摘要：电化学二氧化碳还原(ECO_(2)R)是一种将碳和可再生能源的能量储存在多碳产品(C_(2+))的化学键中的有效途径.然而,反应涉及的复杂步骤为CO_(2)直接转化为C_(2+)设置了巨大的障碍.一种利用CO作为“中转站”,通过串联ECO_(2)R和电化学CO还原(ECOR)以提高生产C_(2+)的选择性和反应速率的策略引起了人们的广泛关注.本文总结了铜基电催化剂在ECOR中催化特定C_(2+)生成的设计策略.其次,从各个方面总结了催化剂工程的代表性设计策略,并介绍了电解反应器改进方面的最新进展.最后,阐述了该研究领域面临的主要挑战和未来前景.这些见解和观点将为铜基电催化剂的设计提供有益指导.

摘要：在全球追求可持续清洁能源的背景下,电解水被视为一种高效生产氢气的方法,其效能极大依赖于催化剂的表现.设计实用催化剂时,活性和稳定性是至关重要的因素.尽管传统研究倾向于使用热力学活性来解释实验结果并指导新型催化材料的开发,研究催化剂的动力学活性和稳定性却未受到足够关注.本文分析了酸性条件下非贵金属催化剂在动力学活性和稳定性方面的局限,并提出了计算评估催化剂稳定性的标准化方法,同时探讨设计低成本、高效能催化剂面临的挑战.

摘要：The olivine-type lithium iron phosphate(LiFePO_(4))cathode material is promising and widely used as a high-performance lithium-ion battery cathode material in commercial batteries due to its low cost,environmental friendliness,and high *** present,LiFePO_(4)/C sec-ondary batteries are widely used for electronic products,automotive power batteries,and other occasion-related applications with good thermal stability,stable cycle performance,and low room-temperature self-discharge ***,LiFePO_(4)-based battery applications are seriously limited when they are operated in a cold *** outcome is due to a considerable decrease in Li+transport capabilities within the elec-trode,particularly leading to a dramatic decrease in the electrochemical capacity and power performance of the ***,the design of low-temperature electrolytes is important for the further commercial application of LiFePO_(4) *** paper reviews the key factors for the poor low-temperature performance of LiFePO_(4)-based batteries and the research progress of low-temperature ***-cial attention is paid to electrolyte components,including lithium salts,cosolvents,additives,and the development of new *** factors affecting the anode are also ***,according to the current research progress,some viewpoints are summarized to provide suitable modification methods and research suggestions for improving the practicability of LiFePO_(4)/C commercial batteries at low temperat-ures in the future.

摘要：转换型阳极材料因较高的比容量在储锂方面具有较大的应用潜力,但是严重的体积膨胀和低电导率限制了此类电极材料的倍率和循环性能.本研究设计了一种双金属锌锰基金属有机骨架(ZnMn-MOF)材料,并成功地将其转化成多孔炭封装的MnO颗粒(MnO/PC)复合电极材料.配位锌组元的模板和活化作用赋予PC基体多孔结构,能够显著地提高PC基体与MnO颗粒的相容性,导致MnO颗粒完全封装于PC基体中.更重要的是,PC基体的多孔结构为缓冲MnO的体积变化提供了足够的空间,经过反复的充放电循环后MnO仍完全封装于PC基体而不发生破裂乃至破碎.研究结果表明,MnO/PC同时具有较高的电荷储存容量、优异的倍率性能和超长的循环稳定性.MnO/PC在0.1 A g^(-1)时具有768 mA h g^(-1)的比容量,在0.7 A g^(-1)时其比容量仍能保持487 mA h g^(-1),并且在0.3 A g^(-1)循环500次后性能未衰减.值得关注的是,MnO/PC在锂离子电容器中与电容型活性炭电极表现出良好的匹配性,组装的锂离子电容器在比功率为210Wkg^(-1)时实现了153.6Wh kg^(-1)的比能量,并且在比功率为63.0kW kg^(-1)时仍能维持71.8W h kg^(-1)的比能量.

摘要：使用液态碳氢化合物燃料的固体氧化物燃料电池(SOFCs)的商业化极大地受到阳极易积碳的阻碍.调控碳氢燃料重整反应位点的局域蒸汽/碳比以提高抗积碳性能是有效的,但仍面临挑战.本文报道了一种新型二氧化铈基催化剂(Ce_(0.95)Ru_(0.05)O_(2-δ),CR5O)的理性设计.催化剂在实际应用过程中,表现出优异的抗积碳性能.在电池运行条件下,催化剂CR5O被还原为二氧化铈骨架及镶嵌在骨架表面的Ru纳米颗粒(Ru/Ce_(0.95)Ru_(0.05)O_(2)-δ,Ru/CR5-xO).Ru/CR5-xO表现出优异的自水合能力,可以有效去除催化剂表面产生的积碳.当应用于以液态碳氢化合物为燃料的SOFCs时,电池表现出优异的电化学性能:在750℃下,以甲醇为燃料时,电池的峰值功率密度达到1.010W cm^(-2),并且在稳定运行的200h以内,没有明显积碳现象.此外,密度泛函理论计算表明,Ru/CR5-xO催化剂修饰的Ni-YSZ阳极的高活性和抗积碳性能归因于速率限制步骤的能垒降低和用于快速除碳的COH中间体的形成.

摘要：光催化氧化有机反应是绿色催化合成转化的重要途径之一.这其中,分子氧活化过程产生活性氧物种(ROS)对促进非均相有机光合成反应选择性具有重要作用,但光催化可控分子氧活化定向生成ROS的研究尚不多见.本研究发现了共轭微孔聚合物(CMPs)的共轭度设计可诱导分子氧活化的选择性.通过CMPs共轭度的设计调控,具有强共轭结构CMP-A材料可促进分子内光生载流子的转移,而弱共轭结构CMP-D材料则会增强光生载流子在其表面的局部积累,使得CMP-A与CMP-D在光催化反应苄胺脱氢偶联与硫醚氧化方面表现出不同性能.研究证实了共轭度诱导的差异化载流子迁移过程可有效促进超氧自由基(·O_(2)^(-))和单线态氧(^(1)O_(2))的定向生成,为理性设计CMPs用以提高多种光催化有机反应的选择性提供新的思路.

摘要：为了研究供暖环境中心理感知控制对人体热感觉和热舒适的影响,设计了心理学对照实验。实验共有2个工况,每个工况的室温保持在18℃,但冷辐射温度不同,有24名受试者参加了本次实验。实验共进行120 min,前30 min为适应期,后60 min为实验期的“不可调”工况,受试者提前被告知不可调节室温;最后30 min为实验期的“可调”工况,受试者被告知可以根据自身的热期望调节室温,但实际上实验员并没有调节室温。结果表明,感知控制对热感觉的影响效果与热期望有关,对不同热期望的人群产生了不同影响。对热中性环境有强烈期望的人群,感知控制可以满足他们的热期望进而改善热感觉。在室温偏低的环境中,这种效应会更加明显。对于热期望较低的人群,感知控制可能会降低他们对所处环境的热耐受性,从而导致不适感增强。本文研究成果将为心理学效应研究提供理论支撑,也为供暖室温个性化调控提供参考。

摘要：锕系催化剂因其独特的5f轨道和灵活的氧化态而被认为是用于N_(2)固定有希望的候选者.本文首次报道了通过氧空位限域铀单原子锚定在TiO_(2)纳米片上,用于N_(2)电还原.铀单原子催化剂的NH_(3)产率高达40.57μg h^(-1) mg^(-1),法拉第效率高达25.77%,在已报道的无氮催化剂中名列前茅.同位素标记原位同步辐射红外光谱验证关键*N_(2)H_(y)反应中间物种来自供给的N_(2).原位X射线吸收光谱研究表明,在工作条件下铀单原子和TiO_(2)晶格之间形成更多U-O_(latt)配位,金属-载体相互作用明显增强.理论模拟表明,演化的1O_(ads)-U-4O_(latt)模块充当关键的电子回馈中心,以降低N_(2)解离和第一加氢步骤的热力学能垒.这项工作为定制金属活性位点与载体之间的相互作用提供了可能性,并为设计高性能的锕系单原子催化剂提供了支持.

摘要：单价选择性阳离子交换膜(M-CEMs)已被广泛应用于环境修复和能量收集等领域,例如,从卤水和海水中提取Na^(+)或Li^(+)。然而,由于膜结构和材料的限制,M-CEMs存在渗透选择性低的问题。在此,我们提出了一种简单的方法以构建具有电荷Janus结构的新型M-CEMs,该结构由荷正电的均苯三甲酸/聚乙烯亚胺选择层和荷负电的商业阳离子交换膜(CEM)组成。选择性电渗析(SED)分析结果表明,具有电荷Janus结构的M-CEMs可以有效抑制多孔阳离子交换膜中存在的阴离子迁移问题,因而使这种具有电荷Janus结构的M-CEMs具有较高的渗透选择性和总阳离子通量。与最先进的单价选择性阳离子交换膜的分离性能相比,具有电荷Janus结构的M-CEMs对于Na^(+)/Mg^(2+)的最高渗透选择性可以达到145.77,这超过了目前单价选择性阳离子交换膜性能的“上限”,且对于Li^(+)/Mg^(2+)也具有优异的渗透选择性(14.11),在离子分离领域具有巨大的应用潜力。这项研究可以为具有电荷Janus结构的M-CEMs的设计提供新的见解,并应用于不同的环境和能源领域。

摘要：当前,高渗透性反渗透膜材料的研究引起了广泛的关注,然而高渗透导致的浓差极化与膜污染加剧等瓶颈问题限制了高性能膜材料的应用发展.本工作采用机器学习结合超级计算提出了针对先进反渗透膜材料的组件进水隔网(亚毫米级)与系统(米级)的多尺度优化设计新方法.在进料含盐度35,000 ppm,回收率50%典型工况下,对标目前国际先进海水反渗透淡化工艺,本文提出的优化方案能使淡水制备比能耗(1.66 k Wh/m^(3))降低27.5%,所需膜面积减少约37.2%,系统最大浓差极化因子控制在工程允许范围以内(<1.20),可有效缓解高渗透膜系统中膜污染问题,为高性能膜材料精准设计提供理论依据、计算工具和大数据支撑,有重要的应用潜力.本文提出的机器学习结合超算的多尺度设计新研究范式,突破了基于“试错法”的传统单一尺度组件设计限制,高通量并行计算规模可扩展至93,120核以上,较串行算法计算效率提升3000倍以上,可大幅度缩短高性能膜组件的设计周期.