摘要：磁场触发的催化剂轨道电子自旋排列已成为促进析氧反应的一种有趣而可行的策略.然而,具有强d-d库仑相互作用的高熵合金(HEAs)催化剂中的磁场增强机制尚未得到充分挖掘.在此,我们设计了具有优异软磁性的高熵合金金属片,在微小磁场下表现出显著的磁场增强催化作用,其磁导率可作为评估磁场增强的描述因子.具体地,仅施加50 mT的磁场,(FeCoNi)_(82.5)Cr_(17.5)HEAs的过电位下降就超过了36mV@10 mA cm^(-2).此外,过电位的降低与HEA的磁导率呈线性关系.原位拉曼光谱与理论计算结果表明,施加磁场可显著提高自旋密度,改善催化剂的3d电子与*O自由基的2p轨道之间的自旋相互作用,从而有效降低速率决定步骤(*O→*OOH)的能量障碍,进而促进O-O的形成.

摘要：基于导电媒介所构建的具有Z型电荷转移机制的半导体异质结构在实现高效太阳能驱动光催化全分解水方面极具潜力.不同于传统颗粒型异质结构,本文采用具有高可控性的微纳集成手段,在氟掺杂氧化锡(FTO)导电基底上集成了TiO_(2)、Cu_(2)O交替条带平行排列的图案化薄膜光催化材料,该异质结构中形成了TiO_(2)/Cu_(2)O和TiO_(2)/FTO/Cu_(2)O两种接触界面.通过光化学沉积示踪方法研究了光生电荷的跨界面转移机制,结果表明TiO_(2)/Cu_(2)O直接接触界面附近的光生电荷遵循传统电荷转移机制,而远离TiO_(2)/Cu_(2)O接触边界区域的条带中光生电荷则通过底部的FTO导电基体实现Z型电荷转移,其有效作用距离长达约5μm,是该体系中的主要电荷转移机制.该TiO_(2)/Cu_(2)O图案化薄膜展现出全光谱下光催化全解水的能力,所产生的H_(2)/O_(2)化学计量比接近2:1.此研究为设计具有高效Z型电荷转移过程的异质结构光催化材料提供了重要的借鉴作用.

摘要：作为碳中和的重要能源载体,利用可再生能源电解水制取的“绿色氢能”受到了全世界的关注.聚合物电解质水电解槽因其优越的性能,有望成为未来绿色制氢市场的主流.当前,聚合物电解质水电解槽的发展受到膜电极发展缓慢的制约.膜电极是聚合物电解质水电解槽的重要组成部分,在很大程度上决定了水电解槽系统的成本和性能.因此,必须从降低成本和提高性能方面对膜电极组件进行优化,以促进其发展.在这篇综述中,我们首先讨论了膜电极材料的最新进展及现有的设计策略,包括催化剂的成本、活性和稳定性、离聚物的分布和厚度以及离子交换膜的离子传输效率.然后分析了所有组分和层间界面对膜电极中离子、电子和物质传输的影响,以及对电解槽性能的影响.最后,本论文就催化剂活性、离子交换膜稳定性、相邻组分之间的界面以及性能评估方法等方面提出了相关建议和展望.