摘要：具有高比表面积及规则孔道结构的离子型共价有机框架(COF)材料表现出广泛的应用前景.本文设计合成了一种基于联吡啶嗡盐的阳离子型COF材料(PS-COF-1).PS-COF-1比表面积为2703 m^(2) g^(-1),高于目前报道的其他离子型COF材料.PS-COF-1具有固定的一维通道(~4.5 nm)、良好的化学稳定性和耐辐照稳定性,表现出优异的吸附ReO_(4)^(-)(最大吸附量为1262 mg g^(-1))和^(99)TcO_(4)^(-)性能.进一步研究表明,PS-COF-1在高离子强度下表现出快速吸附动力学、高吸附容量和对^(99)TcO_(4)^(-)和ReO_(4)^(-)的高选择性,在模拟美国汉福德低活性废物流条件下成功选择性去除了^(99)TcO_(4)^(-).此外,PS-COF-1能够在10 min内将ReO_(4)^(-)和^(99)TcO_(4)^(-)污染水净化至饮用水级别.密度泛函理论计算表明,PS-COF-1对低电荷密度阴离子ReO_(4)^(-)和^(99)TcO_(4)^(-)具有强的亲和力(优于其他常见阴离子,如Cl^(-),NO_(3)^(-),SO_(4)^(2-),CO_(3)^(2-)),阐明了PS-COF-选择性吸附^(99)TcO_(4)^(-)的机理.本文展示了一种用于选择性捕获放射性核素新型阳离子COF吸附剂,为放射性污染治理提供了重要的理论依据和指导.