寿命,从而提高电极的光电化学性能.与BiVO_(4)相比,调整后的BiVO_(4)/Cu_(2)O/FeOOH/NiOOH光阳极的电荷分离效率从70.6%提高到了92.0%.此外,该光阳极在1.23 VRHE(AM 1.5G照明下)下,还显示出了3.85 mA cm^(-2)的高光电流密度,是BiVO_(4)的2.77倍.我们的研究结果表明,电沉积Cu_(2)O空穴提取层是一种简单且可扩展的方法,能够有效提高BiVO_(4)的光电活性,可用于太阳能驱动水分解领域.

摘要：利用太阳能将CO_(2)光转化为化学燃料是前沿研究的热点.当前,科研的重点在于开发和优化各类光催化材料的性能.异质结构不仅用于增强无机半导体催化剂的活性,而且用于金属-有机框架(MOFs)光催化剂的构建.随着异质结技术的不断进步,新的相结概念应运而生.尽管关于无机半导体中的相结研究已取得一定进展,但是MOFs相结结构的探索尚处于起步阶段.本文中,我们成功设计并构建了一种具有卓越光催化CO_(2)还原性能的MOFs相结杂化材料.这种材料由具有高度连接性的卟啉配体(TCPP-Ni)与Zr6团簇紧密结合而成,在溶剂热反应条件下,PCN-222-Ni能够快速且均匀地成核.通过精准调控调节剂的用量,我们实现了同分异构体PCN-224-Ni在类似条件下较慢的晶体形成过程.最终制得的P@P杂化材料展现出高表面积、多孔性和卓越的结晶度.由于PCN-222-Ni和PCN-224-Ni之间的带隙匹配,光生载流子的分离和迁移得以促进,从而使P@P杂化材料展现出卓越的光还原CO_(2)性能.这一重大突破不仅标志着MOFs相结结构研究的重大进展,还拓宽了MOFs相结在CO_(2)光转化领域的应用前景.

摘要：空气稳定有机自由基的发现引起了人们对探究其在分子电子学和自旋电子学中应用的兴趣.这些自由基具有独特的开壳层电子结构,因而表现出特殊的电学特性.由于其较弱的旋轨耦合特性,也使得其成为自旋电子学的重要研究对象.此外,自由基还可以通过二聚、分子识别和机械互锁等分子间相互作用来构筑超分子器件.本文综述了空气稳定有机自由基在电子学及自旋电子学中的应用,通过详述其卓越的电磁性能来拓展启发分子设计的多样性.本综述还概述了超分子自由基的制备方法和相关性质的研究进展,拓宽了单分子研究的范围.此外,自由基介导的单分子反应是一个新兴的研究方向,本文也对该领域的未来发展方向进行了展望.通过阐明空气稳定有机自由基的应用潜力,本文将有望对分子电子学和自旋电子学的研究产生一定的指导意义.