摘要：铂(Pt)是质子交换膜燃料电池(PEMFCs)阳极氢氧化反应(HOR)中最先进的电催化剂.然而,Pt催化剂对CO(工业低成本氢燃料中的杂质)极度敏感从而中毒,这会引起器件性能的急剧衰退,导致器件运行成本高.因此,提高Pt催化剂的CO耐受性对PEMFCs的商业化推广至关重要.在此,我们设计合成了一种独特的PtNiW@WO_(x)核壳纳米线来提高Pt基催化剂对CO的耐受能力.机理研究表明,表面无定形的WO_(x)壳层可以作为分子围栏,在动力学上阻碍CO扩散到达Pt位点.在热力学上,Ni和W元素合金化产生的电子效应可以使Pt的d带中心降低,减弱CO在Pt位点上的化学吸附.此外,亲氧W元素可以加速水的解离,提供更多OH活性物种,促进CO的氧化脱附.因此,在1000ppm CO/H_(2)条件下,所设计的PtNiW@WO_(x)核壳纳米线催化剂表现出优异的HOR抗CO中毒性能,在4000 s后仍能保持超过90%的HOR电流密度,超过了原始的PtNi纳米线和目前报道的绝大多数Pt基催化剂.

摘要：MXenes因其独特的表面化学性质、可调的金属组份、良好的亲水性和较高的载流子浓度,近年来被广泛应用于诸多研究领域.与其他二维材料类似,MXenes可与其他材料进行复合构建异质结,形成MXenes基三维多孔材料,从而显著增强其反应活性,提升其相关性能.尤其是这些三维多孔MXenes材料所具有的三维结构和明确的孔径,可显著提高电化学过程中各种离子和电子的传输速率,因此在电化学能量存储、传感、催化和环境领域应用前景广阔.在这篇综述中,作者以MXenes/碳、MXenes/无机物和MXenes/聚合物这三种主要的MXenes基异质结为研究对象,系统地总结了近年来三维多孔MXenes基异质结的构建方法的研究进展.同时,深入探讨了三维多孔MXenes基异质结在光催化、环境监测和电化学储能中的应用进展.最后,详细归纳了三维多孔MXenes基异质结的孔隙形成机制、性质和应用之间的关系,并提出了作者独到的见解.本综述可为三维多孔MXenes基异质结在高性能材料和器件中的设计、制造和应用等方面提供指导.

摘要：本文研究了一种新型低密度(~6.24 g cm^(-3))双相AlTiVCoNi高熵合金,其组织结构由有序L21高熵金属间化合物、无序体心立方结构和纳米L21相多层次结构构成.该合金在1200℃+24 h热处理下未发生相结构转变,在此条件下具有优异的高温相结构稳定性,其铸态和热处理态的压缩屈服强度相当,达到~1.6 GPa.另外,该合金在室温和600℃条件下表现出了优异的强塑性匹配和优异的比屈服强度,分别达到了约261和210 MPa g^(-1)cm^(3).该合金的超高强度主要源于有序L21相与体心立方相的半共格界面导致的一种强相结构稳定性和多层次结构的复合强化机制.该合金在800和1000℃压缩过程中出现了动态再结晶软化,使得其高温强度有所降低.这种“具有半共格界面L21+体心立方+纳米L21颗粒”的多层次结构设计为开发新型低密度耐高温高熵合金提供了一种新设计思路.

摘要：赝电容超级电容器具有高功率密度、超长寿命以及可靠的安全性,使其在能源转化和存储中扮演着重要角色.但是,设计具有高容量、优异倍率性能以及出色的机械稳定性的电极材料依旧是一个挑战.本工作中,我们采用室温部分硫化策略来调节氢氧化钴纳米片的电子结构和晶态.得到的羟基硫化钴具有无定形结构,同时还有丰富的低价钴离子.三电极体系下,该电极在电流密度为1 A g^-1时的比电容达2110 F g^-1,当电流密度增大至10 A g^-1时容量仍有92.1%的保留,容量和倍率性能都远高于氢氧化钴前驱体(916 F g^-1@1 A g^-1,10 A g^-1的比电容保留率为80%).此外,利用该电极与商业活性炭组成的不对称电容器具有44.9 W h kg^-1的高能量密度以及优异的稳定性(8000次循环后仅衰减4%).

摘要：固体氧化物电池可实现CO/CO_(2)的可逆转化,在电能和化学能相互转化过程中显示出巨大潜力.然而,其商业化进展一直受到燃料极抗积碳性能差的限制.本工作中,我们发展了一种CoFe合金纳米颗粒和Ruddlesden-Popper层状结构Sr_(3)Fe_(1.25)Mo_(0.75)O_(7)-δ复合新型燃料电极(CoFe-SFM),其可以通过钙钛矿Sr_(2)Fe_(7/6)Mo_(0.5)Co_(1/3)O_(6-δ)在还原气氛中退火发生相变得到.电化学阻抗谱和弛豫时间分步法分析可知CoFe-SFM电极通过改善体相氧化学扩散能力和表面氧交换过程来增强CO氧化和CO_(2)还原动力学.在固体氧化物燃料电池模式下,800℃的最大功率达到259 mW cm^(-2);在固体氧化物电解电池模式下,1.3 V工作电压下单电池的电解电流密度为-0.453 A cm^(-2),都远超对比电极材料.在20次SOFC-SOEC循环操作条件下,CoFe-SFM燃料极依然保持稳定的微结构和抗积碳性能,电池性能保持良好.该工作可为CO_(2)转化、抗积碳电极材料设计和提升电极表界面反应动力学提供一定的指导作用.